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二维自旋电子学的开创性进展:前沿研究与未来展望

摘要

自旋电子学是开发多功能、高速、低能耗电子器件的最有前景技术。新兴二维(2D)材料凭借独特物理特性,为探索新型自旋电子器件提供了新平台。近年来,二维自旋电子学在理论和实验研究上均取得重大进展。本文综述了二维自旋电子学的研究进展,并指出了该领域当前面临的挑战与未来机遇。

引言

巨磁阻效应(GMR)的发现与应用推动自旋电子学迅速发展,旨在利用电子自旋自由度作为信息载体实现数据存储和逻辑运算。与基于电荷的传统微电子器件相比,自旋电子器件切换自旋态所需能量更低,可实现更快操作速度和更低能耗。因此,自旋电子学被视为开发替代性多功能、高速、低能耗电子器件的最有前途技术。尽管自旋转移矩磁阻随机存取存储器(STT-MRAM)已商业化生产,但仍需解决多项技术难题,主要包括高效产生和注入自旋极化载流子、自旋远距离传输、自旋方向操控与检测等。

与自旋电子学同步发展,自石墨烯分离以来,二维范德瓦尔斯(vdW)材料一直处于材料研究前沿。二维vdW材料展现出许多区别于块体材料的新颖物理现象。部分二维材料已显示出用于下一代二维自旋电子器件工程的巨大潜力。例如,石墨烯具有高电子/空穴迁移率、长自旋寿命和长扩散长度,是自旋输运通道的有力候选者。然而,因零能隙和弱自旋-轨道耦合(SOC),石墨烯在构建基于石墨烯的电流开关方面受限。相比之下,二维过渡金属二硫属化物(TMDCs)具有可调能隙、强SOC效应,特别是独特的自旋-谷耦合,为操控自旋和谷自由度实现非易失性信息存储提供平台。具有拓扑保护表面态的拓扑绝缘体(TIs)通过强自旋-轨道相互作用实现自旋-动量锁定,可抑制散射并提高自旋-电荷转换效率。具有原子层厚度本征磁基态的新兴二维磁性材料,为新型二维自旋电子应用开辟了新途径。

随着二维自旋电子学发展,有必要回顾该领域最新实验和理论工作。本文综述二维自旋电子学进展,并讨论当前挑战与未来机遇。第一部分回顾二维材料磁性,包括通过掺杂或邻近效应在石墨烯、TIs及其他二维材料中诱导磁矩,以及本征二维磁体。第二部分阐述实现二维自旋电子器件操作的三大基本功能:二维材料及其界面的自旋-电荷转换、自旋输运和自旋操控。第三部分概述二维自旋电子学应用。第四部分介绍用于存储和逻辑应用的几种潜在二维自旋电子器件。最后一部分讨论二维自旋电子学实现实际应用面临的挑战与机遇。

二维材料中的磁性

磁性在数据存储技术中至关重要。然而,大多数二维材料如石墨烯无本征磁性。使非磁性材料具有磁性的两种方法:一是引入空位或吸附原子产生自旋极化;二是通过与相邻磁性材料的磁邻近效应引入磁性。新发现的二维磁性vdW晶体在原子尺度具有本征磁基态,为自旋电子学提供前所未有的机遇。

石墨烯中诱导磁矩

原始石墨烯表现强抗磁性,大量理论和实验研究探索其磁性。引入空位、氢或氟吸附可诱导石墨烯磁矩。Kawakami团队利用氢原子掺杂石墨烯(图1a),通过非局域自旋输运测量检测纯自旋电流,证明磁矩形成(图1b)。零磁场下非局域自旋输运测量出现的特征凹陷表明纯自旋电流被导电电子与氢诱导局域磁矩间的交换耦合散射。此外,含氟吸附原子和空位缺陷的石墨烯具有顺磁矩,可用SQUID测量。但实现掺杂石墨烯长程铁磁序仍是巨大挑战。有研究者提出利用磁邻近效应赋予石墨烯磁性。当石墨烯邻近磁性绝缘体时,石墨烯π轨道与磁性绝缘体中自旋极化d轨道发生交换相互作用,产生长程铁磁耦合。石墨烯/钇铁石榴石(YIG)异质结构中,异常霍尔效应信号可持续至250 K(图1c,d)。

拓扑绝缘体中诱导磁矩

二维材料易受环境条件(湿气、氧气)影响。TI表面区域的导电表面态被视为更稳定的二维材料。TI表面态表现自旋-动量锁定特性,提供通过电荷电流方向操控自旋信号的途径。更有趣的是,通过磁性原子掺杂或磁邻近效应破坏时间反演对称性,可产生量子反常霍尔效应(QAHE)等奇异现象。Chang等首次在Cr掺杂磁性TI Cr₀.₁₅(Bi₀.₁Sb₀.₉)₁.₈₅Te₃中观测到QAHE。通过调节磁性诱导TI能带的费米能级,可观测到霍尔电导量子化平台e²/h。实测栅极可调反常霍尔电阻在零磁场达量子化值h/e²(图2a,b)。但掺杂磁性原子的自旋散射效应难以在TI表面实现稳健长程磁序。TI与磁性材料间的磁邻近效应可避免引入掺杂原子或缺陷,通过界面交换耦合获得长程磁序。自旋极化中子反射率(PNR)用于研究Bi₂Se₃/EuS异质结构界面磁性(图2c)。PNR结果显示Bi₂Se₃/EuS双层在界面具有铁磁序,且这种拓扑增强的界面铁磁性可持续至室温(图2d)。实现TI铁磁表面态有望出现界面磁电效应和电场诱导像磁单极子等显著现象。

其他二维材料中诱导磁性

除石墨烯和TIs外,其他二维材料中由本征缺陷和掺杂剂诱导的磁性也被研究,包括磷烯、硅烯、GaSe、GaN、ZnO等。第一性原理计算显示,空位与外部应变相互作用可诱导磷烯磁性。当应变沿磷烯锯齿方向且P空位达4%时,系统表现出每空位位点~1 μB磁矩的自旋极化态。第一性原理计算还预测空穴掺杂可诱导GaSe和GaS铁磁相变,因价带顶电子态交换劈裂,磁矩可达1.0 μB/载流子。但多数研究局限于理论计算,需进一步实验工作理解磁性行为,探索稳健的二维室温铁磁半导体以供实际应用。

本征二维磁体

近期,二维vdW家族新成员——二维磁体被实验获得,立即引发对二维磁性领域的广泛关注。Xu团队首次利用磁光克尔效应(MOKE)技术报道CrI₃单层表现具有强面外磁各向异性的伊辛铁磁性(图3a)。此外,CrI₃呈层依赖磁相:单层和三层为铁磁,双层为反铁磁。Gong等报道另一种二维材料Cr₂Ge₂Te₆,在原子层具有本征长程铁磁序。与CrI₃不同,Cr₂Ge₂Te₆为二维海森堡铁磁体,磁各向异性小。其铁磁转变温度随层数变化(图3b)。另一种热门二维铁磁体Fe₃GeTe₂为vdW铁磁金属,由层状Fe/FeGe/Fe夹在两层Te原子之间组成。反常霍尔效应研究显示Fe₃GeTe₂具有强磁各向异性,易磁化方向平行于c轴,居里温度230 K(图3c)。但这些材料居里温度低于室温,是器件应用的重大障碍。实现室温以上居里温度是二维磁性材料实际应用的前提。研究者通过分子束外延(MBE)制备室温铁磁单层1T-VSe₂。近期报道的少层1T-CrTe₂居里温度高达316 K,为未来二维自旋电子器件应用提供可能。除二维铁磁材料外,二维反铁磁材料也广泛报道,如FePS₃、MnPS₃、CrCl₃。更令人惊讶的是,张元波团队最近在本征磁性拓扑绝缘体MnBi₂Te₄中报道磁场诱导QAHE。MnBi₂Te₄为层内铁磁、层间反铁磁的反铁磁体。通过量子输运探测,在适中磁场μ₀H~6 T以上、低温下观测到原始五层MnBi₂Te₄薄片反常霍尔效应精确量子化(图3d)。

二维自旋电子器件操作的基本功能

新兴二维材料和先进表征技术的发展使二维自旋电子学快速推进。实现自旋电子器件的关键在于自旋-电荷转换、自旋输运和自旋操控。高效产生和检测自旋电流是开发替代电学器件的二维自旋电子器件的主要挑战。自旋输运需要具有长自旋寿命和长距离自旋传播的合适输运通道。自旋操控用于控制自旋电流并实现器件功能。

自旋-电荷转换

实现自旋-电荷转换的方法很多,如电学自旋注入/检测,或利用源自SOC的自旋霍尔效应和Edelstein效应。但自旋霍尔效应通常发生在块体材料中,而Edelstein效应通常被视为界面效应。

“非局域”和“局域”测量常用于将电学自旋注入/检测到通道材料中。非局域测量(图4a)中,电极E2为铁磁金属作为自旋注入源,E3为铁磁电极作为自旋检测器。电流从E1流向E2,E3和E4检测扩散的纯自旋电流信号。E3和E4间测量电压极性取决于E2和E3电极磁化构型。此法可获得无电荷电流的纯自旋电流,而“局域”测量获得自旋电流和电荷电流混合信号(图4b)。E2和E3电极平行与反平行磁化排列间的电压差视为自旋输运信号。

Hill等首次利用软磁NiFe电极将自旋注入石墨烯,但自旋注入效率估计仅~10%,可能归因于铁磁金属与石墨烯的导度失配。随后有研究者提出用Al₂O₃或MgO绝缘屏障层调节界面自旋依赖电阻率以提高注入效率,但生长高质量氧化层是主要挑战。改进氧化层生长技术或改用TiO₂、HfO₂等其他界面氧化层虽有进展,但界面自旋依赖电阻率仍是导致低自旋注入效率的根本问题。二维绝缘材料六方氮化硼(h-BN)晶体结构与石墨烯相似,理论和实验表明用h-BN作隧穿屏障可产生高质量界面,大幅提高石墨烯自旋注入效率。少层h-BN优于单层h-BN。但这些成果距实际应用仍有巨大差距。最终实现完美(100%)自旋注入仍需大量研究,二维材料提供了有希望的方向,如由二维铁磁材料、二维隧穿屏障和二维输运通道组成的二维异质结构。

(反)Rashba-Edelstein效应是源自强SOC的界面效应,可用于自旋-电荷转换。虽然本征石墨烯SOC较弱,但可通过邻近效应利用相邻材料强SOC实现高效自旋-电荷转换。如图4c所示,石墨烯邻近铁磁绝缘体YIG时,自旋电流在YIG层通过自旋泵产生,再通过反Edelstein效应在石墨烯转化为电荷电流。图4d显示YIG/石墨烯器件自旋泵电压随磁场变化曲线。垂直于石墨烯通道的磁场可检测自旋泵电压;磁场沿通道方向时无自旋泵电压。此外,施加在石墨烯表面的离子液体栅极可明显调制石墨烯性质,改变YIG/石墨烯自旋-电荷转换效率。

与石墨烯不同,具有强SOC的TMDCs被视为实现自旋-电荷转换的有前途材料。单层TMDC(MoS₂或WSe₂)/CoFeB双层结构中通过Rashba-Edelstein效应产生的电流诱导自旋积累可生成大自旋-轨道扭矩(SOT)(图4e,f)。通过二次谐波测量确定场型扭矩和阻尼型扭矩,结果显示大面积单层TMDCs因磁化反转高效率具有潜在应用。此外,自旋扭矩铁磁共振(ST-FMR)技术用于研究TMDCs中自旋-电荷转换。例如,WTe₂/Permalloy双层中SOT可通过WTe₂晶体对称性控制。电流沿WTe₂低对称轴施加时可产生面外反阻尼扭矩。TI表面态自旋-动量锁定特性可通过SOT将自旋电流注入相邻材料。因自旋极化方向与电荷电流方向强相关,可通过电荷电流操控TI中自旋方向。多种测量技术(二次谐波测量、自旋泵、ST-FMR)均表明可在TMDCs和TIs等二维材料中产生高效SOT。

自旋输运

自旋输运关键在于获得具有长自旋扩散长度和自旋弛豫时间的优良自旋输运通道。自旋弛豫由动量散射引起,弱SOC的石墨烯被视为理想自旋输运材料。Tombros等2007年通过非局域测量在室温下实现侧向单层石墨烯自旋阀中的电子自旋输运和自旋进动(图5a-d)。非局域自旋阀由四端铁磁钴电极、薄Al₂O₃氧化屏障和石墨烯片作为自旋输运通道组成。测量信号显示:注入和检测铁磁电极磁化平行时,接触1和2测得非局域电阻为正值;反平行时为负值。Hanle自旋进动可确定自旋扩散长度和自旋寿命。室温下侧向单层石墨烯自旋阀中自旋寿命(τ_sf)125 ps,自旋弛豫长度(λ_sf)1.3 μm。此外,栅极可增强自旋弛豫长度和寿命。理论预测原始石墨烯自旋寿命可达1 μs,而实验报告值从皮秒到几纳秒不等。

许多改进方法用于增加自旋扩散长度和寿命,部分器件已展示微米量级长自旋扩散长度。例如,外延生长在SiC上的石墨烯具有高迁移率,自旋输运效率达75%,自旋扩散长度超过100 μm。h-BN/石墨烯/h-BN异质结构展现长距离自旋输运性能,室温下自旋扩散长度达30.5 μm。二维材料自旋输运受扩散/漂移影响,可通过施加电场调制。Ingla-Aynés等报道利用载流子漂移在h-BN封装双层石墨烯中实现高达90 μm自旋弛豫长度。但本征石墨烯弱SOC和零能隙限制其在半导体自旋器件中的前景。黑磷具有可观直接带隙和室温迁移率1000 cm²V⁻¹s⁻¹,是理想半导体自旋电子材料。Avsar等基于超薄黑磷片构建侧向自旋阀,通过非局域几何在室温测量自旋输运性质(图5e-h)。电子自旋输运显示随铁磁体磁化方向切换,非局域电阻变化ΔR≈15Ω。Hanle自旋进动显示自旋弛豫时间达4 ns,自旋弛豫长度超6 μm。黑磷自旋输运与载流子浓度密切相关,自旋信号可通过电场控制。

自旋操控

实现自旋操控是有效器件功能化的关键。施加栅极电压可控制材料载流子浓度,进而操控自旋信号。多种二维材料作为自旋输运通道被研究以通过栅极电压调节自旋输运参数。例如,偏置诱导石墨烯在铁磁体/双层h-BN/石墨烯/h-BN异质结构中自旋注入和检测极化率达100%。基于黑磷的栅极可调自旋阀可达纳秒量级自旋弛豫时间和长自旋弛豫长度。对于半导体MoS₂通道,施加栅极电压仍可获得>200 nm较长自旋扩散长度。但合适的自旋场效应器件需要清晰的开关比,这对石墨烯甚至半导体二维材料均是挑战。

为解决此问题,基于原子级薄石墨烯和半导体MoS₂的vdW异质结构被开发用于通过栅极电压实现自旋场效应开关(图6a)。该结构结合石墨烯优异自旋输运性质和MoS₂强SOC。施加栅极电压可改变MoS₂导电性和自旋输运中的自旋吸收,导致石墨烯通道中自旋电流在ON/OFF状态间切换(图6b)。另一研究也报道类似石墨烯/MoS₂ vdW异质结构,在室温实现自旋电流和自旋寿命的电学栅极控制,并指出栅极可调自旋参数机制源于MoS₂/石墨烯界面肖特基势垒和MoS₂通道导电性的栅极调制。

电流诱导SOT被视为另一高效自旋操控策略。自旋电流由重金属内部自旋霍尔效应或界面Rashba效应产生,可对铁磁体施加自旋扭矩实现磁化切换。高效电流诱导磁化切换可带来创新自旋电子应用。因强SOC和时间反演对称性破缺,磁掺杂TIs被视为通过SOT操控自旋信号的有前途材料。Wang团队首次实验演示外延Cr掺杂TI (Bi₀.₅Sb₀.₅)₂Te₃/(Cr₀.₀₈Bi₀.₅₄Sb₀.₃₈)₂Te₃双层薄膜中面内电流诱导磁化切换(图6c)。Cr掺杂TI薄膜自旋霍尔角达140-425,比重金属/铁磁异质结构大近三个数量级,1.9 K临界切换电流密度低于8.9×10⁴ A/cm²(图6d)。该团队还报道外延生长在GaAs衬底上Cr掺杂(Bi₀.₅Sb₀.₄₂)₂Te₃薄膜中SOT的有效电场控制(图6e)。在恒定电流和面内磁场下扫描栅极电压研究栅极对磁化切换影响(图6f)。SOT强度强依赖于薄膜自旋极化表面电流,可在合适栅极电压范围内调制。基于TI磁性结构的SOT有效电场控制在磁存储器和逻辑器件中有潜在应用。

此外,新兴二维磁体的电学控制也被研究。例如,利用电场或静电掺杂可实现双层CrI₃从反铁磁向铁磁转变。少层Cr₂Ge₂Te₆矫顽力和饱和场可通过离子液体栅极调制。与磁性半导体不同,静电掺杂可控制铁磁金属载流子浓度,Fe₃GeTe₂铁磁转变温度可通过离子栅极大幅提升至室温。二维磁体的出现和研究为下一代二维自旋电子器件工程提供新平台。

二维自旋电子学的应用

二维材料展现出用于下一代二维自旋电子器件工程的巨大潜力。石墨烯凭借高电子/空穴迁移率、长自旋寿命和扩散长度,是自旋通道的有力候选者。且石墨烯可通过吸附原子或磁邻近效应获得磁性。邻近诱导铁磁石墨烯载流子密度可通过栅极调制,从而观测费米能量对反常霍尔效应电导率的依赖性,有助于理解二维狄拉克费米子系统反常霍尔效应物理起源。实现TI铁磁表面态有望出现界面磁电效应和电场诱导像磁单极子等现象。但目前TI诱导磁性技术局限于低温,限制应用潜力。关键要求是实现TI室温铁磁性。PNR结果显示Bi₂Se₃/EuS双层界面具有铁磁序,且这种拓扑增强界面铁磁性可持续至室温。这种工程化TI中的拓扑磁电响应可实现电场高效操控磁化动力学,为未来基于自旋技术提供节能拓扑控制机制。

自旋转移扭矩(STT)和隧穿磁阻(TMR)效应提供写入和读出操作的替代途径。STT效应指通过自旋角动量转移实现铁磁材料磁化重定向。高效电流诱导磁化切换可带来创新自旋电子应用。因强SOC和时间反演对称性破缺,磁掺杂TIs被视为通过SOT操控自旋信号的有前途材料。TMR指磁化依赖磁阻行为。高TMR比是实现高灵敏度、低能耗自旋电子器件的关键。高质量晶体和尖锐界面的二维材料可实现自旋过滤等新功能。二维vdW磁隧穿结(MTJ)由二维磁性CrI₃层作为自旋过滤隧穿屏障,TMR值高达19,000%。石墨烯基和其他二维异质结构制造进展实现了长距离自旋扩散(达几十微米)优化及自旋电流定向引导。自旋操控、电学栅控、电场诱导漂移、SOT诱导切换、磁邻近效应等已被探索用于开发下一代MRAM。

用于存储和逻辑应用的二维自旋电子器件

寻找新型二维自旋电子器件付出巨大努力。按功能分类,二维自旋电子器件可分为存储器件和逻辑器件。重点介绍几种重要二维自旋电子器件:二维磁隧穿结(MTJ)、二维自旋场效应晶体管(sFET)、二维自旋逻辑门。

二维MTJ

GMR发现为二维自旋电子学打开大门。但TMR磁阻比强于GMR,在磁存储应用潜力更大。TMR结构由两个铁磁层和中间绝缘层组成,即MTJ。隧穿概率与铁磁层费米能量附近态密度相关。两磁层平行时,各自旋态相似态密度提供更多可用隧穿态,呈低电阻态;反平行时,源极和汇极自旋通道错配导致高电阻态。传统薄膜MTJ存在绝缘屏障质量和热稳定性等问题限制高TMR比实现。高质量晶体和尖锐界面的二维材料有望解决这些问题甚至实现自旋过滤等新功能。

Karpan等2007年通过计算手段首次探索石墨烯层作为垂直MTJ屏障。他们提出石墨烯能带结构与镍匹配,预测自旋极化接近100%,可产生高达500% TMR。但后续实验显示基于石墨烯MTJ的TMR极低。相比单层或双层石墨烯,少层MTJ在石墨烯基MTJ中记录到最高31% TMR信号。除石墨烯外,其他二维材料也被探索作隧穿屏障层,包括绝缘h-BN和半导体TMDCs。Piquemal-Banci等利用化学气相沉积(CVD)直接在Fe上生长h-BN单层制备Fe/h-BN/Co结,观测到大自旋信号TMR和自旋极化P~17%。基于MoS₂或WSe₂的MTJ仅报告几% TMR信号,需进一步探索实现高TMR比。

新兴二维磁性材料展现惊人特性。当双层CrI₃磁化在不同磁构型间切换时(图7a),基于CrI₃的MTJ表现出自旋过滤效应产生的巨大TMR。如图7b所示,二维vdW MTJ由二维磁性CrI₃层作自旋过滤隧穿屏障,石墨烯作接触电极,h-BN封装层防止器件退化。输运结果显示TMR随CrI₃层厚度增加而增强,四层CrI₃基MTJ在低温下达19,000%(图7c)。随后Xu团队报道基于四层CrI₃双栅MTJ中的栅极可调TMR,固定磁场下TMR可通过栅极电压从17,000%调制至57,000%。此外,以少层Fe₃GeTe₂作铁磁电极,Fe₃GeTe₂/h-BN/Fe₃GeTe₂异质结构TMR在低温达160%。更有趣的是,Zhou等理论研究VSe₂/MoS₂/VSe₂异质结,单层VSe₂作室温铁磁体,300 K下大TMR达846%。另一方面,MoS₂强自旋霍尔电导率有潜力通过SOT切换VSe₂自由层磁化,从而提出SOT vdW MTJ概念,具更快读写操作,为二维自旋电子器件提供新机遇。

二维sFET

Datta和Das 1990年首创sFET概念。sFET由源/汇铁磁电极和可由电学栅极控制的二维电子气(2DEG)通道组成。栅极电压可导致通道中自旋进动,进而改变电流自旋极化。因器件切换电流仅需极少能量和极短时间,sFET有望成为低功耗、高计算速度的二维自旋电子器件。

如前所述,高载流子浓度和弱SOC的石墨烯被视为有前途的自旋输运通道候选者。Michetti等设计双栅场效应晶体管结构,双层石墨烯作输运通道。理论分析显示石墨烯通道载流子自旋进动可通过差分栅极电压开启/关闭。实验上,Avsar等首次报道以h-BN为介质层的双栅双层石墨烯结构,垂直电场可控制双层石墨烯通道自旋电流传播。输运结果显示自旋弛豫时间随载流子浓度增加单调减少,自旋信号急剧下降,接近电荷中性点时变得不可检测。合适的自旋场效应器件需要清晰开关比,这对石墨烯是挑战。

为解决此问题,开发了石墨烯/MoS₂异质结构通过栅极电压实现自旋场效应开关。两个独立小组演示施加栅极电压可改变MoS₂导电性并导致自旋输运中自旋吸收,使石墨烯通道自旋电流在ON/OFF状态间切换。因低自旋注入效率和通道快速自旋弛豫,在二维sFET器件中实现大高低导通比仍具挑战。但二维磁性晶体发现为探索新型二维自旋电子器件提供新机遇。Kin Fai Mak团队报道基于双栅石墨烯/CrI₃/石墨烯异质结构的自旋隧穿场效应晶体管(sTFET)。利用双层CrI₃作磁隧穿屏障,施加栅极电压可在接近自旋翻转跃迁的恒定磁场下将双层CrI₃磁化构型从层间反铁磁切换为铁磁态。区别于传统自旋晶体管,这些器件依赖电学控制磁化构型切换而非通道自旋电流信号,实现接近400%大高低导通比,为存储应用探索提供新途径。

二维自旋逻辑门

Dery和Sham首次报道基于“异或”(XOR)门的自旋逻辑器件。XOR逻辑门结构包括半导体通道和三个铁磁端子。通过输入端子不同磁化构型引起的不同自旋积累可实现XOR逻辑运算。实验上,提出的三端XOR逻辑门在室温石墨烯自旋电子器件中实现逻辑运算。如图7c所示,器件包含单层石墨烯通道,三个由A、B、M钴电极和MgO隧穿屏障组成的铁磁端子。输入电极A和B磁化代表输入态0或1,输出电极M电流作输出态。输入电极A和B磁化随外加磁场变化切换,导致输出电极M不同自旋积累,对应不同输出电流。若输入A和B对输出M贡献相同,仅当输入铁磁端子磁化反平行(01或10)时输出铁磁端子电流有可检测值;平行(00或11)时输出电流近零,从而实现XOR逻辑运算(图7d)。

Dery等进一步设计五端可重构磁逻辑门,结合两个共享输出端M的XOR门——XOR(A,X)和XOR(B,Y)。类似三端XOR门,不同输入电极磁化构型产生输出端M不同自旋积累,导致不同输出信号。类推,有限数量XOR门可实现任意二元逻辑函数。随后其他小组通过构建石墨烯自旋逻辑门将理论设计扩展到实验研究。各种建模、仿真和实验探索加速了构建实用自旋逻辑应用进程。但石墨烯自旋逻辑门研究仍存两关键问题:平衡两输入端对输出端贡献;消除背景信号对输出影响。

二维自旋电子学的挑战与机遇

如上所述,基于二维材料的自旋电子学已开展大量理论和实验研究,取得显著进展。但二维存储和逻辑应用实际应用仍面临巨大挑战。现从物理机制、材料科学、器件工程三方面讨论。

物理机制

因实验复杂性,理论研究和实验结果常存在巨大差异。例如基于自旋弛豫机制,理论预测原始石墨烯自旋寿命达1 μs,而实验值仅从几十皮秒到几纳秒。此外,实验测得石墨烯自旋注入效率仅几%至10%,远低于理论预测60-80%。这些差异表明需提出更深入物理机制和准确理论模型以更好指导研究方向和分析实验结果。

材料科学

二维材料为构建各种自旋电子应用异质结构提供理想平台。但二维材料仍存重大问题。例如稳定性是巨大挑战。接近原子层厚度的大多数二维材料易受湿气、氧化、温度影响,特别是新兴二维磁性材料,必须在超低水氧含量手套箱中剥离。此外,目前可用二维磁体多依赖机械剥离,磁转变温度远低于室温。这些是显著限制,因空气稳定性、便捷晶圆级制备、室温以上操作是二维材料实际应用先决条件。

器件工程

二维自旋电子学基础研究取得突破,如利用二维隧穿屏障h-BN增强自旋注入效率、石墨烯基二维异质结构室温下长自旋扩散长度达30 μm、利用二维磁体作自旋过滤屏障实现高达19,000% TMR。基于二维自旋电子器件研究,开发兼容现有互补金属氧化物半导体(CMOS)电子学的低功耗器件应用(包括先进磁存储器和自旋逻辑电路)前景广阔。但功能性二维自旋电子器件设计与应用仍处早期理论预测和概念验证阶段。

机遇

二维自旋电子学是具有许多潜在未来技术应用的重要科学研究领域。如上所述,尽管面临巨大挑战,但也存在许多机遇。基于石墨烯自旋输运通道的自旋阀室温下可展示高达30 μm长自旋扩散长度。四层CrI₃作自旋过滤隧穿屏障的磁隧穿结在低温显示高达19,000%巨大TMR。Fe₃GeTe₂磁转变温度可通过离子液体栅极或TI调控达到室温以上。自旋极化电流可通过SOT切换从WTe₂注入磁性衬底。基于二维磁体CrI₃的自旋隧穿场效应晶体管新概念已被提出。巨大TMR演示、二维磁性高效电压控制、STT或SOT下二维磁体磁化切换,均为基于原子级薄vdW晶体的下一代自旋电子器件潜在应用打开机遇之门。

结论

二维材料磁性质研究对二维自旋电子学发展具有重大意义。石墨烯和TIs中磁相互作用鲜有探索,新发现的二维磁体也为研究二维磁性提供理想平台。近几十年二维自旋电子学取得巨大进展,特别是石墨烯自旋电子学。但石墨烯自旋弛豫起源仍是主要悬而未决问题,进一步提高自旋寿命和扩散长度仍是石墨烯基自旋电子器件重要研究方向。二维自旋电子器件实际应用仍需应对物理机制、材料科学、器件工程等重大挑战。技术发展、理论模型改进、新材料探索将为未来新一代二维自旋电子器件应用提供更多机遇。

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