聚焦方位偏振光束照射的硅纳米球的磁偶极子共振中金属衬底诱导的线宽压缩

背景

具有大折射率和直径范围从 100 到 250 nm 的介电纳米粒子，在可见光到近红外光谱范围内支持不同的 Mie 共振，近年来已成为许多研究的焦点，因为它们被认为是有前途的构建模块在光学频率下工作的超材料 [1-7]。磁偶极子 (MD) 和电偶极子 (ED) 的共存以及它们在此类纳米粒子中的相干相互作用导致了许多有趣的现象，例如在特定波长（例如，满足第一和第二个 Kerker 条件）[8-12]。此外，电和磁多极模式之间的干扰会导致不同方向的异常定向散射[13-15]。

在具有大折射率的介电纳米粒子中激发的电和磁共振可以通过使用各种方法来操纵 [16-31]。这种独特的功能为我们提供了修改单个纳米粒子和由此类纳米粒子组成的超材料的线性和非线性光学特性的机会。例如，纳米粒子中激发的电和磁共振可以通过改变其大小或形状来轻松修改 [16-25]。此外，已表明用于支撑纳米颗粒的基材也可用于操纵纳米颗粒的光学响应。特别是，由于介电纳米粒子的多极模式与其镜像之间的相干相互作用形成了新的共振模式，将介电纳米粒子放置在金属基板上的粒子 - 薄膜混合系统引起了极大的兴趣。金属基材 [26-32]。在线性偏振光的激发下，Si纳米球（NS）的ED及其由Au膜引起的镜像的干涉导致位于Si NS和Au之间的接触点处的MD的形成薄膜，其中磁场显着增强 [26-29]。在斜入射的情况下，Si NS中镜像诱导MD的线宽可以通过改变入射光束的偏振来控制[30]。

除了基底，结构光（如圆柱矢量光束）还可作为操纵介电纳米粒子光学响应的​​强大工具 [33-42]。例如，已经研究了使用径向极化或方位极化 (AP) 光束选择性激发纳米粒子的 ED 或 MD 共振[35-42]。当纳米粒子被放置在 AP 光束的焦点上时，只有纳米粒子的磁模式被激发，所有的电模式都被抑制，因为沿光束轴的电场为零 [38-42]。为此，可以选择性地激发介电纳米粒子的磁共振，并且还可以通过使用 4 π 激活理想的磁性类型的anapole模式。 - 用两个 AP 光束照明 [42]。此外，被聚焦的AP光束激发的介电纳米粒子的MD模式为定制MD跃迁提供了完美的平台[43, 44]。

到目前为止，对使用聚焦 AP 光束照射的 Si NSs 散射特性的研究是悬浮在空气中或放置在 SiO2 衬底上 [38-42]。对于具有窄线宽或大品质因数的 MD 共振非常需要的实际应用，这种 Si NS 的 MD 共振的线宽仍然不能满足。例如，MD 共振品质因数的小幅增加可能会显着增强硅纳米颗粒的双光子和三光子诱导吸收，用飞秒激光脉冲点亮硅纳米颗粒 [45]。在这里，我们研究了放置在金属基板上并由聚焦 AP 光束照射的 Si NS 的散射特性。由于 AP 光束和 Si NS 的旋转对称性，只有 Si NS 的磁多极被激发。结果表明，与悬浮在空气中的 Si NS 相比，由金属衬底引起的 MD 及其图像是异相的，并且它们的相干相互作用导致 MD 共振（~ 20 nm）显着变窄(～ 53 nm)。因此，MD共振的品质因数从～ 14.62到～ 37.25提高了~ 2.5。通过使用金属衬底和聚焦 AP 光束的组合在 Si NS 中实现的尖锐 MD 共振可能在纳米级光子器件中找到潜在的应用，例如传感器和彩色显示器。

数值方法

在这项工作中研究的 Si NSs 的散射光谱是通过使用有限差分时域 (FDTD) 方法计算的 [46]。在数值计算中，AP光束在焦平面处的电场首先由k计算 -空间光束轮廓定义 [47] 然后用于 FDTD 模拟。 Si NS 的半径固定在 R =100 nm，在“结果和讨论”和“面外 MD 的图像理论”部分和“实际应用”部分中的 Au 中选择金属基板作为完美的电导体（PEC）。 Si 和 Au 的光学常数分别来自 Palik 和 Ghosh [48] 以及 Johnson 和 Christy [49]。假设 Si NS 的周围介质是空气，折射率为 n =1.0。照明区域采用3 nm网格尺寸，边界采用完美匹配层终止有限模拟区域。

结果与讨论

在图 1a 中，我们显示了在焦平面上为聚焦 AP 光束计算的电场分布。注意到 AP 光束在焦点处（或沿轴）具有零电场的旋转对称性。 AP 梁的电场与 MD 共振的 Si NS 的电场匹配良好。在图 1b、d 中，我们分别展示了悬浮在空气中和放置在 PEC 基板上的 Si NS 的散射光谱。在这两种情况下，值得注意的是，只有 MD 和磁四极 (MQ) 共振被激发，所有电共振都被抑制，这与之前的发现一致 [38-42]。这种行为可以通过使用紧密聚焦 AP 波束的多极理论来明确解释 [42, 50]。如果我们比较图 1b、d 中所示的散射光谱，就会发现 PEC 底物的引入导致 MD 共振显着变窄（从~ 53 到~ 20 nm）。结果，MD共振的品质因数提高了~ 2.5（从~ 14.62到~ 37.25）。

一 聚焦 AP 光束在焦点处的电场分布。 b 悬浮在空气中的 Si NS 的散射光谱。 MD 共振的线宽为 53 nm。 c 带有 R 的 Si NS =100 nm 放置在金属基板上。 d 置于PEC衬底上的Si NS的散射光谱

为了深入了解金属基板引起的散射光谱的修改，我们将 Si NSs 的总散射分解为笛卡尔坐标中各种磁模式的贡献 [16, 25]。入射光引起的偏振为P =ε 0(ε p -ε d )E , 其中 ε 0,ε p , 和 ε d 分别是真空介电常数、Si NS 的相对介电常数和周围介质的相对介电常数，以及 E 是 Si NS 内部的总电场。假设入射光的时间依赖性为 exp(-i ω t ) 与 ω 角频率。多极点在笛卡尔坐标中定义，原点位于 Si NS 的中心，多极矩可以通过在 Si NS 的体积上积分感应极化电流来获得。因此，Si NS 的 MD 矩和 MQ 张量被描述为：

$$\begin{array}{@{}rcl@{}} {\mathbf{M}} =- \frac{{i\omega}}{2}\int_{V} {{\varepsilon_{0}} \left({{\varepsilon_{p}} - {\varepsilon_{d}}} \right)\left[ {{\mathbf{r}}^{\prime} \times {\mathbf{\mathrm{E} }}\left({{\mathbf{r}}^{\prime}} \right)} \right]} d{\mathbf{r}}^{\prime}, \end{array} $$ (1 ) $$\begin{array}{@{}rcl@{}} \widehat {\text{MQ}} =\frac{\omega}{{3i}}\int_{V} {\left\{{\ left[{{\mathbf{r}}^{\prime} \times {\mathbf{P}}\left({{\mathbf{r}}^{\prime}}\right)}\right]{\ mathbf{r}}^{\prime}}\right.\left.{+ {\mathbf{r}}^{\prime}\left[{{\mathbf{r}}^{\prime} \times { \mathbf{P}}\left({{\mathbf{r}}^{\prime}}\right)}\right]}\right\}} d{\mathbf{r}}^{\prime}, \end{数组} $$ (2)

其中 V 是 Si NS 的体积，r ^′ 是Si NS内部体积元素的半径矢量。

MD和MQ的散射截面可以表示如下[25]：

$$\begin{array}{@{}rcl@{}} {\sigma_{M}} =\frac{{k_{0}^{4}{\varepsilon_{d}}{\mu_{0}} }}{{6\pi {\varepsilon_{0}}{{\left|{{{\mathbf{{E}}}_{{\mathbf{inc}}}}} \right|}^{2} }}}{\left|{\mathbf{M}}\right|^{2}}, \end{array} $$ (3) $$\begin{array}{@{}rcl@{}} { \sigma_{\text{MQ}}} =\frac{{k_{0}^{6}\varepsilon_{d}^{2}{\mu_{0}}}}{{80\pi {\varepsilon_{ 0}}{{\left| {{{\mathbf{{E}}}_{{\mathbf{inc}}}}} \right|}^{2}}}}{\left| {{\text{MQ}_{\alpha \beta }}} \right|^{2}}, \end{array} $$ (4)

其中 μ 0为真空磁导率，指标α ,β =x ,y ,z .

在图 2 中，我们比较了在没有和有 PEC 衬底的情况下对 Si NS 执行的多极分解。在这两种情况下，可以看出总散射仅由 MD 和 MQ 模式的贡献组成。此外，发现线宽的变窄仅出现在MD共振中。在图 2c、d 中，我们展示了在 MD 共振下为两个 Si NS 计算的电场和磁场分布。注意到在 +z 取向的 Si NS 中激发的 MD 两种情况下的方向。此外，在PEC衬底存在下，Si NS的电场和磁场有显着增强。

用 R 对 Si NS 的总散射进行多极分解 =100 nm 悬浮在空气中 (a )，放置在 PEC 基板上 (b )，并由聚焦的 AP 光束照亮。在 MD 共振 [775 nm in a 处计算的相应电场和磁场分布 和 b 中的 745 nm ] 在 c 中呈现 和 d , 分别

平面外MD的图像理论

MD 线宽的变窄可以通过使用图像理论和基于格林函数的方法来理解 [27, 30]。我们考虑位于 r 位置的 MD 0 =[x 0,y 0,z 0] 以及 x 中空气和 PEC 基板之间的界面 -y 带有 z 的平面 =0。磁矩由下式给出：

其中 \({\widehat \alpha _{m}} =\frac {{{\alpha _{h}}}}{{1 - {\alpha _{h}}{G_{M}}}}\)是由 z 决定的极化率 PEC 衬底的二元格林函数的分量 \({G_{M}} =\frac {{2i{k_{0}}{z_{0}} - 1}}{{16\pi z_{0}^ {3}}}\) [30]，Si NS 的极化率为 \({\alpha _{h}} =6i\pi {b_{1}}/k_{0}^{3}\) , b 1 和 k 0分别为米氏系数和真空波数。

MD 中心的磁场由下式给出：H 0 =[0,0, cos(k 0z 0)]。

MD的消光截面可以写成[27]：

其中 P 在 表示入射光的功率。

由于 AP 光束和 Si NS 的旋转对称性，MD 定向在 +z 方向在 Si NS 中被激发。同时，在 -z 方向上的镜像 方向由 PEC 基板引起，如图 3a 所示。在这种情况下，位移电流在镜像中反转，这意味着 MD 及其镜像是异相的。因此，这两个反相 MD 的相干相互作用显着降低了辐射损耗，导致 Si NS [30] 散射光谱中的 MD 共振变窄。在图 3b 中，我们比较了在没有和有 PEC 衬底的情况下使用二元格林函数方法计算的 MD 共振。除了线宽变窄之外，在放置在 PEC 衬底上的 Si NS 中还观察到谐振波长的蓝移以及散射强度的增加（增加~ 3.0）。图 3b 所示的理论预测与图 1d 所示的数值结果非常吻合。因此，放置在金属基板上的Si NS在AP光束照射下的磁偶极子共振中的线宽压缩可以通过图像理论和基于格林函数的方法得到完美解释。

一 示意图显示 z 在 Si NS 中激发的 MD 分量和由金属衬底引起的镜像及其相关系。 b 用 R 计算 Si NS 的归一化散射光谱 =100 nm 悬浮在空气中并使用二元格林函数法放置在 PEC 基板上

实际应用

在上述研究中，已经从理论上和数值上证明，通过使用金属基板和 AP 光束的组合，可以在 Si NS 的散射光谱中产生尖锐的 MD 共振。作为一些例子，我们将在下面的数值模拟中展示尖锐的 MD 共振在纳米级传感和彩色显示中的可能应用。在实际应用中，金属基板选择为 50 nm 厚的 Au 膜，我们之前的研究中使用过这种材料 [28]。磁偶极共振线宽压缩的物理机制是由金属基板引起的磁偶极与其镜像的相干相互作用。因此，基板的材料应该是金属，但不限于Au膜。

传感器

以前，已经证明基于 Si NS 二聚体的强度偏移传感器比基于等离子体纳米粒子/纳米结构的波长偏移传感器具有更高的灵敏度 [51]。此外，我们之前的工作[28]也通过实验研究了放置在金属基板上并由线偏振光激发的Si NS的灵敏度。在我们的例子中，由具有窄线宽的尖锐 MD 共振支配的散射光谱非常适合传感应用，如下所示。尖锐的 MD 共振预计对 Si NS 的周围环境敏感，因为它是由 Si NS 的 MD 及其镜像产生的。周围环境的任何变化都会导致 MD 共振的改变。为了检查 MD 共振的灵敏度，我们计算了 Si NS 的散射光谱随着周围环境折射率的增加而演变，如图 4a 所示。发现Si NS周围环境的轻微变化将导致MD共振显着加宽和明显红移，这在图4b中可以清楚地看到。由于这里提出的折射率传感器检测周围环境中的折射率变化，因此合成过程中纳米粒子表面的配体不会影响传感器的检测功能。此功能对于感应附着在 Si NS 上的小样本非常有用。

一 放置在 50 nm 厚的 Au 基板上的 Si NS 的散射光谱随着周围介质的折射率的增加而演变。 b MD共振的线宽（上）和峰值波长（下）对周围介质折射率的依赖性

彩色显示

最近，已经成功证明可以通过使用支持 Mie 共振的大折射率介电纳米粒子而不是有损等离子体纳米粒子/纳米结构来实现颜色控制 [52-55]。然而，Si NS 的 ED 和 MD 共振在明场和暗场照明中同时被激发，导致宽带散射光 [52]。在最近的一项研究中，我们提出了一种新策略，通过使用倏逝波选择性地激发 Si 纳米粒子散射光谱中的 ED 或 MD 共振，实现具有高空间分辨率和良好色度的色彩调谐显示 [55]。同样，由于窄线宽和增强的散射强度，预计在这项工作中发现的尖锐 MD 共振可用于彩色显示。如果在彩色显示中使用锐利的 MD 共振，预计会显着改善色度。此外，可以实现高空间分辨率，因为增强的散射强度能够使用较小的像素进行彩色显示。在图 5a 中，我们展示了通过改变 Si NS 的半径简单实现的颜色调整。可以看出，在所有情况下都可以实现窄线宽的 MD 共振。在图 5b 中，我们展示了为具有不同半径的所有 Si NS 计算的颜色指数。可以看出，颜色指数分布在 RGB 三角形周围，这意味着放置在 Au 膜上的 Si NSs 产生的结构颜色具有良好的同色性。对于彩色显示器的实际应用，必须使用硅纳米颗粒阵列而不是单个硅纳米颗粒。在这种情况下，如果相邻纳米粒子之间的耦合可以忽略不计，单个硅纳米粒子的线宽仍然很窄。根据之前的研究[56]，当相邻纳米颗粒之间的间距大于400 nm时，阵列中Si纳米颗粒之间的耦合可以忽略不计，这在实际制造中很容易满足。

一 对放置在 50 nm 厚 Au 膜上的具有不同半径的 Si NS 计算的归一化散射光谱。 b 从 a 中显示的散射光谱得出的颜色指数

结论

总之，我们从理论上和数值上研究了将 Si NS 放置在金属基板上时，通过使用聚焦 AP 光束照射的 Si NS 的 MD 共振的显着变窄。由于 AP 光束和 Si NS 的旋转对称性，只有磁性类型的多极被激发。发现金属基板引起的 MD 及其镜像的干涉是导致线宽从 ~ 53 到 ~ 20 nm 急剧变窄的原因。数值模拟表明，Si NS 散射光谱中的尖锐 MD 共振可能在高灵敏度的纳米级传感和色度和空间分辨率提高的彩色显示中得到应用。

缩写

AP：

方位极化

Au：

黄金

编辑：

电偶极子

FDTD：

有限差分时域

MD：

磁偶极子

MQ：

磁性四极杆

NS：

纳米球

PEC：

完美的电导体

Si：

硅