超材料中表面等离子体激元和磁偶极子共振的耦合效应

背景

众所周知，天然存在的材料表现出超出 THz 范围的磁响应饱和。在光频下的光与物质相互作用中，光的磁性成分通常起着可忽略不计的作用，因为当光与物质相互作用时，电场对电荷施加的力远大于磁场施加的力[1 ]。在过去的几年中，开发在光频率下具有可观磁响应的各种金属或介电纳米结构一直是超材料领域的热点研究问题。最近，人们对纳米尺度的光磁场表征越来越感兴趣，尽管由于物质-光磁场相互作用较弱，这仍然是一个挑战[2]。同时，也有许多努力在从可见光[3,4,5,6,7,8,9,10,11,12,13, 14,15,16,17,18,19,20,21,22] 到红外线 [23,24,25,26,27,28,29,30,31,32,33,34,35,36,37 ,38,39,40,41,42,43,44] 制度。强调强磁响应的物理机制主要是在各种纳米结构中激发 MD 共振，包括金属 - 绝缘体 - 金属（MIM）夹层结构 [3, 12, 16, 31, 32, 40]，金属裂环共振器 [ 29, 30, 36, 41, 42], 高折射率介电纳米粒子 [14, 15, 17, 18, 20, 21], 等离子体纳米天线 [6, 8, 24,25,26, 28, 34, 37 , 43], 大分子 [7, 9, 11, 13, 19, 33, 35, 38] 等等。为了通过磁场增强获得强磁响应，MD 共振还与具有高质量因子的不同窄带共振模式耦合，例如，表面晶格共振 [4, 22, 39, 44]、法布里-珀罗腔共振 [ 10, 23]、布洛赫表面波 [5] 和塔姆等离子体 [27]。具有极大增强光频磁场的强磁响应将具有许多潜在的应用，例如 MD 自发发射 [45,46,47,48,49,50,51,52]，磁非线性 [53,54， 55,56]、光控磁场蚀刻 [57]、磁光克尔效应 [58]、基于磁场梯度的光镊 [59, 60]、圆二色性 (CD) 测量 [61] 等。众所周知，等离子体电偶极子共振可以极大地增强金属纳米粒子附近的电场，其与 SPP 的耦合可以进一步增强电场并产生其他有趣的物理现象。但目前关于SPPs与MD共振耦合效应的研究较少。

在这项工作中，我们将通过数值证明光学频率下磁场的巨大增强和 Rabi 分裂的有趣现象，这是由于 SPP 和 MD 共振在由 Ag 纳米盘阵列和 Ag 上的 SiO2 间隔物组成的超材料中的耦合效应。基质。单个 Ag 纳米盘和 Ag 基底之间的近场等离子体相互作用形成 MD 共振。 Ag 纳米盘阵列的周期性导致在 Ag 基板表面激发 SPP。当通过改变银纳米盘的阵列周期将 SPPs 的激发波长调整到接近 MD 共振的位置时，SPPs 和 MD 共振耦合在一起成为两种混合模式，其位置可以通过两个振荡器的耦合模型很好地预测。在 SPPs 和 MD 共振的强耦合状态下，杂化模式表现出明显的反交叉，导致了一个有趣的 Rabi 分裂现象。此外，Ag纳米盘下的磁场大大增强，可能会发现一些潜在的应用，如磁非线性。

图 1 示意性地显示了用于 SPP 和 MD 共振耦合效应的超材料的晶胞。Ag 纳米盘位于 xy 平面，坐标原点应该位于 SiO2 垫片的中心。入射光沿负z传播 -轴方向，其电场和磁场沿 x -axis 和 y - 轴方向，分别。反射和吸收光谱以及电磁场分布是通过使用基于有限差分时域（FDTD）方法的商业软件包“EastFDTD”计算的[62]。在我们的数值计算中，SiO2 的折射率为 1.45，Ag 的频率相关相对介电常数取自实验数据 [63]。这项工作主要侧重于数值研究，但设计的超材料应通过以下程序在实验上实现：首先通过热蒸发将 SiO2 间隔层涂覆在 Ag 衬底上，然后通过一些先进的方法在 SiO2 间隔层上制造 Ag 纳米盘阵列。电子束光刻（EBL）等纳米加工技术。

由银纳米盘和银衬底上的 SiO2 间隔物组成的超材料示意图。几何参数：p x 和 p 是 是沿 x 的数组周期 和 y 方向，分别； t 是 SiO2 垫片的厚度； d 和 h 是银纳米盘的直径和高度。 E 在，H 在，和 K in 是入射光的电场、磁场和波矢，它们沿着 x , y , 和 z 轴，分别

方法

图 2 显示了一系列超材料在法向入射光下的吸收和反射光谱的计算，阵列周期为 p x 沿着 x -轴方向以 50 纳米的步长从 550 增加到 900 纳米。对于每个 p x ，在光谱中发现了两种共振模式，这导致图 2a 和 b 中分别出现两个吸收峰和两个反射谷。两种谐振模式的位置和带宽强烈依赖于阵列周期p x .对于 p x =900 nm，吸收的右尖峰几乎达到 1。MIM 结构中如此强的光吸收通常称为完美吸收 [64,65,66]。此外，我们还研究了阵列周期 p 的影响 是 沿着 y -轴方向对超材料光学特性的影响（此处未显示）。发现同时改变p 是 对光学特性没有显着影响，除了当 p 出现高阶 SPP 模式 x 和 p 是 增加到 700 纳米。阵列周期进一步增加，高阶SPP模式会有明显的红移。在图 2 中，通过保持 p 是 =500 nm 不变，只有最低阶 SPP 模式在 x 中传播 -轴方向在感兴趣的光谱范围内被激发。在下文中，我们将证明这两种共振模式源于设计的超材料中 SPP 和 MD 共振之间的强耦合。

正常入射吸收 (a ) 和反射 (b ) 图 1 中示意性显示的超材料光谱，波长范围为 550 至 1000 nm。数组周期 p x 沿着 x -轴方向以 50 纳米的步长从 550 到 900 纳米变化。其他几何参数：d =150 nm，h =50 nm，t =30 nm，和 p 是 =500 纳米。为清楚起见，a 中的单个光谱 和 b 分别垂直偏移 90% 和 60%

为了揭示图 2 中两种谐振模式的物理机制，我们提出了两个振荡器的耦合模型，以准确预测不同阵列周期 p 中两种谐振模式的位置 x .在耦合模型中，一个振荡器是 SPP，另一个是 MD。 SPPs和MD之间的强耦合导致形成两种杂化模式，即高能态和低能态，其能量可由方程[67]计算：

在这里，E MD 和 E SPPs 分别是 MD 和 SPPs 的激发能； Δ 代表耦合强度。在图 3 中，黑色空心圆圈表示不同阵列周期 p 下两种谐振模式的位置 x ，红线的两条分支给出了耦合强度Δ =100 meV的耦合振荡器模型计算的相应结果。显然，上述模型很好地预测了两种共振模式的位置。这表明图 2 中两种共振模式的出现是超材料中 SPPs 和 MD 相互作用的结果。

空心黑色圆圈表示图 2 中吸收峰或反射波谷的位置，两条红色曲线给出了 SPPs 和 MD 模式耦合模型预测的相应位置。还给出了SPPs（黑色对角线）和MD模式（水平绿线）的共振波长

图 3 中的黑色对角线给出了不同阵列周期 p 下 SPP 的激发波长 x ，这是通过将 Ag 纳米盘晶格的倒数矢量与法向入射下 SPP 的动量匹配来计算的 [68]。图 3 中的水平绿线表示 MD 模式的位置，其共振波长主要由 Ag 纳米盘的尺寸和 SiO2 间隔层的厚度决定，但与阵列周期无关。在 p 的两条线的交叉处 x =750 nm，SPP 和 MD 在位置上重叠，强耦合在一起。因此，图 2 中两种共振模式的位置表现出明显的反交叉，从而形成了一个有趣的 Rabi 分裂现象 [67]。远离强耦合状态，两种共振模式的位置近似遵循两条线之一。

除了 Rabi 分裂之外，SPP 和 MD 之间强耦合的另一个影响是磁场的增强。为了展示这种效果，在图 4 中，我们首先绘制了 λ 共振波长处的电磁场分布 1 和 λ 2 在图 3 中标记为 p x =550 纳米。在这种情况下，SPPs和MD的位置很远，它们的耦合很弱，如图3所示。在共振波长λ 如图 1 所示，电场被高度限制在 Ag 纳米盘的边缘附近，并且在左侧和右侧有两个场“热点”延伸到 SiO2 间隔层中（见图 4a）。磁场集中在 SiO2 垫片内，并且在 Ag 纳米盘下方具有最大值（见图 4b）。电磁场的这种分布特性主要是 MD 共振的典型特征 [69,70,71]。在λ的共振波长处 2、沿y伸展的平行电磁场带 形成了 - 轴方向，尽管它们在 Ag 纳米盘附近受到干扰（见图 4c 和 d）。事实上，这种电磁场分布主要对应于SPPs的激发[68]。

一 –d 归一化电场强度 (E /E 在) ² 和磁场强度 (H /H 在) ² 在 xoz 上 图 3 中标记的 λ1 和 λ2 共振波长处穿过 SiO2 间隔物中心的平面。红色箭头表示场方向，颜色表示场强

在图 5 中，我们绘制了谐振波长 λ 处的电磁场分布 3 和 λ 4 在图 3 中标记为 p x =700 纳米。在这种情况下，SPPs 和 MD 的位置接近，它们的耦合变得相对更强，如图 3 所示。结果，两个共振模式的位置从 λ 红移 1 和 λ 2 到 λ 3 和 λ 4, 并且银纳米盘附近的电磁场进一步增强。如图 5a 和 b 所示，在 λ 的共振波长处 3, 最大电场和磁场增强到入射场的 3500 和 2560 倍左右，比 λ 共振波长下的相应值强 1.80 和 1.82 倍 1、分别。在图 5c 和 d 中，谐振波长 λ 处的最大电场和磁场 4 增强为入射场的约 1650 和 870 倍，比 λ 共振波长处的相应值强 6.98 和 3.53 倍 2、分别。

一 –d 与图 4 相同，但在 λ 的共振波长处 3 和 λ 4 标记在图 3

图 6 显示了 λ 共振波长处的电磁场分布 5 和 λ 图 3 中为 p 标记的 6 x =900 纳米。 λ 处的混合模式 5 的带宽非常窄，如图 2 所示。因此，它的电磁场得到了极大的增强，最大电场和磁场分别超过了入射场的 6500 倍和 6100 倍。电磁场的巨大增强可能会在非线性光学和传感中找到潜在的应用 [72, 73]。在图 6b 中，y 平行存在三个相对较弱的场增强带 -轴方向和中心明显的场热点。这样的场分布直接表明了SPPs和MD的杂交特征。 λ 处的混合模式 6具有较宽的带宽，其MD分量比SPP多，如图6c和d所示。

一 –d 与图 4 相同，但在 λ 的共振波长处 5 和 λ 6 标记在图 3

结论

在这项工作中，我们数值研究了超材料中 SPP 和 MD 共振的耦合效应，超材料由银纳米盘阵列和银衬底上的 SiO2 间隔物组成。单个 Ag 纳米盘和 Ag 基底之间的近场等离子体相互作用形成 MD 共振。 Ag 纳米盘阵列的周期性导致在 Ag 基板表面激发 SPP。当通过改变银纳米盘的阵列周期将 SPPs 的激发波长调谐到接近 MD 共振的位置时，SPPs 和 MD 共振耦合在一起成为两种杂化模式，其位置可以通过两个耦合模型准确预测振荡器。在 SPP 和 MD 共振的强耦合机制中，杂化模式表现出明显的反交叉，因此导致了有趣的 Rabi 分裂现象。同时，Ag纳米盘下的磁场大大增强，可能会发现一些潜在的应用，如磁非线性。