V/SiOₓ/AlOᵧ/p++Si器件的双重功能：顺应电流控制的选择器与存储器切换

摘要

本研究证实单个V/SiOₓ/AlOᵧ/p++Si阻变存储器件仅通过调节顺应电流限制（CCL）即可作为选择器或存储元件工作。正向成形步骤施加低CCL（1 μA）时，器件表现出单向阈值开关，归因于钒电极形成的VOₓ层中的金属-绝缘体转变（MIT）。高CCL（30 μA）则诱导双极电阻开关，由SiOₓ层中导电丝的形成与断裂主导。1.5 nm AlOᵧ层凭借高热导率在两种模式下均降低关态电流，温度依赖测量揭示低阻态（LRS）中高能垒（0.463 eV），增强低CCL下的非线性。这两种功能的共存为设计兼具选择器和存储能力的交叉点阵列提供了灵活性。

研究背景

电阻式随机存取存储器（RRAM）凭借超快开关、低功耗、多电平存储、高可扩展性和3D堆叠兼容性，成为下一代非易失性存储的领军候选。RRAM可填补DRAM与SSD性能鸿沟，作为存储级存储器（SCM）。然而，致密交叉点阵列中的漏电流路径仍是关键挑战。具有非线性电流-电压（I-V）特性的选择器件对抑制寄生电流至关重要。各类选择器概念——互补电阻开关、隧道势垒、Ag基阈值开关、二极管型选择器、欧文阈值开关、金属-绝缘体转变——均已探索。VOₓ是典型MIT材料，SiO₂广泛用作钝化层。富硅SiOₓ（x<2）具CMOS兼容性，可作为RRAM电阻变化层，实现丝状开关或价变机制。本工作提出的V/SiOₓ/AlOᵧ/p++Si单元仅靠施加CCL即可呈现选择器和存储器双重行为，利用硅底电极改善串联电阻和丝控制。

实验方法

器件堆栈在Si衬底上制备。首先注入BF₂离子（40 keV，剂量5×10¹⁵ cm⁻²）重掺杂Si底电极（BE），1050°C退火10分钟修复晶格损伤，方阻30.4 Ω/□。原子层沉积（ALD）用H₂O和三甲基铝沉积1.5 nm AlOᵧ层。等离子体增强化学气相沉积（PECVD）在300°C用5% SiH₄/N₂（160 sccm）、N₂O（1300 sccm）、N₂（240 sccm）形成5.5 nm SiOₓ层。溅射（Ar，30 sccm）50 nm钒（V）顶电极（TE），直径100 μm，覆盖50 nm Al层防氧化。Keithley 4200-SCS半导体参数分析仪和4225-PMU超快I-V模块室温下电学测量。

结果与讨论

横截面TEM图像（图1b）确认非晶V、SiOₓ、AlOᵧ层位于单晶Si BE之上，厚度分别为5.5 nm和1.5 nm。XPS分析显示SiOₓ化学计量比x=0.88，AlOᵧ y=1.33，表明略氧缺乏SiOₓ有利于电阻开关。单向阈值开关（图2a）出现在1 μA CCL正向成形后。器件在1.08-1.82 V阈值电压Vth处急剧导通，在0.12-0.54 V维持电压Vhold处回到关态，100循环稳定。温度依赖显示阈值行为持续至55°C，85°C消失，确认VOₓ MIT为开关机制。瞬态测量（图2d）显示写脉冲期间大电流，脉冲移除后立即衰减，为选择器操作特征。AlOᵧ层高介电常数和热导率显著抑制关态电流（<100 pA @ 1 V）优于VOₓ选择器。双极电阻开关（图3a）在30 μA CCL成形时出现。器件经正向复位脉冲从HRS转至LRS，负向设定脉冲回HRS。归一化电导（GN）跨温度在零偏压近1，排除肖特基、Fowler-Nordheim和空间电荷限制传导。LRS呈半导体行为，暗示丝位于SiOₓ而非VOₓ层。ln(I)对1000/T图分析得活化能0.463 eV，跳跃距离5.17 nm，支持丝的跳跃传导模型。也观测到Poole-Frenkel发射贡献（见补充材料）。高能垒和低CCL下细丝增加非线性、降低漏电流。图4a-d展示变化CCL（5 μA、30 μA、1 mA）如何调制LRS I-V曲线和非线性。低CCL抑制低偏压电流，提高非线性比（I(VREAD)/I(½VREAD)）。这种本征非线性源于SiOₓ本体性质和AlOᵧ势垒。等效电路模型显示，交叉点阵列读取裕度（ΔV）随字线数缩放；10%读取裕度下，10×10阵列（5 μA CCL）和5×5阵列（1 mA CCL）可行。更高读取电压（1 V）产生更大非线性但也增加静态功耗。

结论

V/SiOₓ/AlOᵧ/p++Si单元展示双重功能：低CCL（≤1 μA）选择器由VOₓ MIT驱动，高CCL（≥5 μA）存储器由SiOₓ丝形成主导。1.5 nm AlOᵧ层提供高选择性（10⁴）和低关态电流。低CCL增加非线性，使更大交叉点阵列在减少漏电流下成为可能。

缩写

ALD

原子层沉积

BE

底电极

CCL

顺应电流限制

CRS

互补电阻开关

DRAM

动态随机存取存储器

HRS

高阻态

I-V

电流-电压

LRS

低阻态

MIT

金属-绝缘体转变

OTS

欧文阈值开关

PECVD

等离子体增强化学气相沉积

P-F

Poole-Frenkel

RRAM

电阻式随机存取存储器

SCLC

空间电荷限制电流

SCM

存储级存储器

SPA

半导体参数分析仪

SSD

固态硬盘

TE

顶电极

TEM

透射电镜

V

钒