具有低工作电压的基于原子层沉积的 HfAlOx 的 RRAM，用于计算内存应用

背景

针对存储与计算的界限，研究人员提出了一系列研究方案：高带宽内存、近内存计算、神经压缩网络。这些方法可以减少访问内存的时间，但并不能从根本上解决这个问题。为了从根本上解决这个问题，内存计算的概念受到了全世界的关注。值得注意的是，电阻式随机存取存储器 (RRAM) 设备作为非冯诺依曼计算设备的竞争候选者，因其内存计算能力而受到广泛关注 [1,2,3,4,5, 6]。计算内存设备在同一电路中充当计算和存储单元 [7]。于 1971 年由 Chua [8] 首次提出。将近 40 年后，基于 RRAM 的逻辑操作于 2010 年首次提出 [9]。从那时起，基于 RRAM 的计算内存设备得到了广泛的研究，并提出了许多实现方法 [10,11,12,13,14]。但作为计算内存设备，最关键的特性是稳定性和低能耗。这方面还有很多问题需要探讨。在这封信中，构建了两种 RRAM 器件并测试了其电气特性。在实现逻辑运算的过程中，稳定的设置和复位电压以及器件之间良好的均匀性是非常重要的指标。

到目前为止，已经有多种材料表现出 RRAM 行为，但很少有与 CMOS 工艺兼容的材料。使用原子层沉积 (ALD) 沉积二元高 k 氧化物 HfAlOx 膜。 ALD 非常适合用于各种器件和应用的氧化膜和覆盖层的沉积 [15]，因为它基于表面饱和度并且不需要精确的前体剂量。 HfAlOx 可以很好地兼容传统的 CMOS 工艺，可用作内存计算设备的介电层。 Ag/HfAlOx/Pt RRAM 器件用于实现有状态逻辑操作。 IMP 逻辑在 1910 年被 Whitehead 和 Russell 视为四种基本逻辑运算（OR、AND、NOT 和 IMP）之一 [16]。而且，NAND逻辑可以通过两步IMP逻辑得到。 NAND 逻辑被称为通用逻辑，这意味着可以通过 NAND 逻辑构造任何布尔逻辑。这种兼容CMOS的、高速、低工作电压的内存计算器件为未来解决传统冯诺依曼结构难题提供了有效途径。

方法

在这项工作中，分别制造了 Ag/HfAlOx/Pt 和 TaN/HfAlOx/Pt 器件。示意图如图 1a 所示。首先，通过物理气相沉积 (PVD) 在清洁的 SiO2/Si 衬底上沉积 70 nm 薄膜 Pt 底部电极。然后，使用源自四乙基甲基氨基铪 (TEMAH)、三甲基铝 (TMA) 和 H2O 前体的 ALD 在 240 °C 下沉积厚度为 16 nm 的二元高 k 氧化物 HfAlOx 膜。最后，通过光刻和PVD制造50 nm Ag或TaN顶部电极薄膜。在顶部电极偏置和底部电极接地的情况下，器件的直流测量由 Agilent B1500A 半导体在室温下进行。此外，使用 Agilent B1500A 半导体器件参数分析仪和两个半导体脉冲发生器单元 (SPGU) 进行逻辑测量。

一 Ag/HfAlOx/Pt 和 TaN/HfAlOx/Pt 器件的示意图。 b 16-nm HfAlO的XPS光谱

结果与讨论

在传统的冯诺依曼计算机体系结构中，内存和处理器是分开的 [17]。存储在内存中并在计算单元上计算的数据的传输时间极大地限制了计算机的性能。可以通过直接在内存上操作数据来打破限制。内存计算的研究有可能打破这个限制。

为了演示逻辑功能，使用 Ag/HfAlOx/Pt 和 TaN/HfAlOx/Pt 制备 RRAM。示意图如图 1a 所示；两个小器件与一个大器件一起构成一个最小的 RRAM 逻辑 IMP 逻辑单元。使用多个 IMP 单元可以实现不同的逻辑。通过 ALD 生长的 16 nm HfAlOx 薄膜通过 X 射线光发射光谱 (XPS) 进行表征。如图 1b 所示，展示了完整的 XPS 光谱和 Hf4f、Al2p、C1s 和 O1s。从 XPS 结果可以得出结论，ALD HfAlO 薄膜已成功获得。图 2a 和 b 展示了 I –V 由 Agilent B1500A 半导体器件参数分析仪测量的 Ag/HfAlOx/Pt 和 TaN/HfAlOx/Pt 的双极开关特性。在室温下施加的扫描电压为 - 1.5 到 1.5 V（对于 Ag）和 - 3 到 3 V（对于 TaN），读取电压为 0.1 V。 Ag/HfAlOx/Pt 和 TaN/HfAlOx/Pt 结构的电阻比如图 3a 和 b 所示。以 Ag 作为上电极的器件的电阻比可以达到 103，而作为上电极的 TaN 可以达到 60。Ag 和 TaN 上电极都表现出优异的双极开关特性。设置和复位操作电压的分布分别在图 3c 和 d 中以直方图的形式呈现。 Ag/HfAlOx/Pt 器件表现出低得多的 SET 电压。比较了两种结构的性能。 Ag/HfAlOx/Pt 器件的 SET 和 RESET 电压范围为 0.33 至 0.62 V 和 - 1.3 至 - 1.5 V，而 TaN/HfAlOx/Pt 器件的电压范围为 0.8 至 1.8 V 至 - 2 1。 .经过对比发现，Ag作为上电极的器件稳定性更好，工作电压更低，更适合作为实现逻辑的器件。

Ag/HfAlOx/Pt (a ) 和 TaN/HfAlOx/Pt 器件 (b )

Ag/HfAlOx/Pt (a , c ) 和 TaN/HfAlOx/Pt 器件 (b , d ) 连续 100 个直流扫描周期下

此外，进一步阐述了两种结构的切换机制。 I-V 曲线在图 4a-d 中进行分析。曲线取对数坐标，分别用于分析低阻状态 (LRS) 和高阻状态 (HRS) 状态下的当前状态。如图 4a 和 b 所示，Ag/HfAlOx/Pt 器件的电流传输在电压扫描期间表现出欧姆电流。无论是对图 4c 和 d 所示的 TaN/HfAlOx/Pt 器件施加正向电压还是施加负电压，LRS 中都存在准欧姆电流（斜率约等于 1），而欧姆、准欧姆、 HRS在正电场下存在空间电荷限制电流。

a下Ag/HfAlOx/Pt器件的电流拟合 正面和b c下TaN/HfAlOx/Pt器件的负电场和电流拟合 积极和d 负电场

造成这种现象的原因是TaN/HfAlOx/Pt器件的电阻变化机制是由于氧离子和氧空位介电层的雪崩产生和复合。在Ag/HfAlOx/Pt器件中，由于金属Ag的氧化还原反应，导电细丝的形成和断裂可以由低得多的电场驱动。

本实验中，低阻态（LRS）定义为逻辑1，高阻态（HRS）定义为逻辑0。IMP逻辑的测试图如图5a所示。它由两个 RRAM 器件 P 和 Q 以及一个固定负载电阻器实现。 P 和 Q 的状态分别由 p 和 q 表示。 IMP 由两个同时发生的电压脉冲执行：Va 和 Vb（我们定义了 Va> Vset> Vb 和 Va – Vb <图片>

IMP的测试图(a ) 和 NAND (d ) 逻辑。 b q ← pIMPq (c ) 和 q ← pNANDq (e ）。 P和Q状态随脉冲变化(c )

s′ ← pIMPs (1).

s′′ ← qIMPs′(2).

显示操作序列与 NAND 等效的真值表如图 5e 所示。

结论

总之，本研究制造了两种器件（Ag/HfAlOx/Pt 和 TaN/HfAlOx/Pt）。两种器件都显示出卓越的开关特性。 Ag/HfAlOx/Pt 器件已显示出作为计算内存器件的优势，例如 CMOS 兼容性、良好的均匀性、低工作电压和低功耗。逻辑是通过 Ag/HfAlOx/Pt RRAM 器件实现的。低工作电压计算内存器件的实现为未来解决传统冯诺依曼结构难题提供了有效途径。

缩写

ALD：

原子层沉积

HRS：

高阻态

LRS：

低阻态