GaAs/AlGaAs二维电子气中光控自旋霍尔效应：外禀反向自旋霍尔响应证据

摘要

在GaAs/AlGaAs二维电子气中观测到圆偏振光诱导的反向自旋霍尔效应。通过将光诱导反向自旋霍尔效应（PISHE）电流拟合理论模型确定自旋横向力。在不同光功率和光斑分布下测量PISHE电流，所有实验结果与理论计算吻合。测量不同温度（77-300 K）下PISHE电流，其温度依赖性指示外禀机制起主导作用，进一步由PISHE电流对样品晶向微弱依赖性确证。

背景

自旋电子学因其在信息技术潜在应用及揭示凝聚态电子自旋物理基础问题而受关注[1-4]。自旋霍尔效应（SHE）及其昂萨格倒易反向自旋霍尔效应（ISHE）在自旋电子学中扮演重要角色，因通过自旋-轨道耦合（SOC）提供电荷电流与自旋电流互转换电学方法[2,5-8]。SHE和ISHE在重元素金属薄膜（Pt、Ta、Py、IrMn）和新兴拓扑绝缘体（Bi₂Se₃、SnTe）中广泛研究，因其强SOC[9-14]。半导体中也观测到这两效应，如GaAs、ZnO、Si、Ge、GaN/AlGaN和GaAs/AlGaAs二维电子气[15-20]。

半导体中自旋-电荷电流转换是重要课题，为自旋电子学与电子学融合开辟途径[5]。光诱导ISHE（PISHE）近期作为研究半导体ISHE的有效实验工具崭露头角，利用高斯分布圆偏振光向半导体注入自旋电流，再利用ISHE产生电荷电流[2,19-22]。PISHE电流室温可观测，提供无需磁场和铁磁元件研究半导体ISHE的便捷途径[20]。此外PISHE为设计新型自旋光子器件铺路[22]。PISHE电流在GaN/AlGaN、GaAs/AlGaAs、MgZnO/ZnO异质结构中已观测[2,19,20]。但PISHE电流对光功率和光斑分布依赖尚不清楚。

ISHE有本征和外禀两种机制。本征机制仅取决于完美有序材料能带结构[7,23,24]，源于拉什巴[25-27]或德雷斯豪斯SOC[26]；外禀机制指自旋-轨道耦合系统中杂质导致的不对称莫特-斜向或侧跳散射[16,24,28,29]。虽有大量研究探讨ISHE本征或外禀机制，多为理论工作，极少实验聚焦此问题[16,27,30-32]，因实验上难区分两机制。

本文研究GaAs/AlGaAs二维电子气（2DEG）中PISHE电流。发现PISHE电流随温度升高增大，指示主要由外禀机制主导。此推断由PISHE电流对样品晶向微弱依赖性进一步确证。此外研究PISHE电流对光功率和光斑分布依赖，与理论模型高度吻合。

方法

实验在分子束外延（MBE）生长的(001)取向调制掺杂GaAs/AlGaAs 2DEG样品上进行，半绝缘GaAs衬底。室温下电子密度和霍尔迁移率分别为5.18×10¹¹ cm⁻²和3.97×10³ cm²·V⁻¹·s⁻¹。2DEG迁移率因生长中引入10¹⁵或10¹⁶ cm⁻³量级背景掺杂而略低。样品沿[110]和[1̄10]方向劈裂成10×10 mm²方片。沿[110]和[100]方向分别制作两对间距8 mm欧姆接触，经铟沉积和420°C氮气退火制备。

用1064 nm二极管泵浦固体激光器作辐射源。激光束经光斩、偏振器、四分之一波片后垂直照射样品。偏振器和旋转四分之一波片改变光螺旋度P_c=sin2φ，从左旋（σ⁻，P_c=-1）连续变至右旋（σ⁺，P_c=+1），φ为入射光偏振方向与波片光轴夹角。光斑呈高斯分布。沿[100]（或[110]）方向两接触间电流经前置放大器和锁相放大器（参考频率229 Hz来自光斩）收集。图1a示PISHE电流测量装置。

功率依赖测量中用衰减器将照射样品光功率从250至40 mW调节。改变光斑分布采用不同焦距光学透镜。温度依赖测量中样品安装光学低温恒温器，允许77-300 K温度变化。

为获得拉什巴与德雷斯豪斯SOC相对比，测量不同晶向圆光电效应（CPGE）诱导光电流，即分别通过沿[110]和[100]方向接触收集CPGE电流，入射光平面垂直于两接触连线。CPGE测量采用类似PISHE实验装置，不同之处：光斜照于沿[110]或[100]方向两接触连线中点，入射角-40°至40°。某入射角CPGE电流通过拟合沿两接触收集的光偏振态依赖光电流J至以下方程[33]提取：J=J_CPGE sin2φ+L₁₁ sin4φ+L₂₂ cos4φ+J₁₁。J_CPGE为CPGE电流，L₁₁和L₂₂为线偏振光诱导光电流，J₁₁为光伏效应或邓伯效应源背景电流[33]。

结果与讨论

高斯分布圆偏振光照射下，吸收未饱和区产生空间高斯分布自旋极化载流子，形成径向扩散自旋电流。因ISHE效应，自旋极化载流子经历切向"自旋横向力"，产生横向电荷电流即轴向涡旋电流（称PISHE电流），如图1a所示。光偏振态从左旋（σ⁺）变至右旋（σ⁻）时，电子自旋极化从自旋向上变为向下，导致自旋横向力和PISHE电流反向。四分之一波片从0转至180°，即φ从0至180°变化时，光偏振态依序：垂直线偏振（0°）→左旋圆偏振（45°）→垂直线偏振（90°）→右旋圆偏振（135°）→垂直线偏振（180°），如图1c顶部所示。故φ从45°至135°时PISHE反向，指示PISHE正比于sin2φ。值得注意的是φ=0、90、180°时光为线偏振。线偏振光也因光学动量排列效应[34]（称L₁）或各向异性光吸收[35,36]（称L₂）诱导光电流。L₁和L₂分别正比于sin4φ和cos4φ。此外背景光电流J₁源于光伏效应或邓伯效应，与光偏振态无关。据其对φ不同依赖性，可拟合实测光偏振态依赖光电流J至以下公式提取PISHE电流[8,33]：

J = J_PISHE sin2φ + L₁ sin4φ + L₂ cos4φ + J₁ (1)

J_PISHE为左旋圆偏振光激发PISHE电流，L₁、L₂为线偏振光诱导光电流，J₁为背景电流[19]。注意式(1)含L₂项，因样品存在大光学各向异性。各向异性可能源于各向异性界面结构[37]、原子偏析[38]或残余应力[39]。

为获得PISHE空间分布，沿两接触垂直平分线自左向右扫描激光斑[见图1a]。每个斑位置旋转四分之一波片0-360°，拟合式(1)获实测光偏振态依赖光电流J得PISHE电流。图1b展示光斑固定x=-0.5 mm（即A点[见图1a]）时典型光电流随φ变化。300 K测量，沿[110]方向两接触收集。光斑直径~1.4 mm，高斯分布，功率250 mW。图1b圆圈为实验数据，实线为式(1)拟合结果。可见实测光电流随波片旋转周期性波动，因光电流为PISHE电流、线偏振光诱导光电流和背景电流叠加，它们对φ呈不同依赖。虚线指示PISHE电流，点划线为背景电流，蓝绿点线分别为L₁和L₂分量。可见PISHE电流远小于线偏振光诱导光电流。

获得PISHE电流随光斑位置函数见图1c。可见激光斑从左向右移动两接触外侧时PISHE电流反向。光斑聚焦两接触中点时PISHE电流近乎为零。此现象可用光诱导反向自旋霍尔效应涡旋电流模型定量解释[20]。具体：高斯分布激光辐射G(r)=1/(√(2π)σ)exp(-r²/2σ²)下，径向自旋电流j_r=τ_s D∇_r G(r)。D为自旋扩散系数，τ_s为自旋弛豫时间，r为径向，σ为与光强半峰全宽（FWHM）相关分布方差。因ISHE效应，自旋极化载流子经受自旋横向力f(r)∝j_r×ẑ[20,40]，可表达为f(r)=-f₀r/σ³exp(-r²/2σ²)。f₀为与材料体系SOC相关自旋横向力常数。涡旋电场E可由圆周电动势（EMF）确定：ε(r₀)=2π/q∫₀^{r₀}f(r)rdr，通过∮E(r₀)·dl=ε(r₀)。故有

∇×E(r₀) = -f₀r/(qσ³)exp(-r²/2σ²) (2)

注意式(2)与[20]微小差异因本文采用归一化高斯函数而[20]用非归一化。本文f₀等价于[20]中f₀/σ。两接触（分别称a、b）间电流表达为

I_ab = V_ab/R_ab = 1/R_ab ∫_a^b E·dl = 1/R_ab ∮_abo E·dl = 1/R_ab ∬_S ∇×E ds (3)

V_ab(R_ab)为接触a、b间电压（电阻），o为光斑原点，S指三角区abo。须注意吸收饱和区（样品吸收光强为常数达最大吸收）应从式(3)积分中扣除。因该区光生载流子梯度为零，自旋电流和PISHE电流均为零。

式(3)仅当接触a、b被光斑覆盖时成立，因光斑外式(2)不再有效。考虑光斑外(J_f)内(J_e)电流关系J_f=J_e exp(-l/(A·L_s))[41]，式(3)可表达为：

I_ab = 1/R_ab ∬_D ∇×E·exp(-l/(A·L_s)) ds (4)

l为光斑边缘至两接触连线距离，L_s为电子扩散长度，A为常数。用式(2)和(4)拟合实测PISHE电流可得自旋横向力f₀和扩散长度A·L_s。拟合结果图1c实线所示。可见实验数据被模型良好拟合。拟合采用实测参数：σ=0.2 mm，L=4 mm，r₀=0.7 mm，R_ab=15.5 kΩ。300 K下电子自旋横向力f₀/q拟合为6.8×10⁻⁶ N·m/C，A·L_s拟合为2.8×10⁻⁴ m，吸收饱和区半径拟合为0.34 mm，指示吸收饱和强度I_c约为最大强度I_m五分之一（I_c=1/5 I_m）。

为研究PISHE电流对光功率和光斑分布依赖，在不同光功率和光斑分布下测量PISHE。图2a,b显示不同光功率下光斑位置r₀=1.5 mm、σ=0.5 mm和r₀=1 mm、σ=0.3 mm时PISHE电流。符号为实验数据，实线为式(2)(4)理论计算。计算采用图1c相同参数（除光斑参数外）：f₀/q=6.8×10⁻⁶ N·m/C，A·L_s=2.8×10⁻⁴ m，R_ab=15.5 kΩ，I_c=1/5 I_m。I_m为250 mW功率下最大光强。可见PISHE电流强度随光功率增加；250 mW下较大FWHM（较大σ）光斑导致更大PISHE电流。较大FWHM光斑PISHE曲线峰值出现在更大x值处。x为光斑中心至两接触连线中点距离。因自旋电流和PISHE电流正比于光分布梯度。为更好比较不同光斑分布PISHE电流，图2c汇总图2a,b结果：不同光斑分布下PISHE峰值随激发功率变化，符号为实验数据，实线为理论计算。可见实验结果与理论仿真高度吻合，确证模型。

图2c指示：功率增加时PISHE电流先单调增大后逐渐饱和。PISHE电流随光功率饱和出现因高功率吸收饱和。最大光强小于吸收饱和强度时PISHE电流随光功率线性增加；最大光强大于吸收饱和强度时PISHE电流随功率增加趋于饱和。光斑尺寸对PISHE电流影响可理解为FWHM对PISHE电流影响，因光斑尺寸和FWHM随光功率相关。具体：固定光功率下较大光斑尺寸对应较大FWHM。固定光功率时，若最大光强小于吸收饱和强度，较小FWHM（较小光斑）产生较大PISHE电流，因较小FWHM导致较大自旋电流；若最大光强大于吸收饱和强度，较小FWHM导致较小PISHE电流。图3清晰显示此点：250 mW光功率下不同高斯光斑分布PISHE电流随光斑位置函数。σ从0.2增至0.5 mm时PISHE峰值单调减小。因吸收饱和区无自旋电流，故无PISHE电流产生。吸收饱和区内光不贡献PISHE电流。图3插图显示不同高斯光分布强度分布。虚线为样品吸收饱和强度。虚线与光强曲线交点指示吸收饱和区半径r_s。r₀=1.5、σ=0.5 mm时阴影圆区（半径r_s）光不贡献PISHE电流。可见250 mW下虽较小FWHM在非饱和区产生较大自旋电流，但被吸收饱和区更多能量浪费淹没。结果σ=0.2 mm光斑产生PISHE小于σ=0.3或0.5 mm。

为探究PISHE主导机制，在不同温度测量PISHE。图4a显示77、130、180、230 K下PISHE电流随光斑位置函数。光斑高斯分布r₀=0.7 mm、σ=0.2 mm，功率250 mW。方块为实验数据，实线为式(2)(4)拟合结果。可见所有温度实验数据均被模型良好拟合。拟合得不同温度自旋横向力f₀/q（图4b）和电子扩散长度A·L_s。图4b虚线为目测引导。为确定参数A值，将A·L_s温度依赖性与文献[42]电子扩散长度L_s温度依赖性比较。拟合A·L_s至[42]L_s值得常数A=1.65×10²。图4c极佳吻合验证方法。可见电子扩散长度随温度升高减小，主要归因声子增强载流子散射[43]。

惊人地，2DEG自旋横向力f₀/q随温度升高单调增加，与Au/InP杂化结构[44]观测PISHE温度变化趋势相反。此异常现象可能与PISHE机制相关。半导体2DEG中PISHE有本征和外禀两机制。前者主要源于能带结构，后者源于杂质中SOC效应导致自旋向上和向下电子散射不对称[7,16]。C₂ᵥ点群对称性半导体2DEG本征机制自旋横向力可表达为f₀=4m*²τ_sD/ħ²(α²+β²)[20,40]，ħ为约化普朗克常数，τ_s自旋弛豫时间，D自旋扩散系数，α（或β）为拉什巴（或德雷斯豪斯）常数，正比于拉什巴（或德雷斯豪斯）SOC强度。GaAs/AlGaAs 2DEG中τ_s∝T⁻¹[45]。T为温度。调制掺杂2DEG中拉什巴SOC强度远大于德雷斯豪斯（见后文讨论）；故α远大于β。D∝T⁻²[46,47]。α温度依赖性表达为a+bT，a、b为常数，a比b大两个数量级[48]。综合τ_s、D、α温度依赖性得f₀∝T⁻³，提示本征机制自旋横向力应随温度升高减小。外禀机制自旋横向力依赖电离杂质浓度，尤其外禀侧跳散射[49,50]。样品存在背景掺杂，杂质电离随温度升高增加，导致自旋向上和向下电子不对称散射增强，自旋横向力随温度升高增大。鉴于实验观测f₀随温度升高增加，推断PISHE由外禀机制主导，杂质主要源于生长过程背景掺杂引入。

为进一步确证PISHE确由外禀机制主导，测量不同晶向收集PISHE电流空间分布。图5a,b显示沿[110]和[100]晶向收集PISHE电流空间分布。为消除不同晶向载流子迁移率和密度影响，用沿[110]和[100]方向接触在0.3 V偏压下对应光电流J₀归一化PISHE电流。室温60 mW辐射下测量。光斑r₀=1.0 mm，σ=0.3 mm。符号为实验数据，实线为式(2)(4)拟合结果。可见沿[110]和[100]晶向收集归一化PISHE电流无显著差异。

本征机制下PISHE电流沿特定晶向与该方向自旋劈裂相关。为了解GaAs/AlGaAs 2DEG各向异性自旋劈裂，测量室温CPGE电流晶向依赖性，即两接触沿[110]（或[100]）方向、入射光平面在[1̄10]（或[010]）方向时CPGE电流，结果分别以方块（或圆圈）示于图6。测量CPGE时光斑位于两接触连线中点，据[20]此处PISHE为零。CPGE电流同样经0.3 V偏压下对应光电流归一化消除不同晶向载流子迁移率和密度影响[51]。用以下方程拟合归一化角度依赖CPGE电流获不同晶向相对SOC强度[21,27]：

J^λ/J₀ = A_λ sinθ cos²θ / {n[cosθ+(n²-sin²θ)^½][n²cosθ+(n²-sin²θ)^½]} (5)

θ为入射角，n为GaAs折射率，A_λ为正比于SOC常数的常数。拟合结果图6实线所示。入射光平面在[1̄10]方向、CPGE电流收集沿[110]方向时对应A参数记为A_[110]，正比于拉什巴与德雷斯豪斯SOC之和（A_[110]∝α+β）[51-53]。入射光平面在[010]方向、CPGE电流收集沿[100]方向时对应A参数记为A_[100]，正比于拉什巴SOC（A_[100]∝α）[51-53]。故A_[110]/A_[100]比值得拉什巴与德雷斯豪斯SOC相对比：β/α=A_[110]/A_[100]-1=0.32，指示GaAs/AlGaAs 2DEG自旋劈裂具晶向各向异性[21]。因此本征PISHE贡献应对晶轴敏感[16]。具体按式(2)(4)，接触沿[110]（或[100]）方向时测得PISHE电流主导由近似平行[110]（或[100]）方向流动反向自旋霍尔电流决定，因PISHE电流为涡旋电流。若本征机制在2DEG主导，这两方向收集PISHE电流应不同。但未观测显著差异，提示外禀机制在GaAs/AlGaAs 2DEG中主导。

结论

综上，77-300 K温度范围内研究GaAs/AlGaAs 2DEG中PISHE电流。通过拟合PISHE电流至理论模型确定自旋横向力。研究PISHE对光功率和光斑分布依赖，与理论模型吻合良好。PISHE电流随温度演变提示外禀机制主导，由PISHE电流对样品晶向微弱依赖性进一步确证。

缩略语

2DEG:

二维电子气

CPGE:

圆光电效应

EMF:

圆周电动势

FWHM:

半峰全宽

ISHE:

反向自旋霍尔效应

MBE:

分子束外延

PISHE:

光诱导反向自旋霍尔效应

SHE:

自旋霍尔效应

SOC:

自旋-轨道耦合