半金属合金 Co2FeAl/Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-PbTiO3 异质结构中的电场调谐非易失性磁性

背景

近年来，随着信息技术的飞速发展，应用器件对高速、低功耗和非易失性的需求日益增加，受到了极大的关注。为了满足需求，铁磁/铁电（FM/FE）多铁异质结构中通过磁电（ME）耦合的电场控制磁性已被证明能够提供上述优点的组合。在这些 FM/FE 异质结构中 [1,2,3,4,5,6,7,8,9]，ME 耦合机制被广泛认为是三个方面，包括压电应变效应、电荷效应和交换偏置 [10， 11、12、13、14、15]。其中，压电应变是通过在铁电材料上施加电场时的压电应变效应获得的，它可以引起磁性层的大磁响应。基于压电应变介导的 ME 耦合，具有大压电应变效应的特定铁电晶体材料 Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-30%PbTiO3(PMN-PT)常用于 FM/FE 异质结构，因为 d 33的材料比d大很多 31;施加到 PMN-PT 层的电场引起的应变或电荷可以操纵相邻磁性层的磁各向异性，从而导致 ME 效应 [16,17,18]。在 FM/FE 异质结构中，半金属 Heusler 合金 Co2FeAl (CFA) 作为磁性层应作为合格的材料选择 [19,20,21,22]。 CFA 薄膜具有优异的材料特性，例如低磁阻尼常数、高自旋极化和高居里温度 (1000 K)，被认为是自旋电子器件的理想自旋极化电子源 [23, 24]。吴等。阿尔。报道了（011）取向的单铁电材料中的压电应变响应。只有通过电场施加和释放才能获得相对较大的残余应变变化 [25]。然而，通过在 PMN-PT 基板上施加电场，磁性层的压电介导磁性对于电子设备中的应用至关重要。因此，在本文中，我们研究了室温下 Co2FeAl/Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-PbTiO3 异质结构的非易失性电场介导的磁性能。实现了沿[100]和[01-1]方向的非易失性电场驱动剩磁，并通过施加脉冲电场获得了两个巨大的可逆和稳定的剩磁状态[26]。这可以归因于压电基板产生的压应变效应，这可能是电子设备应用的潜在候选。

方法

异质结构由 CFA 合金作为 FM 层和 PMN-PT (011) 作为 FE 层组成。 CFA 薄膜通过直流 (DC) 磁控溅射在 600°C 下沉积，Ar 压力为 0.1 Pa，流速为 10 SCCM（SCCM 表示 STP 下每分钟立方厘米），基础压力为 2 × 10 ⁻⁵ Pa. CFA 薄膜的厚度为 40 nm。 Pt 层由 2 毫米厚的 Pt 靶材作为电极溅射。顶部和底部 Pt 层的厚度分别为 10 和 50 纳米。铜线通过胶带连接到电极。通过振动样品磁强计（VSM，MicroSense EV9）研究了 CFA/PMN-PT 异质结构的静磁特性。直流电源 (Keithley 2410) 用于提供偏置电压。使用 Asylum Research© MFP-3D 在室温下通过磁力显微镜 (MFM) 记录磁畴图像，软磁尖端垂直于样品平面磁化。所有测量均在室温下进行。

结果和讨论

CFA/PMN-PT 异质结构的基本构建块和面内静磁测量的坐标系分别如图 1a、b 所示。有效电场诱导的压电应变场 (H σ) 和磁各向异性场 (H k) 彼此垂直。我们定义磁场 H 沿 [100] 方向应用为 0°，而 [01-1] 方向为 90° [26]。从 PMN-PT 磁滞回线 (P -E loop, 1 Hz) 和应变曲线 (S -E )，通过图 1c 中的铁电和应变仪测量，我们可以看到 PMN-PT 的饱和极化约为 25 μCcm ^-2 ，矫顽场约为 100 V (2.5 KVcm ⁻¹ ）。当外加磁场 1000 Oe 被移除时测量 MFM 图像，如图 1d 所示。暗区和亮区表示形成了平面外磁化分量。因此，形成了一系列振荡的“上下”磁畴，称为条纹畴（SD），这表明存在相当大的垂直磁各向异性[27]。

CFA/PMN-PT多铁异质结构示意图（a ) 和坐标系示意图 (b ）。 α , φ , 和 θ 是有效电场诱导的压电应变场的角度 (H σ), 磁各向异性场 (H k) 和磁化强度 (M s) 关于总有效场 (H 0)，分别。 θ 0 是 H 的角度 k 相对于磁场 (H ）。 c 磁滞回线 (P -E loop, 1 Hz) 和应变曲线 (S -E ) 沿 [100] 方向的 PMN-PT 衬底。 d CFA膜的典型MFM图像

在± 0和± 5 kVcm ^-1 电场作用下，沿[100]和[01-1]方向测量CFA/PMN-PT异质结构的磁滞回线 [11]。从顶部到底部施加的电场为正，否则为负。 − 0 和 + 0 kVcm ⁻¹ 是施加− 10 和 + 10 kVcm ⁻¹ 电场后的残余极化状态 分别关闭。如图 2a 所示的磁滞回线表明平面内有明显的磁各向异性。蓝线表示面内磁滞回线沿[100]方向的易磁化方向，剩余磁化强度明显小于饱和磁化强度。 M -H 环由两个磁化过程构成：M -H 曲线显示了从正饱和场到负矫顽力场的外加磁场与M的突然反转之间的线性关系 当 H 到达矫顽力场； M -H 随着外加磁场的不断减小，曲线恢复到线性关系，可以认为薄膜具有条纹畴结构。红线表示硬磁化方向，沿[01-1]方向测量。图 2b 显示了 CFA/PMN-PT 异质结构在电场 E 下的滞后回线 =5 kVcm ⁻¹ .与图1a所示结果相比，易轴方向旋转了90°，即从[100]方向旋转到[01-1][28,29,30]方向。如图2c所示，蓝线与红线重合，在极化状态+ 0 kVcm ^-1 下面内磁各向异性消失 .当外加电场继续减小到− 5 kVcm ⁻¹ 时，易磁轴返回[100]方向 如图 2d 所示。为了研究不同电场下磁各向异性场的变化，测量了不同角度的剩磁，如图 2e 所示。在该测量中，样品在平面内以 5° 的步长从 0° 旋转到 360°。在 CFA/PMN-PT 异质结构中测量面内磁各向异性。在 − 0 kVcm ⁻¹ ，面内剩磁曲线的易磁化方向沿[100]方向。相对剩磁值（M r/M s)明显小于1，说明部分磁矩不相干排列。随着电场增加到 + 2.5 kVcm ⁻¹ ，磁各向异性减小。当继续将电场增加到 + 5 kVcm ⁻¹ ，面内磁各向异性再次出现。与− 0 和+ 5 kVcm ⁻¹ 的剩磁曲线比较 ，易轴旋转 90°，这与滞后回线的结果一致，如图 2a、b 所示。这可以归因于电场引起的压电应变效应，PMN-PT的压电效应会产生新的磁各向异性（应力各向异性H σ) 在 CFA/PMN-PT 异质结构中。 CFA/PMN-PT异质结构的磁各向异性受H组合的影响 σ 和 H k [31]。

a–d − 0、0、5 和 − 5 kVcm ⁻¹ 处的磁滞回线 ， 分别。 e 测量 M r/M s 与 θ 各种电场下的0曲线

为了验证由电场引起的压电应变效应，测量了在 [01-1] 和 [100] 方向上施加电场的剩磁。我们分别在 [100] 和 [01-1] 方向去除饱和磁场 1200 Oe 后，通过扫描电场来测量剩磁的变化。获得了不对称蝴蝶状剩磁与外加电场的关系。我们可以确定 CFA/PMN-PT 异质结构的剩磁响应蝴蝶形状的电场； M -E 通过从 + 10 到 - 10 kVcm ^-1 扫描电场来测量曲线 在图 3a、c 中。该响应与应力随电场的变化曲线对称，说明应力效应在样品的磁控中起主导作用。值得注意的是，剩余极化状态下的剩余磁化强度 (± 0 kVcm ⁻¹ ) 不同于 + 10 kVcm ⁻¹ 由图 3 中的大写字母 A 和 E 以及 − 10 kVcm ⁻¹ 证明 由 B 和 F 证明，这是来自 PMN-PT 基板的残余应力。剩余极化状态是 0 kVcm ⁻¹ 的剩磁 状态，源自 PMN-PT 衬底残余应力，在 + 10 和 - 10 kVcm ^-1 处不相同 .与图1c中应变曲线的残余应变一致。

一 , c M 的依赖 r/M 通过扫描电场形式 + 10 到 - 10 kVcm ^-1 测量电场的 s 分别在 [100] 和 [01-1] 方向。 b , d M 的依赖 r/M 通过从 + 5 到 − 5 kVcm ⁻¹ 形式扫描电场来测量电场上的 s 分别在 [100] 和 [01-1] 方向。数字和箭头表示测量的步骤和方向。图中大写字母表示M的值 r/M s 处于剩余极化状态

我们对不饱和极化状态下的剩磁 (± 5 kVcm ⁻¹ )与[100]和[01-1]方向的电场，以反映电场的非易失性控制。可以发现，剩磁随电场的变化也呈环状变化，样品的剩磁表现出良好的非挥发性，这来自于正电压下的剩余极化应力。和负电场，如图 3b、d 所示。这对于耐压非易失性存储器件具有良好的前景。

对于磁存储器应用，实现了脉冲电场中的非易失剩磁，如图4所示。± 5或± 10 kVcm ^-1 的间歇性正负电场 在 [100] 和 [01-1] 方向上施加在样品上。首先，磁场被设置为 1200 Oe，随后降低到 0。然后脉冲电场首先停留在 ± 5 kVcm ⁻¹ 在 [100] 方向上，随后减小到 0，结果是图 4a 中大写字母 A 和 B 显示的两个残余极化状态。 ± 10 kVcm ⁻¹ 的类似情况 还观察到图 4a 中的其他残余极化状态 C 和 D，这也反映了我们样品中的非挥发性状态。当脉冲电场施加到 − 5 或 − 10 kVcm ⁻¹ 并随后降低到0，我们可以看到剩磁比较大，当施加到5或10 kVcm ⁻¹ 并随后降低到0，剩磁显着降低；这种现象和M的价值 r/M s 与图 3a、b 的结果一致。我们在样品的另一个方向上进行了类似的测量，得到了类似的结果，如图 4b 所示。可以看出，四个不同且稳定的剩磁状态由两个脉冲电场切换。 E、F、G、H 四种电阻状态是由± 5 和± 10 kVcm ⁻¹ 的脉冲电场切换产生的 然后分别沿 [01-1] 方向立即去除。综上所述，Co2FeAl/PMN-PT异质剩磁是应力控制，从而实现脉冲电场下的多态剩磁，可用于多晶型存储。

归一化剩磁比M r/M s 在脉冲电场下。 一 M 的变化 r/M s 在脉冲电场 ± 5 和 ± 10 kVcm ⁻¹ 分别沿 [100] 方向。 b M 的变化 r/M s 在脉冲电场 ± 5 和 ± 10 kVcm ⁻¹ 分别沿 [01-1] 方向。图中大写字母表示各种剩余极化状态

结论

总之，在室温下研究了 CFA/PMN-PT 异质结构中的非易失性电场介导的磁性。通过CFA薄膜中的MFM测量获得条纹域结构。磁各向异性由电场调制。通过旋转角 VSM 测量的结果表明，在 − 0 和 + 5 kVcm ⁻¹ 处，压电应变介导的非易失性 90° 磁易轴旋转 .此外，在正负脉冲电场下观察到压电应变介导的两个方向的非易失性稳定剩磁反转，可用于磁存储[32, 33]。

缩写

CFA：

Co2FeAl

DC：

直流电

FM/FE：

铁磁/铁电

我：

磁电

MFM：

磁力显微镜

PMN-PT：

Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-30%PbTiO3

VSM：

振动样品磁力计