使用多槽超表面增强石墨烯的角度不敏感宽带吸收

背景

石墨烯因其卓越的电子、机械和可调光学特性而被证明是光电器件的良好候选材料 [1,2,3]。对于许多应用，如光电检测和太阳能电池，需要石墨烯的强吸收，以产生大量的电子-空穴对并产生大的光电流 [4, 5]。从太赫兹到中红外范围，石墨烯表现得像金属，并且由于其强烈的等离子体响应而可以用作良好的吸收剂 [6,7,8]。相反，在可见光和近红外区域，石墨烯在法向入射时表现出约2.3%的几乎与波长无关的吸收[9]，严重限制了其在光电检测中的进一步应用。

近年来，人们提出了各种方法来增强石墨烯在可见光和近红外区域的光吸收，石墨烯吸收增强背后的物理机制包括 epsilon-near-zero 效应 [10]、腔共振 [11, 12,13]，衰减全反射 [14]，导模共振 [15,16,17,18]，临界耦合 [19,20,21]，法诺共振 [22, 23]，等离子体共振 [24,25] ,26] 和磁共振 [27,28,29]。不幸的是，由于它们的共振特性，这些吸收器的带宽通常很窄。最近，表明可以通过增加光吸收通道来扩展石墨烯的吸收带宽 [30,31,32,33,34,35]。一方面，通过使用贴片谐振器 [30] 或银纳米盘阵列 [31]，可以实现石墨烯的双波段光吸收增强。通过增加波导的厚度可以实现更多的石墨烯光吸收通道[32]，并且可以通过使用多个银纳米盘阵列来增强石墨烯的宽带吸收[33]。另一方面，石墨烯的角吸收通道可以通过使用衰减全反射配置 [34] 来增加，并且石墨烯的角密梳状增强吸收可以通过单向导模共振的激发获得。维光子晶体 [35]。在实际应用中，在宽光谱范围内增强光-石墨烯耦合对于光电探测器和光伏器件等器件非常重要。然而，石墨烯在可见光和近红外区的宽带吸收增强研究很少，迫切需要覆盖整个可见区的石墨烯的角度不敏感宽带吸收剂。

在这项工作中，通过将石墨烯片与多槽超表面相结合，提出了一种新型的角度不敏感的石墨烯宽带吸收剂，覆盖了整个可见光区域。石墨烯的增强吸收带源于限制在凹槽腔中的电偶极子共振和磁偶极子共振的多重耦合。石墨烯的吸收带可以通过定制凹槽的数量和深度来灵活控制。即使结构参数和入射角发生显着变化，也能保持较高的吸收效率。

方法

图 1 显示了由 TM 平面波照射的多槽超表面的示意图（磁场矢量位于 y -axis) 用于石墨烯的角度不敏感宽带吸收增强。该结构的晶胞由平面石墨烯片和带有五个凹槽的图案化银膜组成，由聚甲基丙烯酸甲酯 (PMMA) 垫片隔开。 PMMA层起到缓冲层的作用，控制石墨烯和图案化银膜之间的耦合，在应用中也可以通过旋涂轻松转移到多槽表面上。晶胞的周期为Λ , PMMA 垫片的厚度为 t ,底部银膜厚度为D ，基材为二氧化硅。凹槽的几何形状由其宽度 w 描述 和它的深度。五个凹槽的宽度相等，深度为d 1、d 2、d 3、d 4、d 5、分别。 PMMA的折射率为1.49[36]，银膜的复折射率取自Palik[37]。平面石墨烯片由N层单层石墨烯组成，石墨烯片的厚度为3.4 nm为N =10 [11, 27]。单层石墨烯被建模为具有表面电导率 σ 的无限薄表面 g 根据久保公式计算 [38, 39]。在有限温度下，可分为带内贡献和带间贡献：

一 用于石墨烯角度不敏感宽带吸收的多槽超表面示意图。 b 该结构的一个晶胞横截面图

其中 e 和 ħ 分别是基本电荷和约化普朗克常数。 k B 是玻尔兹曼常数，μ c 是化学势，Γ =1/2τ 是现象学散射率，τ 是动量弛豫时间。石墨烯的物理参数设为μ c =0.15 eV, T =300 K，并且 τ =0.50 ps。

在模拟中，采用有限差分时域 (FDTD) 方法（Lumerical FDTD 解决方案）来计算基于石墨烯的多槽超表面的吸收特性。 x 采用周期性边界条件 (PBC) 方向，而 z 中的边界 方向被采用为完美匹配层（PML）。反射率 (R ) 和透射率 (T ) 由结构顶部和底部的两个监视器获得。选择底部银膜足够光学厚 (D =100 nm)以防止透光；因此，总吸收（A ) 的结构可以简化为 A =1–R .石墨烯的吸收（A g ) 可以计算为 [24]:

其中 P 向上 (λ ) 和 P 向下 (λ ) 是在波长 λ 下通过石墨烯片的上下平面的功率 ， 分别。 P 在 (λ ) 表示波长 λ 处的入射功率 .在模拟中，P 在 (λ )是光源的功率，在石墨烯的顶面和底面分别插入两个功率监视器，得到P 向上 (λ ) 和 P 向下 (λ ）。这些幂是从FDTD模拟的总场中提取的。

结果和讨论

图 2 显示了没有和有石墨烯的多槽超表面的光谱响应。优化了凹槽数量、凹槽深度和宽度、PMMA间隔物厚度等结构参数，以获得可见光区的宽带吸收增强。从图 2a 中可以看出，没有石墨烯的多槽超表面可以用作等离子体吸收器，并且由于纳米结构银膜的表面等离子体效应，可以增强可见光区域的光吸收。对于带有石墨烯的多槽超表面，请参见图 2b，并且在整个可见光区域内光吸收可以显着增强。整个结构的平均吸收在 400-800 nm 的波长范围内达到 92.7%，在吸收效率和吸收带宽方面与许多等离子体吸收剂相当 [40,41,42,43]。有趣的是，光能主要耗散在石墨烯中而不是银中。石墨烯的吸收效率在扩展波长区域显着增强，在450~800 nm的光谱范围内，其平均吸收效率达到71.1%。然而，由于表面等离子体模式只能由 TM 极化激发，因此在 TE 波照射下，多槽超表面没有明显的吸收增强（参见附加文件 1：图 S1）。

一 没有石墨烯的多槽超表面的光谱。 b 具有石墨烯的多槽超表面的总结构、石墨烯和银的吸收光谱。参数为Λ =300 nm, t =5 nm, w =30 nm, D =100 nm, d 1 =20 nm, d 2 =35 nm，d 3 =50 nm，d 4 =80 nm，d 5 =90 nm，N =10，并且 θ c =0°

为了深入了解 TM 波照射下石墨烯的宽带吸收增强效应，研究了不同波长下结构的电场和磁场分布。从图 3 可以看出，电场在金属凹槽的拐角处高度集中和增强，其方向几乎平行于 x -轴，对应于电偶极子共振模式 [44, 45]。相反，磁场在金属凹槽的空腔中强烈增强，其方向垂直于xoz -平面，对应于磁偶极子共振模式 [26, 46]。金属凹槽中的电偶极子共振和磁偶极子共振的电磁耦合显着增加了光-石墨烯的相互作用，从而增强了石墨烯的光吸收。注意场增强的位置主要集中在短波长的较浅的凹槽中，随着波长的增加向更深的凹槽移动；因此，具有不同凹槽深度的多凹槽结构可以支持电偶极子共振的多重耦合，从而导致石墨烯的宽带光吸收，覆盖整个可见光区域。

对于 (a ) 和 (b ); 600 nm 对于 (c ) 和 (d ); 750 nm 对于 (e ) 和 (f ）。插入的白色虚线区域是凹槽的放大图，红色箭头表示电场方向。结构参数同图2

为了进一步确定多槽超表面石墨烯吸收峰的位置，研究了单槽结构的共振特性。对于图 4b 插图中所示的单槽结构，TM 偏振下槽腔的谐振波长为[47]：

其中 M 是模式号，M =1 在计算中； n eff 是凹槽腔的有效折射率，可以等效于金属-绝缘体-金属 (MIM) 波导的模式折射率。由于槽宽远小于波长，因此只能支持TM0的基模，相应的n 可以通过使用 MIM 波导的偶模色散来确定 eff [48]：

其中 ε d 和 ε 米 分别是 PMMA 和银的介电常数； k 0为入射光的波矢，β 是 MIM 波导模式的传播常数，n eff =β /k 0.

石墨烯对单槽结构的吸收响应如图插图所示。 一 作为凹槽深度函数的石墨烯的吸收响应。 b 石墨烯吸收峰位置随凹槽深度变化的FDTD结果，以及作为凹槽深度函数的共振波长理论结果。参数为Λ =300 nm, t =5 nm, N =10 和 w =30 nm

从图 4a 中可以看出，对于单槽结构，石墨烯的吸收效率随着槽深度的增加而增加，并且石墨烯的吸收峰也向更长的波长移动。从图 4b 中可以看出，石墨烯吸收峰的位置与凹槽腔共振波长的理论结果非常吻合。 FDTD结果的斜率为8.48，接近理论结果的斜率10.46。根据方程。 (5)石墨烯吸收峰的位置随着凹槽深度的增加而红移，并且随着凹槽深度在20-90 nm范围内变化，它覆盖了整个可见光区域。因此，石墨烯吸收峰的位置可以通过凹槽深度来调节，如果将多个不同凹槽深度的凹槽集成到结构的晶胞中，就可以实现石墨烯的宽带吸收，这进一步验证了石墨烯的物理机制。石墨烯对多槽超表面的宽带光吸收。然而，对于固定周期和固定凹槽宽度，并不意味着凹槽数量越多，石墨烯的吸收性能就越好（参见附加文件 1：图 S2）。因此，石墨烯的吸收性能可以通过调整多槽配置的槽数和深度来灵活控制。

为了进一步评估与多槽超表面集成的石墨烯的吸收性能，我们首先研究了间隔层的厚度对石墨烯光吸收的影响。从图 5 中可以看出，石墨烯的吸收响应对间隔层厚度的变化具有鲁棒性，并且随着间隔层的厚度从 5 nm 增加到 20 nm，可以保持较宽的吸收带.随着间隔层厚度的增加，由于结构光学厚度的增加，石墨烯的吸收带向更长的波长移动。此外，由于间隔层具有缓冲层的作用，控制金属凹槽与石墨烯之间的电磁耦合，石墨烯的平均吸收效率随着间隔层厚度的增加而降低。

多槽结构的石墨烯吸收响应与间隔层厚度的函数关系，其他参数与图2相同

图6显示了单层石墨烯的数量和凹槽宽度对石墨烯光吸收的影响，可以看出石墨烯的吸收性能对N的变化具有鲁棒性 和 w .在图 6a 中，随着单层石墨烯的数量增加到 10，石墨烯的光吸收可以显着增强；然而，对于 N 的整体吸收增强减慢> 10 并且它变得饱和为 N 增加到30。石墨烯的光吸收并不总是随着单层石墨烯数量的增加而增加，并且在基于石墨烯的波导谐振光栅中也可以观察到类似的现象[49]。在图 6b 中，可以看出随着槽宽的增加，吸收带发生蓝移，平均吸收在 w 的设计值处达到最大值 =30 nm，对于可见区的总结构和石墨烯。由于电偶极子共振的电磁耦合主要局限在凹槽中，凹槽宽度设计值± 10 nm的偏差将明显影响多凹槽超表面的吸收性能。

一 作为单层石墨烯数量的函数的石墨烯的吸收响应。 b 总结构和石墨烯的吸收光谱作为具有 N 的凹槽宽度的函数 =10.其他参数同图2

我们还研究了与多槽超表面集成的拟议石墨烯吸收器的角稳健性。在图 7 中，可以发现石墨烯的吸收响应对入射角的变化具有鲁棒性。可以计算出即使在θ下也可以达到61.5%的平均吸收效率 c 在450-800 nm的光谱范围内=60°，尽管入射角发生了显着变化，但吸收带几乎保持不变。这是因为与多槽超表面集成的石墨烯的宽带吸收增强源于槽腔中电偶极子共振的耦合，几乎不受入射角变化的影响。角度不敏感的吸收性能非常重要，因为大多数石墨烯基吸收剂的吸收性能通常取决于入射角 [12,13,14,15,16,17,18,19,20,21,22,23 ,24,25, 28,29,30,31,32,33,34,35]。不同于以往的石墨烯基吸收体，所提出的结构同时具有宽吸收带和角度不敏感的性能，这在全向吸收体等多个领域都非常受欢迎。

多槽结构的石墨烯吸收响应与入射角的关系，其他参数与图2相同

结论

总之，提出了一种与多槽超表面集成的石墨烯的角度不敏感宽带吸收器，并对其光吸收特性进行了数值研究。石墨烯的吸收带覆盖了整个可见光区，在450~800 nm的光谱范围内可以实现71.1%的平均吸收效率。石墨烯的扩展吸收带源于凹槽腔内的电偶极共振和磁偶极共振的多重耦合，其机制可以通过使用单凹槽结构来验证。石墨烯吸收峰的位置可以通过凹槽深度来调整，石墨烯的吸收带宽可以通过定制凹槽的数量和深度来灵活控制。石墨烯的宽带吸收特性几乎不受间隔层厚度、单层石墨烯数量和凹槽宽度变化的影响。特别是，石墨烯的光吸收光谱即使在大角度下也几乎保持不变。利用多槽超表面拓宽光与石墨烯相互作用带的想法也可用于近红外区域和其他石墨烯基光电器件。

缩写

FDTD：

有限差分时域

MIM：

金属-绝缘体-金属

PBC：

周期性边界条件

PML：

完美匹配层

PMMA：

聚甲基丙烯酸甲酯