金刚石超精密切削铈的分子动力学研究

摘要

结构相变与位错动力学的耦合增加了对铈纳米尺度变形机制理解的复杂性。本研究采用分子动力学（MD）方法揭示铈在金刚石超精密切削过程中的变形机制。构建了包含经验推导的Ce–Ce和Ce–C势函数的MD模型，并评估了两种面心立方（fcc）铈相的弹性响应。模拟结果表明，位错滑移主导塑性变形，而径向分布函数分析显示加工表面和切屑中仅发生微弱的γ→δ相变。参数研究确定了获得高质量加工表面的最佳切削条件。

背景

铈（Ce，Z=58）是一种因其独特的力学、物理和化学性质而备受重视的稀土金属。表面形貌关键影响铈零件的性能、耐腐蚀性和储氢行为[1–3]。金刚石超精密切削可制备超光滑表面并最小化亚表面损伤[6,7]，但鲜有实验或理论研究涉及铈的切削加工。由于超精密切削中刀具刃口半径与切深相当，材料性质主导加工过程，使得铈切削机制极具挑战性。

铈因4f电子非定域化而表现出丰富的压力-温度相图。在常压和<110 K下稳定相为α-Ce（fcc），45–275 K转变为β-Ce（dhcp），270–999 K为γ-Ce（fcc），999–1071 K为δ-Ce（bcc）[8–11]。值得注意的是，295 K和8 kbar下γ→α转变伴随约20%的体积塌缩[12–14]，而γ→δ转变可由高温高压触发。这些相变改变键合和弹性性质，进而影响变形行为。金属铈亦具延展性，由位错活动主导[15]。然而，金刚石切削过程中相变与位错的相互作用鲜有探索。

分子动力学模拟为在原子尺度探究基本加工机制提供了有力途径。既往研究考察了Cu、Al、Fe及高熵合金的纳米划痕和正交切削，揭示了位错成核、表面堆积及摩擦行为等见解[16–27]。这些工作凸显了晶向、刀具前角及相互作用势函数的重要性。迄今无MD研究涉及铈的机械加工，这激发了本项工作。

方法

金刚石切削的MD模型

图1展示了模拟设置：单晶铈工件（41×25×31 nm），含约1×10⁶个γ-Ce原子；金刚石刀具（0.1×10⁶个C原子），后角9°。工件分为固定的2 nm底层和遵循牛顿动力学的活动层，时间步长1 fs。仅沿纵向施加周期性边界。考察三个晶向——(010)、(110)和(111)。测试七个前角（−30°、−20°、−10°、0°、10°、20°、30°）。金刚石刀具视为刚体，故忽略C–C相互作用。

原子相互作用建模如下：Ce–Ce作用力采用Sheng等人[29]的嵌入原子法（EAM）参数化，精准复现fcc Ce的弹性常数。Ce–C相互作用采用Morse势：

$$E_{\text{tot}}=\sum_{ij}D_0\left[e^{-2\alpha(r-r_0)}-2e^{-\alpha(r-r_0)}\right]$$

其中D₀=0.087 eV，α=5.14，r₀=2.93 Å；设1.0 nm截断半径[30]。

系统先在30 K、0 bar下NPT系综平衡，随后在NVT系综中以100 m/s恒定速度、4 nm切深进行金刚石切削。切削力沿切削方向分解，图中红箭头指示切削方向。尽管模拟尺寸和切削速度比实验超精密条件低数个数量级，但MD模型捕捉了过程的本质物理。共同邻居分析（CNA）区分fcc、hcp、bcc及缺陷原子[31]。模拟用LAMMPS（1 fs步长）进行，OVITO可视化[32,33]。

铈相的表征

利用文献[8–11]晶格参数建模五种铈相——γ、α、β、ε和δ。块体构型经受单轴拉伸、剪切和压缩以提取弹性常数和力学性能（表2）。计算得γ-Ce杨氏模量（24.17 GPa）与实验纳米压痕数据（36.7 GPa）[10]吻合，弹性常数与非弹性中子散射结果[34]一致。更致密的α-Ce表现出显著更高的刚度。

径向分布函数（RDF）分析表征各相结构差异。图2a显示各相具有独特的RDF峰，对应最近邻距离（如γ-Ce：3.64、5.13、6.30 Å；α-Ce：3.41、4.85、5.92 Å）。将γ-Ce均匀压缩实现20%体积塌缩，所得RDF与α-Ce匹配（图2b），确证了γ→α转变[12–14]。

结果与讨论

铈的加工机制

Ce(010)在0°前角下金刚石切削的MD模拟揭示三个力演变阶段（图3）。初期粘附力产生负切削力和法向力；随后弹性变形导致力迅速上升。约2.3 nm切削长度时力骤降，标志塑性变形启动，主导机制为近自由面成核并在{111}面滑移的1/6<112> Shockley部分位错。10–35 nm区间切削力和法向力趋稳，位错在刀具前方及下方累积。35 nm后刀具与工件分离致力值下降。全程法向力小于切削力。

图4展示关键切削长度下的缺陷结构演变及表面形貌。Shockley部分位错产生由位错核界定的堆积层错。随切削推进，密集的部分位错云从前表面发射，沿前刀面形成切屑（图4f）。刀具后方的位错上移至顶面，促进表面恢复。刀具接近左边界时位错传播受阻，切屑体积增大（图4g）。切屑分离后，位错因在自由面湮灭而密度降低（图4h）。

缺陷区RDF分析确认有限的γ→δ相变。表面下缺陷区RDF与δ-Ce峰吻合，指示局部加热驱动的微弱γ→δ转变（图5a）。切屑中亦现δ-Ce特征（图5b），但总量微乎其微，表明相变非切削主导机制。

前角的影响

图6显示切削力和法向力随前角增大而减小，符合Merchant基于剪切面能量的理论[37]。较大前角亦减小力差值，提升加工稳定性。

缺陷分析（图7a,b）显示负前角（−30°）产生比正前角（30°）更高的位错密度。位错段数（图7c）随前角单调递减，反映塑性变形复杂度降低、加工硬化减弱。

表面形貌（图8）佐证此结论：负前角产生不对称、显著的表面堆积，而30°前角产生最小堆积体积及对称轮廓。因此，30°前角为实现低切削力、最小位错密度和优异表面质量的最佳选择。

晶向的影响

在最佳30°前角下，对比Ce(010)、Ce(110)和Ce(111)晶向（图9）。Ce(010)表现出最低切削力和位错数。虽Ce(111)位错最少，但其{111}面平行于表面促进堆积，增加切削阻力。加工表面形貌（图10）显示Ce(010)堆积体积最小、轮廓最对称，而Ce(110)堆积最大。

结论

本研究开发了融合EAM和Morse势的MD框架，模拟铈的金刚石超精密切削。验证了Ce各相的弹性常数、力学性能及相变行为，确证模型预测能力。模拟揭示位错成核滑移主导塑性，仅观测到微弱γ→δ相变。最佳加工条件——30°前角和(010)晶向——可获得最低切削力、最小位错密度和最高表面质量。

参考文献

[1]–[38]（详见原文完整引用列表）

图表