基于优化面反射率涂层的稳定单模DFB量子级联激光器（4.76 μm）

摘要

本文展示了基于应变补偿结合双声子共振设计的量子级联激光器（QCL）。通过标准埋藏一级光栅和埋藏异质结构（BH）工艺制备了发射波长约4.76 μm的分布式反馈（DFB）激光器。通过在前刻面优化抗反射（AR）涂层，在所有注入电流和温度条件下实现了无模式跳跃的稳定单模发射。AR涂层由Al₂O₃和Ge组成的双层介质构成。对于2 mm长的激光腔，AR涂层DFB-QCL在20 °C下的最大输出功率超过170 mW，连续波（CW）模式下墙插效率（WPE）高达4.7%。

背景

中红外量子级联激光器（QCL）是气体传感、自由空间通信和高分辨率光谱等众多商业应用中最具前景的光源之一。这些实际应用要求QCL具备高功率、改进的单模可靠性和低成本。自1997年首次演示分布式反馈（DFB）-QCL以来，这些器件的性能已大幅提升，在中红外区域实现了室温连续波（CW）高功率运行。然而，大多数基于埋藏光栅结构的DFB-QCL面临随机劈解刻面决定激光频率模式的问题。由于两个带边模式具有相同的损耗，无法保证稳定的单模运行。特别是在高温或大注入电流条件下，模式跳跃总是会发生，这对这些单模器件的应用极为不利。

为实现稳定单模运行，曾在光栅周期中引入四分之一波相移（λ/4 PS），使激光器在缺陷模式下工作，从而避免两个带边模式的竞争。但λ/4 PS光栅的制造需要电子束光刻，耗时且昂贵。增益耦合DFB激光器是传统半导体激光器实现稳定单模运行的良好选择。然而，由于刻蚀有源区导致巨大损耗，这对QCL来说不切实际。另一种巧妙的方法是利用腔损耗耦合机制增加两个DFB模式的损耗差异。人们认为适当的刻面反射率涂层可在高温和大电流下实现稳定单模运行。尽管有研究致力于刻面涂层，但它们通常侧重于形成最优等效腔长L_opt以保持激光器的墙插效率（WPE），而非单模可靠性。此外，优化反射率涂层应是解决两个DFB模式竞争的有前途途径，值得系统研究。

本文展示了经过抗反射（AR）/高反射（HR）涂层后，λ≈4.76 μm处DFB-QCL的稳定单模运行。AR涂层由Al₂O₃（380 nm）和Ge（33 nm）组成的双层介质构成。这些器件在20 °C下表现出极低的阈值电流密度0.65 kA/cm²。在连续波运行中，高达90 °C时单模发射的旁模抑制比（SMSR）超过26 dB，无任何模式跳跃。据信，前刻面的抗反射涂层对抑制腔刻面的随机相位极具价值。

方法

理论与仿真

有限DFB腔中抗反射涂层效应仿真的核心是计算两个带边模式的模式损耗。传递矩阵法是分析整个激光器结构的合适方法。我们考虑将此方法应用于具有类似图1所示纵向折射率分布的器件。该示意图展示了具有微小不同有效折射率扰动（n_eff,1，n_eff,2）和涂层薄膜（n₃，n₄）的光栅对导引模式的影响。计算中使用的主要材料复折射率如下：InP（3.088 + i*2e−4）、InGaAs（3.4 + i*2.9e−5）、有源区（3.298 + i*4e−5）、高掺杂InP（2.81 + i*1.4e−2）、SiO₂（1.3603 + i*6.3e−4）、Au（1.341 + i*32.582）、Al₂O₃（1.5348 + i*3.2967e−3）和Ge（4.0165 + i*4e−2）。随后通过COMSOL的偏微分方程（PDE）功能计算出不同的有效折射率n_eff,1 = 3.1599 + i*5.17e−5和n_eff,2 = 3.1662 + i*5.6756e−5。假设激光器在单横向模式下工作，使得沿激光腔各点的光传播特性可用单一标量复量k描述，即介质波矢。进一步假设激光器为线偏振，其电场具有正弦时间依赖性e^iωt。基于上述假设，描述波函数空间变化部分的一维平面电磁波因子E_z满足亥姆霍兹方程：

$$ \frac{\partial^2{E}_{\mathrm{z}}}{\partial {z}^2}+{K}^2\left(\mathrm{z}\right){E}_{\mathrm{z}}=0 \tag{1} $$

其中K(z)由下式给出：

$$ K\left(\mathrm{z}\right)=\frac{\omega }{c}\cdot n\left(\mathrm{z}\right)=k\cdot n\left(\mathrm{z}\right)=\left({k}_{\mathrm{r}}+{ik}_{\mathrm{i}}\right)\cdot n\left(\mathrm{z}\right) \tag{2} $$

式中ω和c分别为角频率和光速，n(z)为沿激光腔各点的复折射率。需求解的波矢k可分为实部k_r和虚部k_i。实部k_r决定激光腔内光的波长，虚部k_i源于有限腔的模式损耗，表征衰减。从图1可知，激光器可视为含2N+2个区段的多区段器件，N为光栅周期数。每个区段内，电场E_n(z)是两个相反传播的指数平面波的线性组合，一个以复振幅A_n衰减，另一个以B_n增强：

$$ {E}_{\mathrm{n}}\left(\mathrm{z}\right)={A}_{\mathrm{n}}\exp \left(-{iK}_{\mathrm{n}}\mathrm{z}\right)+{B}_{\mathrm{n}}\exp \left({iK}_{\mathrm{n}}\mathrm{z}\right) \tag{3} $$

共有2N+3个界面。在每个界面上，电场及其沿传播方向的导数两侧必须相等：

$$ \left[\begin{array}{c}{E}_{2N+3}\left(\mathrm{z}\right)\\ {}{E^{\hbox{'}}}_{2N+3}\left(\mathrm{z}\right)\end{array}\right]=\prod \limits_{n=0}^{2N+2}M\left({d}_n\right)\left[\begin{array}{c}{E}_0\left(\mathrm{z}\right)\\ {}{E^{\hbox{'}}}_0\left(\mathrm{z}\right)\end{array}\right]=\left[\begin{array}{cc}{\mu}_{11}& {\mu}_{12}\\ {}{\mu}_{21}& {\mu}_{22}\end{array}\right]\cdot \left[\begin{array}{c}{E}_0\left(\mathrm{z}\right)\\ {}{E^{\hbox{'}}}_0\left(\mathrm{z}\right)\end{array}\right] \tag{4} $$

传递矩阵M(d_n)为：

$$ M\left({d}_n\right)=\left[\begin{array}{cc}\cos \left({kn}_n{d}_n\right)& \frac{1}{kn_n}\sin \left({kn}_n{d}_n\right)\\ {}-{kn}_n\sin \left({kn}_n{d}_n\right)& \cos \left({kn}_n{d}_n\right)\end{array}\right] \tag{5} $$

考虑到电泵浦激光器是自振荡器件，外部无入射波。这导致边界条件B₀ = A_2N+3 = 0，方程化为：

$$ f= ik{\mu}_{11}+{\mu}_{12}{k}^2-{\mu}_{21}+ ik{\mu}_{22}=0 \tag{6} $$

借助Matlab通过方程(6)可求得每个波矢k值。对应腔模式损耗的虚部k_i有助于分析AR涂层效应。

图2a展示了基于传递矩阵仿真的计算结果。如两条红曲线所示，高频模式损耗随反射率降低变化缓慢，而低频模式损耗急剧增加。插图显示了单个光栅周期内低频和高频模式的模式分布。低频模式在光栅峰值（高折射率部分）具有更高的电场幅度，而高频模式更集中在光栅的低折射率部分。对于无刻面反射率的无限腔模型，高频模式总是比低频模式具有更低的模式损耗。若忽略端面镜效应，则高频模式因波导损耗较小将始终激射。然而，端面镜的存在产生反射，与激光腔内的DFB模式发生建设性或破坏性干涉。这种干涉影响每个模式的有限光栅腔损耗，并可决定哪个模式激射。值得注意的是，当两个镜面位置与某一DFB模式电场振幅峰值重合（即另一模式的节点）时，镜面效应最大。此处，未涂层刻面的镜面与低频模式峰值重合，端面镜反射与腔内模式最大程度建设性干涉，因镜面建设性贡献导致总模式损耗降低。随着反射率降低及双层AR涂层引入的额外相移影响，低频模式损耗因干涉效应减弱和镜面损耗增加而逐渐上升。同时，高频模式损耗因干涉效应增强而变化不大。这使得Δ模式损耗呈类指数函数变化，特别是当前刻面反射率<0.15时。根据仿真，当前刻面反射率<0.11时，全光谱仅存在一个最小值，意味着理论上不会发生模式跳跃，因为另一带边模式损耗过高无法激射。

图2b展示了仿真中三种典型的模式损耗光谱，高频和低频模式波长分别为4.762和4.779 μm。第一种是无AR涂层的DFB-QCL，清晰可见源于光栅反馈的停带，两个带边模式几乎相同。第二种是反射率为0.22的特定AR涂层（200 nm Al₂O₃和5 nm Ge），两个带边模式的差异开始显现。第三种是更低反射率涂层，Δ模式损耗大到使低频模式沉没在停带损耗之下。虽然理论上反射率越低Δ模式损耗越大，但极低反射率会导致器件巨大的镜面损耗，使WPE急剧下降。因此需基于实验权衡选择薄膜厚度。

器件制造

QCL外延片基于双声子共振设计，在n型掺杂（Si，3×10¹⁷ cm⁻³）InP衬底上采用固体源分子束外延（MBE）生长。有源区包含40级应变补偿的In_0.669Ga_0.331As/In_0.362Al_0.638As量子阱和势垒，类似文献[18]。层序如下：2 μm下InP包层（Si，2.5×10¹⁶ cm⁻³）、0.3 μm匹配In_0.47Ga_0.53As层（Si，4×10¹⁶ cm⁻³）、40个有源/注入级、0.3 μm In_0.47Ga_0.53As层（Si，4×10¹⁶ cm⁻³）、3 μm上InP包层（Si，2.5×10¹⁶ cm⁻³）、0.7 μm高掺杂InP包层（Si，5×10¹⁸ cm⁻³）。有源区平均掺杂经验性调整为2.4×10¹⁶ cm⁻³。为制造埋藏光栅，先将顶包层刻蚀至上InGaAs层。在300 nm厚的上InGaAs层上用全息光刻技术定义一级DFB光栅（周期Λ=0.755 μm，占空比σ=20%），随后湿法化学刻蚀约90 nm深。然后通过金属有机化学气相沉积（MOVPE）依次生长3 μm低掺杂（Si，2.5×10¹⁶ cm⁻³）InP层、0.2 μm渐变掺杂（从1×10¹⁷到3×10¹⁷ cm⁻³）InP层和0.5 μm InP（5×10¹⁸ cm⁻³）接触层作为上包层。

完成光栅图案和再生长后，外延片被刻蚀成10 μm宽的脊状结构，随后重新引入MOVPE系统，用半绝缘InP（Fe）埋藏波导。通过等离子体增强化学气相沉积（PECVD）沉积450 nm厚SiO₂层用于脊周围绝缘，Ti/Au层提供电接触。随后电镀额外5 μm厚金层以进一步改善散热。波导被劈解成2 mm长的条块，测试在经过优化反射率刻面涂层的器件上进行。后刻面HR涂层由Al₂O₃/Ti/Au/Ti/Al₂O₃（400/5/100/10/200 nm）组成，前刻面AR涂层由Al₂O₃/Ge（380/33 nm）组成，均通过电子束蒸发沉积。前刻面在4.76 μm波长下的计算反射率为3.4%，涂层厚度波动与反射率的详细关系已在先前发表的论文[19]中讨论。激光器外延面朝下用铟焊料安装在SiC散热器上，再引线键合到外部接触焊盘。为进行光谱和电学表征，激光器安装在帕尔贴元件上，用热敏电阻监测散热器温度。

结果与讨论

图3展示了随着电流增加，亚阈值发射光谱从电致发光动态变化为激射，由Bruker Vertex 70傅里叶变换红外光谱仪和氮气冷却HgCdTe探测器测量。略高于阈值的激光光谱表明器件在基模下工作，当电流为285 mA时清晰可见基模的停带。从停带宽度Δν=3.076 cm⁻¹和有效折射率n_eff=1/(2νΛ)=3.153，计算耦合系数κ=Δν·π·n_eff=30.4 cm⁻¹，对于HR涂层的2 mm长腔，耦合乘积κL=12.1，与器件制造吻合。κL乘积远大于先前理论研究的κL≈1[20]，表明获得了过耦合方案，有利于在整个电流和测试温度范围内保持单模。

图4a显示了DFB激光器在20至90 °C不同散热器温度下的典型CW功率-电流-电压（P-I-V）曲线。2 mm长器件输出功率达200 mW，20 °C时阈值电流密度低至0.65 kA/cm²。在20–90 °C温度范围内测得阈值电压（V_th）为13.2–14.2 V。值得注意的是，模式跳跃仅存在于60 °C以下的较低散热器温度，可从P-I曲线轻易推断。高散热器温度会导致激光器核心更严重的热积累，热效应抑制了另一模式激射，因此不会发生模式跳跃。图4b显示了前刻面沉积AR涂层（反射率3.4%）的DFB激光器P-I-V曲线。所有平滑的P-I曲线表明在测量的所有温度范围内均不存在模式跳跃。图4c、d显示了20 °C下电流从150到250 mA（步进25 mA）时的激射光谱。从图4d明显可见，优化AR刻面涂层实现了不同电流下的稳定单模，而非图4c的模式跳跃。频率始终与注入电流保持线性关系，电流调谐系数Δν/ΔI=−0.024 cm⁻¹ mA⁻¹证明AR涂层是解决DFB-QCL模式跳跃问题的简单高效方法。

图5展示了涂层DFB激光器在20至90 °C不同散热器温度下的发射光谱。测量使用NICOLET 8700傅里叶变换红外光谱仪，分辨率0.25 cm⁻¹，快速扫描模式。在整个测试温度范围内观察到单纵模发射，90 °C高温下旁模抑制比（SMSR）达26 dB。如图5插图所示，峰值发射光谱从20 °C时的2100.4 cm⁻¹移至90 °C时的2088.6 cm⁻¹，对应温度调谐系数Δν/ΔT=−0.168 cm⁻¹ K⁻¹.良好的线性调谐表明散热器温度变化过程中无模式跳跃。此外，所有器件在基模CW运行下均表现出单一主导横向远场，归因于脊宽的精确控制。

图6绘制了CW墙插效率（WPE）随输入电功耗的变化。20 °C时，在240 mA左右获得最大WPE 4.7%，输出功率170 mW。在50和90 °C时最大WPE分别为2.9%和0.8%。迄今为止，这些值对于低阈值DFB-QCL仍属极高，得益于高材料质量和优化的反射率刻面涂层。相信通过考虑涂层效应优化激光腔长可进一步提升WPE。

结论

我们演示了λ≈4.76 μm单模DFB-QCL的室温CW运行。通过在前刻面沉积由Al₂O₃和Ge组成的双层介质AR涂层，成功实现了所有电流和温度条件下无模式跳跃的稳定单模。20 °C时观测到高达170 mW的CW输出功率，阈值电流密度极低（0.65 kA/cm²）。此类器件代表了在中红外光谱范围实现DFB-QCL稳定单模运行用于实际应用的重要一步。

缩写

AR:

抗反射

BH:

埋藏异质结构

CW:

连续波

DFB:

分布式反馈

HR:

高反射

MBE:

分子束外延

MOVPE:

金属有机化学气相沉积

PDE:

偏微分方程

PECVD:

等离子体增强化学气相沉积

P-I-V:

功率-电流-电压

QCL:

量子级联激光器

SMSR:

旁模抑制比

V_th:

阈值电压

WPE:

墙插效率

λ/4 PS:

四分之一波相移