单层石墨烯在超材料中多磁偶极共振的光频率下的多波段和宽带吸收增强

背景

石墨烯是一种紧密排列在二维 (2D) 蜂窝晶格中的单层碳原子，于 2004 年首次通过实验与石墨分离 [1]。从那时起，石墨烯在科学界引起了极大的关注，部分原因在于其卓越的电子和光学特性，包括载流子速度快、电导率可调和光学透明度高 [2]。作为一种 2D 新兴材料，石墨烯在从光电子 [3,4,5,6] 到等离子体 [7,8,9,10] 到超材料 [11,12,13] 的广泛领域具有广阔的潜力,14,15] 等。由于其独特的狄拉克费米子锥形带结构，悬浮和未掺杂的石墨烯在可见光和近红外区域表现出约 2.3% 的普遍吸收，这与单层原子片 [16, 17]。考虑到石墨烯只有大约 0.34 纳米厚，光吸收效率令人印象深刻。然而，对于光电探测器和太阳能电池等需要相当高的吸收值才能有效运行的光电器件来说，它仍然太低。

为了克服这个问题，各种物理机制 [18,19,20,21,22,23,24,25,26,27,28,29,30,31,32,33,34,35,36,37,38 ,39,40,41,42,43] 已提出增强石墨烯在可见光区的吸收，其中包括在一维 (1D) 光子晶体中缺陷层上的强光子定位 [18, 28, 33, 38 ]，全内反射 [19, 20, 23, 27]，表面等离子体共振 [21, 22, 30, 31, 33]，金属纳米粒子阵列的倏逝衍射级 [34]，以及与导模共振的关键耦合[25, 26, 32, 34, 35, 37, 39,40,41]。除了石墨烯中的吸收增强，从实用的角度来看，在石墨烯中实现多波段和宽带光吸收对于一些基于石墨烯的光电器件也很重要。但是，正如最近的报告 [44,45,46] 所指出的那样，这仍然是一个挑战。目前，已经提出了不同的方法来拓宽太赫兹宽频率范围内石墨烯吸收的带宽 [44,45,46,47,48,49,50,51,52,53,54,55,56,57, 58,59,60,61,62] 和红外线 [63,64,65] 到光频 [19, 23, 29, 31, 34,35,36, 38,39,40, 43]。特别是，多谐振器方法被证明是解决太赫兹和红外区域石墨烯吸收带宽限制的一种非常有效的方法 [45, 46, 62, 63]。在多谐振器方法中，不同尺寸的深亚波长多个谐振器紧密堆积，当它们的谐振频率相互重叠时，可以扩展吸收带宽。然而，据我们所知，目前关于这种多谐振器方法来获得石墨烯在可见光区的多波段和宽带光吸收的报道很少。

在这项工作中，通过采用类似的多谐振器方法，我们将数值演示单层石墨烯在整个可见波长范围内的多波段和宽带吸收增强，这是由超材料中的一组磁偶极子谐振引起的。超材料的晶胞由夹在四个不同直径的银纳米盘之间的石墨烯单层和银衬底上的 SiO2 间隔物组成。单个银纳米盘和银基底之间的近场等离子体杂化形成四个独立的磁偶极子模式，从而导致单层石墨烯的四波段吸收增强。当通过改变银纳米盘的直径将磁偶极子模式调整为在光谱上重叠时，实现了宽带吸收增强。单层石墨烯中吸收带的位置也可以通过改变SiO2间隔层的厚度或Ag纳米盘之间的距离来控制。

方法/实验

用于石墨烯在光频下的多波​​段和宽带吸收增强设计的超材料如图 1 所示。超材料的晶胞由夹在四个不同直径的银纳米盘之间的石墨烯单层和银衬底上的 SiO2 间隔物组成。我们通过基于有限差分时域（FDTD）方法（www.eastfdtd.com）的商业软件包“EastFDTD，版本5.0”计算反射和吸收光谱以及电磁场的分布。在我们的数值计算中，SiO2 的折射率为 1.45，Ag 的频率相关相对介电常数取自实验数据 [66]。在随机相位近似下，复表面电导率σ 石墨烯是带内项σ的总和 带内和带间项σ inter[67, 68]，表达如下：

用于石墨烯在光学频率下的多波段和宽带吸收增强的超材料示意图，其由夹在四个银纳米盘之间的石墨烯单层和银基板上的 SiO2 间隔物组成。几何参数p x 和 p 是 是沿 x 的数组周期 和 y 方向，分别； t 是 SiO2 垫片的厚度； d 1 , d 2 , d 3 , 和 d 4 是四个 Ag 纳米盘的直径 (d 1> d 2> d 3> d 4 ); h 是银纳米盘的高度。 E 在，H 在，和 K in 是入射光的电场、磁场和波矢，它们沿着 x , y , 和 z 轴，分别

其中 ω 是入射光的频率，e 是电子电荷，ħ 是约化的普朗克常数，E f 是费米能（或化学势），τ 是电子-声子的弛豫时间，k B 是玻尔兹曼常数，T 是以 K 为单位的温度，i 是虚数单位。石墨烯具有 ε 的各向异性相对介电常数张量 g 表示为

其中 ε 0 是真空的介电常数，t g 是石墨烯片的厚度。

结果与讨论

图 2 显示了石墨烯、Ag 和总超材料在垂直入射时的计算吸收光谱。可以清楚地看到四个吸收峰，其共振波长为λ 1 =722.9 纳米，λ 2 =655.7 纳米，λ 3 =545.5 纳米，并且 λ 4 =468.8 纳米。在四个吸收峰处，石墨烯中的光吸收率分别高达 65.7%、61.2%、68.4% 和 64.5%。与在光学频率下吸收效率仅为 2.3% 的悬浮单层石墨烯相比 [16, 17]，我们设计的超材料中的单层石墨烯吸收增强了 26 倍以上。在图 2 中还清楚地看到，吸收的光主要在石墨烯中消散，而不是在银中。此外，第三个峰值处的总吸收超过 98.5%，非常类似于许多报道的超材料电磁波完美吸收器 [69,70,71,72,73,74,75]，具有许多潜在的应用，如太阳能电池 [76 ,77,78,79,80,81]。

单层石墨烯（红色圆圈）、Ag（绿色三角形）和总超材料（黑色方块）在 450 到 800 nm 波长范围内的法向入射吸收光谱。几何和物理参数：p x =p 是 =400 纳米，d 1 =140 纳米，d 2 =110 纳米，d 3 =80 纳米，d 4 =50 纳米，h =50 纳米，t =30 纳米，E f =0.50 eV, τ =0.50 ps，T =300 K, t g =0.35 纳米

为了找到以上四个吸收峰的物理起源，图。图 3 和 4 绘制了 λ 共振波长处的电场和磁场分布 1、λ 2、λ 3、λ 4.在λ的共振波长处 1，电场主要集中在第一个直径为d的Ag纳米盘的左右边缘附近 1 （见图 3a），并且磁场被高度限制在第一个 Ag 纳米盘下方的 SiO2 区域内（见图 4a）。这种场分布对应于磁偶极子模式 [82,83,84,85,86] 的激发，它从第一个 Ag 纳米盘和 Ag 基板之间的近场等离子体杂交开始。在 λ 的共振波长处 2、λ 3、λ 4，电磁场具有相同的分布特性，但集中在第二、第三和第四个直径为 d 的 Ag 纳米盘附近 2 , d 3 , 和 d 4 ， 分别。总之，四个独立的磁偶极子模式的激发导致图2中出现四个吸收峰。

(a )-(d ) 对应的归一化电场强度 (E /E 在 ) 在图 2 中标记的 λ 、λ 、 λ 和 λ 共振波长的 SiO 垫片中心的 xoz 平面上。红色箭头表示场方向，颜色表示场强

与图 3 相同，但对于归一化磁场强度 (H /H 在 ) ²

在我们设计的超材料中，单个银纳米盘和银衬底之间的近场等离子体杂化形成四个独立的磁偶极子模式，导致单层石墨烯在 450 到 800 nm 可见波长范围内的多波段吸收增强，平均吸收效率超过 50%（请参见图 2）。通过改变相应的银纳米盘的直径，可以方便地调整每个磁偶极子模式的共振波长。如果改变银纳米盘的直径，使图 2 中的吸收峰彼此接近，将形成宽的单层石墨烯高吸收带。为了证明这一点，图 5a 展示了单层石墨烯的法向入射吸收光谱，当直径 d 1 , d 2 , d 3 , 和 d 4 四个 Ag 纳米盘中的一个分别等于 110、90、70 和 50 nm。在这种情况下，通过重叠吸收峰的光谱设计实现了 450 到 650 nm 波长范围内的宽带吸收增强，最低（最高）吸收效率超过 50%（73%）。随着银纳米盘的直径逐渐增加，这个宽的高吸收带发生红移，如图 5b、c 所示。

(a )-(d ) 单层石墨烯在450~800 nm波长范围内对应4个Ag纳米盘直径的法向入射吸收光谱不同，其他参数与图2相同

除了银纳米盘的直径外，我们还可以通过改变厚度t来调整单层石墨烯中吸收带的位置 SiO2 间隔层。图 6 显示了单层石墨烯的法向入射吸收光谱，对于 t 从 25 纳米增加到 45 纳米。随着t的增加 ，单层石墨烯中的吸收带将有明显的蓝移，因为单个Ag纳米盘与Ag基底之间的近场等离子体杂化变弱，从而磁偶极子模式发生蓝移[83]。

(a )-(d ) 相应的单层石墨烯的垂直入射吸收光谱与 SiO2 间隔物的厚度以 5 nm 的步长从 25 nm 增加到 40 nm。 Ag纳米盘的直径为d1 =140 nm, d2 =120 nm, d3 =100 nm, d4 =80 nm, 其他参数与图2相同

上述计算中，四个Ag纳米盘的坐标点为(±p x /4, ±p 是 /4)，所以中心距l 最近邻的 Ag 纳米盘之间的距离为 200 nm。通过改变 l ，我们还可以调整单层石墨烯中吸收带的位置。图 7 给出了单层石墨烯的法向入射吸收光谱，对于 l 从 220 纳米减少到 160 纳米。随着l的减少 ，由于Ag纳米盘之间的等离子体相互作用，单层石墨烯的吸收带略有蓝移。

与图6相同，但最近邻的Ag纳米盘之间的中心距离l从220减小到160 nm

结论

在这项工作中，我们数值研究了单层石墨烯在超材料中多个磁偶极共振的光学频率下的多波段和宽带吸收增强。超材料的晶胞由夹在四个不同直径的银纳米盘之间的石墨烯单层和银衬底上的 SiO2 垫片组成。单个银纳米盘和银衬底之间的近场等离子体杂交形成四个独立的磁偶极子模式，导致单层石墨烯在可见光波长范围内的多波段吸收增强。当通过改变银纳米盘的直径将磁偶极子模式调整为在光谱上重叠时，实现了宽带吸收增强。单层石墨烯中吸收带的位置也可以通过改变 SiO2 间隔物的厚度或银纳米盘之间的距离来控制。数值结果可能在光电器件，如光电探测器中具有一些潜在的应用。

缩写

一维：

一维

二维：

二维

FDTD：

有限差分时域