紫外氮化镓光子准晶纳米锥阵列实现多色发光：半极性InGaN/GaN量子阱

摘要

本文报道基于纳米压印光刻和重外延工艺制备的大面积、高质量12重对称GaN光子准晶纳米柱阵列实现多色发光。光泵浦InₓGa₁₋ₓN/GaN多量子阱（MQWs）产生高效蓝光（460纳米）和绿光（520纳米）。有限元模拟证实MQW发射与光子晶体带边共振强耦合。

背景

宽禁带GaN材料支撑从LED、激光二极管到生物传感器和光遗传工具的广泛光电器件。实现无荧光粉白光LED仍是关键挑战，可通过多芯片、单片集成或颜色转换架构达成。GaN纳米柱LED因低缺陷密度、降低内部电场和优异光提取效率，成为实现这一目标的有力路径。

提升III-氮化物LED光提取效率的策略众多：表面纹理、蓝宝石微透镜、斜面台面设计、纳米锥、梯度折射率层、自组装光刻、胶体微透镜阵列和光子晶体。光子晶体，特别是准晶体或缺陷二维构型，通过开启光子带隙将导引模式重导向辐射模式，显著改善光提取。近期研究还利用光子晶体激光器的带边效应实现高功率、单模、相干发射。

虽然电子束和激光干涉光刻可制备复杂光子晶体图案，但纳米压印光刻（NIL）以较低成本和更高通量提供相当分辨率，利于大面积制备。本文展示基于NIL制备的GaN基二维光子准晶（PQC）结构实现多色发光。4cm×4cm PQC图案具12重对称，晶格常数~750纳米，柱径300纳米，深度~1微米。在这些柱上重外延430纳米高GaN锥体和十对半极性{10-11} InₓGa₁₋ₓN/GaN MQWs（3纳米/12纳米）完成器件结构。

室温光泵浦下，器件展现低阈值激光动作并同时发射多色。课题组前期报道GaN PQC结构单色激光；本文将该平台扩展至多色操作，凸显基于NIL制备方法的成本效益和集成性。

方法

样品设计与制备

图2展示制备流程：(1) 低压金属有机化学气相沉积在C面蓝宝石衬底外延生长GaN晶圆；(2) NIL在SiO₂/PMMA双层掩膜上压印PQC图案；(3) 反应离子刻蚀（CHF₃/O₂）将图案转移至SiO₂层；(4) 电感耦合等离子体刻蚀（Cl₂/Ar）刻蚀GaN形成纳米柱阵列。图案转移后，纳米柱侧壁用多孔SiO₂钝化。随后在730°C重外延生长430纳米高GaN锥体，顶部淀积十对InₓGa₁₋ₓN/GaN MQWs（3纳米/12纳米）。采用两种组分：In₀.₁Ga₀.₉N/GaN发蓝光（460纳米），In₀.₃Ga₀.₇N/GaN发绿光（520纳米）。纳米柱刻蚀深度~1微米。

SEM成像确认PQC几何结构和半极性MQW切面（图3a–3d）。{10-11}半极性平面缓解量子受限斯塔克效应，提升辐射复合效率。

结果与讨论

样品A（In₀.₁Ga₀.₉N）和B（In₀.₃Ga₀.₇N）用325纳米CW He-Cd激光（~50毫瓦）光泵浦。光致发光（PL）谱（图4a）显示460纳米和520纳米处明显峰值，线宽分别40纳米和60纳米。CIE色坐标蓝光样品(0.19, 0.38)，绿光样品(0.15, 0.07)，确认高色纯度发射。绿光谱较宽源于高铟含量引入的缺陷。

有限元模拟（图5b）揭示0–25°入射角透射谱，因12重对称每30°重复。高透射区对应带边共振（M₁、M₂、M₃），与MQW发射波长对齐（a/λ≈0.88, 1.0, 1.25）。这些共振与MQW发射耦合增强提取效率并降低激光阈值。纳米柱长度（~1微米）超有效波长四倍以上，保证强模式限制。

研究表明单一PQC器件可同时支持蓝绿激光，为集成多色光源铺平道路。

结论

利用NIL制备12重对称GaN PQC纳米柱阵列，在430纳米GaN锥体上生长半极性InₓGa₁₋ₓN/GaN MQWs，实现高效蓝光（460纳米）和绿光（520纳米）发射。发射峰与FEM预测的PQC带边共振吻合，确认强光-物质耦合。低成本、可规模化的NIL工艺及半极性MQWs固有优势，使该平台成为无荧光粉多色LED和激光二极管的有力候选。