拉伸应力工程提升硅基InGaN/GaN量子阱LED光致发光性能

摘要

本研究探讨硅基InGaN/GaN多量子阱（MQW）LED的光致发光性能。器件引入周期性硅δ掺杂n型GaN层或插入InGaN/AlGaN间隔层等不同拉伸应力调控架构，探究应力介导的复合机制。光致发光（PL）测量显示，释放拉伸应力的样品外量子效率显著提升，达17%——较基线结构提高7倍。深入分析表明，非辐射复合率从（3.6–4.7）×10⁻² s⁻¹降至（2.5–2.8）×10⁻² s⁻¹；室温辐射复合率从（7–9）×10⁻⁴ s⁻¹增至（5.7–5.8）×10⁻³ s⁻¹。这些改善归因于MQW界面浅局域态受抑，使InGaN深辐射中心主导复合过程。

研究背景

硅基InGaN/GaN MQW结构因其在低成本固态照明、显示面板及硅光子学的潜力备受关注。核心挑战在于GaN与Si 56%的热膨胀失配，导致GaN薄膜产生巨大拉伸应力并开裂。LED和激光二极管必需的Si掺杂n型GaN层更加剧了拉伸应力。近年缓解策略包括：引入合适压应力的中间层、δ掺杂松弛应变、晶格匹配缓冲层等。周期性Si δ掺杂已证实能获得更平滑GaN层、更高结晶质量、更低裂纹密度，主要通过缓解拉伸应力实现。尽管多项研究考察了δ掺杂GaN在蓝宝石或硅上的表面形貌、位错密度及电学性能，但鲜有直接关联InGaN/GaN MQW发光效率与应变释放的工作——这对器件优化至关重要。间接应变测量（如施加机械压力调制压电场）因直接无损测量困难而成为标准手段。光致发光谱在所有情况下都是评估应变相关器件性能的关键工具。

本工作在晶体硅衬底上外延生长InGaN/GaN MQW LED结构，对比均匀Si掺杂与周期性Si δ掺杂n型GaN层。此外，在均匀掺杂n型GaN上引入薄AlGaN（压应力）或InGaN（拉伸应力）间隔层，进一步探究压/拉应力对器件性能的影响。通过温度相关稳态（SS）PL与时间分辨（TR）PL谱，获得各样品相对PL效率与复合寿命，系统分析应变调控的复合机制。

方法

如图1所示，InGaN/GaN MQW外延生长采用金属有机化学气相沉积（MOCVD），遵循文献[17]工艺。Si（111）衬底上依次生长：100 nm AlN核化层、660 nm线性分级AlGaN缓冲层、200 nm非故意掺杂GaN缓冲层，温度分别为1060°C、1060°C、1020°C。样品S1、S3、S4沉积1 µm均匀Si掺杂n型GaN层（~10¹⁸ cm⁻³）；S3、S4分别在其后插入20 nm InGaN（~10 at% In）或20 nm AlGaN（~20 at% Al）间隔层。样品S2采用20周期Si δ掺杂+50 nm非掺杂GaN，总厚度1 µm。随后在800°C生长6周期InGaN/GaN量子阱，In组分~22 at%，平均阱/垒厚度2.4 nm/10 nm。最后1020°C生长220 nm Mg掺杂p型GaN层。

稳态PL利用Zolix-750系统，377 nm脉冲激光（10 mW）激发，ANDOR Newton CCD（分辨率0.09 nm）检测。时间分辨PL衰减曲线用时间相关单光子计数系统记录，温度范围10–300 K。

结果与讨论

图2展示四个MQW样品在10 K下的SSPL谱。谱呈现法布里-珀罗振荡——GaN-on-Si LED典型特征，源于缓冲层/Si界面高反射率。去卷积（高斯峰×[1+A cos(4πnd/λ)]）后提取本征PL峰。S1显示531 nm尖锐绿峰，符合~22 at% InGaN带隙。Si δ掺杂样品S2红移至579 nm；InGaN间隔层S3微蓝移至517 nm；AlGaN间隔层S4红移至545 nm。这些位移证实：MQW界面拉伸应力致蓝移，应变释放机制（δ掺杂、AlGaN插入）致红移，且Si δ掺杂释放应变效应强于单层间隔层。

为探究复合动力学，在各样品峰值波长记录10–300 K TRPL衰减曲线。图3给出S1在代表性温度下的衰减曲线。虽单指数模型（I(t)=I₀e^−t/τ)是简化（多复合中心常需多指数拟合），但可得反映整体PL动力学的平均寿命τ。图4a绘制S1–S4寿命随温度变化，图4b给出对应复合率k=1/τ。释放拉伸应力的S2、S4在全温区k值更低，表明总复合减弱；且k温度依赖性更陡峭，反映非辐射复合在高温主导。结合相对PL效率η（定义为温度T处PL强度与0 K之比），提取辐射（k_r=kη）与非辐射（k_nr=k(1−η)）分量，如图5b以S2为例所示。

图5a展示相对PL效率温度依赖。S2、S4效率高达17%，远超常规S1（2.5%）及InGaN间隔层S3（1.6%）。PL强度仅反映辐射复合，故η直接度量k_r/k比例。图6汇总所有样品k_r、k_nr。300 K下，S2、S4非辐射率为（2.5–2.8）×10⁻² s⁻¹，显著低于S1（3.6×10⁻² s⁻¹）与S3（4.7×10⁻² s⁻¹），证实应变释放抑制了缺陷介导的非辐射通道。反之，S2、S4辐射率保持高位且温度稳定（300 K约5.7–5.8×10⁻³ s⁻¹），而S1（9×10⁻⁴ s⁻¹）、S3（7×10⁻¹ s⁻¹）较低。k_r稳定性表明InGaN量子阱深辐射中心主导复合，而拉伸应力促进的浅界面态在应变释放结构中受抑。

结论

硅基InGaN/GaN MQW的温度相关SSPL与TRPL研究揭示：引入Si δ掺杂或AlGaN间隔层显著降低总复合率，将PL效率提升至17%（常规结构2.5%，InGaN间隔层1.6%）。改善主要源于：非辐射率降低——归因于位错与裂纹减少；辐射率增高且稳定——反映拉伸应力缓解后InGaN阱深辐射中心占主导。这些发现为通过δ掺杂或成分间隔层工程应变、优化硅基MQW LED性能提供了清晰路径。

缩略语

IQE

内量子效率

LD

激光二极管

LED

发光二极管

MQW

多量子阱

PL

光致发光

SSPL

稳态光致发光

TRPL

时间分辨光致发光