角分辨X射线光电子能谱揭示Al₂O₃封顶GaN/AlGaN/GaN异质结构表面极化

摘要

我们利用角分辨X射线光电子能谱（ARXPS）探究原子层沉积（ALD）1-3 nm Al₂O₃封顶的Ga面GaN/AlGaN/GaN异质结构表面极化。能带剖面从裸露GaN区的向上弯曲演变为Al₂O₃界面附近的向下弯曲。该变化源于ALD前驱体氧取代Ga-N键中氮形成的Ga富集界面层和GaOₓ层。GaOₓ层提供正固定电荷，中和GaN本征负极化，压平导带并最终导致向下弯曲。400°C N₂退火促进GaOₓ生长，增加正电荷密度，进一步降低能带边缘。

研究背景

GaN凭借高击穿场、高电子迁移率和热稳定性，成为LED和功率电子器件主流材料。GaN高电子迁移率晶体管（HEMT）中，肖特基栅极引入界面态劣化漏电流、降低击穿场。以高介电常数Al₂O₃钝化表面可缓解此问题，因其宽禁带、高介电常数和热力学稳定性。然而，Al₂O₃ ALD不可避免在GaN表面形成薄界面层，常被描述为GaOₓ，强烈影响阈值电压稳定性、二维电子气（2DEG）密度和能带弯曲行为。尽管前人确认界面层存在，其在极化调控中详细作用尚未完全阐明。本文采用ARXPS量化能带弯曲演变，解析Al₂O₃封顶GaN/AlGaN/GaN结构界面层原子结构。

实验方法

样品结构为：2 nm GaN覆盖层、22 nm AlGaN沟道、150 nm本征GaN缓冲层，外延于Si(111)。三片晶圆（S1、S2、S3）同工艺处理：丙酮/异丙醇/去离子水清洗；稀HCl刻蚀去除本征氧化层；ALD以三甲基铝和H₂O沉积Al₂O₃。S1厚度1 nm，S2、S3为3 nm（椭偏仪验证）。S3经400°C N₂退火5分钟促进界面氧化。

ARXPS测量于Thermo Fisher Theta Probe，单色Al Kα源（1486.6 eV）。Ni、Au、Ag、Cu标准品校准结合能。入射角θ（相对样品法线）27.5°-72.5°范围记录谱，不倾斜样品。所有谱以C 1s峰285.0 eV为基准校正充电效应。定量分析用Avantage软件相对灵敏度因子。

结果与讨论

各样品Ga 3d核能级谱显示不同键合环境。S1呈两组分（Ga-N、Ga-O），S2、S3额外出现O 2s峰（归属Ga-O、Al-O键），随检测角增大而显著。Ga-N峰结合能随θ的位移（ΔBE）直接反映能带弯曲。S1从θ=27.5°到72.5° BE降低0.20 eV，显示向上弯曲，符合文献。S2降幅减小至0.10 eV，暗示能带趋平。S3 BE增加0.20 eV，揭示N₂退火后向下弯曲。

Al 2p谱全样品不变，确认AlGaN不影响Ga-N BE变化。表1列出各θ下Ga 3d和Al 2p BE值（±0.1 eV不确定度）。

由峰面积和灵敏度因子计算的Ga-O/Ga-N强度比，从S1/S2的~0.2升至S3的~0.3，标志退火后GaOₓ形成增强。Ga/N比从S1/S2的~1.7（Ga富集）降至S3的~1.0（化学计量），表明界面Ga富集层氧化为GaOₓ。

考虑电子非弹性平均自由程（~3.4 nm，Ga 3d在Al₂O₃中），各θ采样深度为3λcosθ减Al₂O₃厚度。大θ探测更浅深度，增强Ga-O信号，提高Ga-O/Ga-N比。Ga-N向GaOₓ转变有效移除GaN本征负极化，压平导带并引入正界面电荷驱动能带边缘向下。

退火进一步氧化Ga富集表面，增厚GaOₓ、增加正电荷密度。这些电荷形成固定电荷层，改变内部电场，将向上弯曲转为向下弯曲。S3中BE随θ位移证实此机制。

重要的是，GaOₓ层提高界面势垒高度（Φb），增强2DEG迁移率但降低密度，符合先前研究。

结论

ARXPS测量证实：Al₂O₃封顶GaN/AlGaN/GaN异质结构生成Ga富集界面层及后续GaOₓ层。这些层中和GaN本征极化、引入正固定电荷，将界面能带剖面从向上弯曲转为向下弯曲。该认知对设计高性能、稳定GaN基HEMT至关重要。