原子层沉积 HfAlOx RRAM：低电压高性能，赋能存内计算

摘要

摩尔定律逼近物理极限，传统冯·诺依曼架构面临瓶颈。基于电阻式随机存取存储器（RRAM）的存内计算架构有望打破冯·诺依曼瓶颈。本文采用原子层沉积（ALD）工艺制备兼容 CMOS 工艺的 HfAlOx 基 RRAM。Ag 和 TaN 作顶电极实验表明，Ag/HfAlOx/Pt 器件展现低置位电压（0.33–0.6 V）、低功耗、良好均匀性，适合存内计算器件。基于该结构，以 100 ns 高频低压脉冲（0.3 V 和 0.6 V）高速实现 IMP 逻辑，两步 IMP 可得 NAND 逻辑。

背景

存储与计算分离是冯·诺依曼架构核心限制。高带宽内存、近存计算、神经压缩网络虽能减少访存时间，但未根本解决。存内计算概念全球受关注。RRAM 因具备存内计算能力成为非冯·诺依曼计算器件有力候选。存内计算器件在同一电路中兼作计算和存储单元。Chua 1971 年首提，2010 年首次提出基于 RRAM 逻辑运算。以来研究广泛，多种实现方法被提出。但作为存内计算器件，稳定性和低能耗是最关键指标，仍有许多问题待探索。本文构建两种 RRAM 器件并测试电学性能。实现逻辑运算时，稳定的置位/复位电压和器件间良好均匀性至关重要。

目前多种材料展现 RRAM 行为，但少有兼容 CMOS 工艺。二元高-κ 氧化物 HfAlOx 薄膜采用 ALD 沉积。ALD 基于表面饱和机制，不需精确前驱体剂量，适合氧化物薄膜沉积。HfAlOx 可良好兼容传统 CMOS 工艺，用作存内计算器件介质层。Ag/HfAlOx/Pt RRAM 器件用于实现状态逻辑运算。IMP 逻辑被 Whitehead 和 Russell（1910）列为四大基本逻辑运算（OR、AND、NOT、IMP）之一。两步 IMP 可得 NAND 逻辑，NAND 为通用逻辑，可构建任意布尔逻辑。该 CMOS 兼容、高速、低工作电压存内计算器件为解决传统冯·诺依曼结构困境提供有效途径。

实验方法

制备 Ag/HfAlOx/Pt 和 TaN/HfAlOx/Pt 两器件，结构示意图 1a。先在洁净 SiO₂/Si 衬底上 PVD 沉积 70 nm Pt 底电极。ALD 沉积 16 nm 二元高-κ 氧化物 HfAlOx，前驱体为四乙基甲基氨基铪（TEMAH）、三甲基铝（TMA）、H₂O，温度 240 °C。最后光刻和 PVD 制备 50 nm Ag 或 TaN 顶电极。顶电极加偏压、底电极接地，Agilent B1500A 半导体参数分析仪室温直流测试。逻辑测量用 Agilent B1500A 和两个半导体脉冲发生器单元（SPGU）。

结果与讨论

传统冯·诺依曼架构存算分离，数据传输时间严重限制性能。直接在存储器上操作数据可打破限制，存内计算研究有此潜力。

为演示逻辑功能，制备 Ag/HfAlOx/Pt 和 TaN/HfAlOx/Pt RRAM。两小器件加一大器件构成最小 IMP 逻辑单元，多 IMP 单元可实现不同逻辑。ALD 生长 16 nm HfAlOx 经 XPS 表征（图 1b）：全谱及 Hf4f、Al2p、C1s、O1s 峰确认成功制备。图 2a、b 为 Ag/HfAlOx/Pt 和 TaN/HfAlOx/Pt 典型 I-V 双极开关特性。扫描电压 -1.5 至 1.5 V (Ag) 和 -3 至 3 V (TaN)，读电压 0.1 V，室温。两结构电阻比（图 3a、b）：Ag 顶电极器件电阻比 10³，TaN 顶电极达 60。两者均展现优异双极开关。置位/复位电压分布直方图（图 3c、d）：Ag/HfAlOx/Pt 置位电压 0.33–0.62 V，复位 -1.3 至 -1.5 V；TaN/HfAlOx/Pt 置位 0.8–1.8 V，复位 -1.3 至 -2 V。对比显示 Ag 顶电极器件更适合逻辑实现，因稳定性更好、工作电压更低。

开关机制进一步阐释。I-V 曲线对数坐标分析（图 4a–d）：Ag/HfAlOx/Pt 正负电场下均呈欧姆传导；TaN/HfAlOx/Pt 低阻态 (LRS) 呈准欧姆（斜率≈1），高阻态 (HRS) 正电场呈欧姆、准欧姆和空间电荷限制电流。原因在于：TaN/HfAlOx/Pt 电阻变化机制为介质层氧离子/氧空位雪崩生成复合；Ag/HfAlOx/Pt 中金属 Ag 氧化还原反应驱动导电丝形成/断裂，所需电场低得多。

逻辑实现：定义 LRS 为逻辑 1，HRS 为逻辑 0。IMP 逻辑测试图（图 5a）：两 RRAM 器件 P、Q 和一固定负载电阻。P、Q 状态为 p、q。两同步电压脉冲 Va、Vb 实现 IMP（Va > Vset > Vb 且 Va-Vb < Vset，使 Va 能将 0 编程为 1，Va-Vb 不编程）。逻辑 p 变化取决于 q：q=1 时 p 不变（p 两端压降近 Va-Vb）；q=0 时 p 恒为 1。操作 q←pIMPq 真值表（图 5b）、脉冲下 P、Q 状态变化（图 5c）。两步 IMP 可得 NAND 逻辑（图 5d、e）：三 RRAM 器件 P、Q、S。输入 p、q 存储于 P、Q。第一步初始化 S 为 0。执行两步 IMP：s'←pIMPs；s''←qIMPs'。真值表证实等价于 NAND。

结论

本研究制备两种器件（Ag/HfAlOx/Pt 和 TaN/HfAlOx/Pt），均展现优异开关特性。Ag/HfAlOx/Pt 器件作为存内计算器件具 CMOS 兼容、良好均匀性、低工作电压、低功耗优势。通过 Ag/HfAlOx/Pt RRAM 实现逻辑运算。低工作电压存内计算器件的实现为未来解决传统冯·诺依曼结构困难提供有效途径。