基于混合超表面的三波段完美吸光器用于传感应用

介绍

超表面作为光学超材料的一个重要分支，是由亚波长周期性等离子体纳米结构形成的二维（2D）阵列结构，由图案化的电介质和金属材料组成[1, 2]。近年来，超表面已被广泛研究，因为它们有可能应用于小型化的自由空间光学组件，如透镜、波片、光谱滤波器和吸收器 [1,2,3,4,5,6,7, 8,9,10]。超表面的突出方面之一可能是在光学区域运行的完美光吸收器 (PLA)，因为它们在光通信 [11]、热发射 [12, 13]、光收集 [14] 和传感 [15, 16,17]。通常，基于超表面的 PLAs 可以通过三层金属 - 电介质 - 金属（MDM）纳米结构或双层电介质 - 金属（DM）纳米结构的配置来实现，其中各种表面等离子体共振（SPR）可以是激发并随后在图案化金属或金属-电介质界面中引起光能限制 [11, 15,16,17,18,19,20,21,22,23,24,25,26,27,28]。此外，PLA 中金属和介电材料的固有光学损耗也是增强入射光的电磁 (EM) 能量吸收的重要和有利因素 [11, 19,20,21,22,23,24,25,26 ,27,28,29,30]。已经证实，PLA 的吸收能力通常取决于等离子超表面的形状、大小、厚度和组成，它们也对周围材料的折射率 (RI) 敏感 [29,30,31,32 ,33,34,35,36]。正如众所周知的传感应用，窄带 PLA 由于其大调制深度而被深入研究 [15,16,17,18,31,32,33,34,35,36,37]。当 PLA 置于气体或液体环境中时，吸收峰的频率会随着周围材料 RI 值的变化而显着偏移。因此，已经提出并深入研究了许多基于窄带 PLA 的超表面 [31,32,33,34,35,36,37,38]。例如，Cheng 等人。提出了一种基于 MDM 配置的窄带 PLA，可以实现大约 590 nm ∕RIU 的灵敏度 [31]。巴特拉伊等人。展示了基于法布里-珀罗腔机制的蘑菇帽窄带 PLA，灵敏度高达 2508 nm∕ RIU [32]。然后，其他基于 MDM 配置的 PLA 不断被提出并在理论上进行了研究 [33,34,35,36,37]。尽管这些窄带 PLA 可以实现高灵敏度，但由于其超表面设计的复杂性，大规模生产既费时又费钱。因此，如果可以通过相对简单的结构来支持窄带 PLA，那将是非常有帮助的。勇等人。提出了用于基于全金属超表面的传感应用的 PLA 的简单设计方案 [38,39,40]。对于这些PLAs，通常使用贵金属金或银，这也会增加制造成本。

最近，基于硅纳米结构的超表面因其在探测器 [41]、光子波导 [42]、颜色发生器和滤光器 [43、44] 以及 PLA [45,46,47,48,49] 中的应用而备受关注。 ,50]。与金属纳米结构类似，硅是一种可行的高 RI 材料，可以在光频率范围内通过结构设计支持各种 SPR。此外，硅还可以经济高效地与互补金属氧化物半导体 (CMOS) 工艺兼容 [44, 49]。因此，可以相信，基于硅超表面的 PLA 的窄带完美吸收在传感应用中将非常重要 [50]。例如，艾哈迈德等人。提出了一种基于混合超表面的 PLA，该超表面由沉积在金层上的非晶硅纳米盘阵列组成，可以作为近红外区域的 RI 传感器 [50]。然而，它只能在单个窄带中工作，这限制了在多路传感检测中的潜在应用。据我们所知，几乎没有关于利用超表面的高效多波段PLAs的报道，其操作在可见光区域有效。

在这项工作中，提出了一种基于可见光区混合超表面的三波段 PLA，并在理论上进行了论证，可用于 RI 传感。混合超表面由金衬底上的单尺寸硅交叉纳米结构阵列组成，表现出三频完美吸收，在三个不同的共振频率下吸光度超过 98%。通过分析谐振时的电场、功率流和功率损耗密度的空间分布，还说明了观察到的完美吸收的潜在物理机制。还研究了晶胞纳米结构的几何参数对 PLA 吸收特性的影响。此外，已证实 PLA 的吸收峰对周围介质的 RI 值敏感，因此使其成为传感应用的潜在候选者。此外，基于混合超表面的 PLA 可以轻松简单地制造，并且可以轻松集成到同一芯片上的等离子体、电子和光子器件中。这种三波段PLA的设计为基于混合超表面的纳米光子器件的实现铺平了道路，有望在多重传感、检测和增强可见光谱方面具有潜在的应用前景。

方法

图 1 展示了基于混合超表面的可见 PLA 的设计示意图，它仅由两个功能层组成：周期性硅交叉纳米结构阵列构成作为介电谐振器的顶层，而底层是金衬底。已经证明，不同图案的等离子体硅结构可以在入射光照射下支持不同的 SPR 模式，由于其良好的光学特性，可应用于构建从太赫兹到可见光频率范围的 PLA [42,43,44,45,46 ,47,48]。

可见三窄带 PLA 的示意图。 一 二维周期阵列结构。 b 正面。 c 晶胞纳米结构透视图

在可见光区，半导体硅是一种具有高折射率的经济材料，通过特殊的结构设计可以看作是介电谐振器[43,44,45,46,47,48,49]。此外，还有一个显着的优点是，依靠与 CMOS 工艺 [44, 49] 的可观兼容性，可以在低温下在异质衬底（例如金衬底）上高效生长半导体硅，这很容易满足规模化生产的要求。在我们感兴趣的可见光范围内（350-500 THz），硅的 RI 值近似为常数，约为 n si =3.7 × (1 + 0.0025i ) [50,51,52]。金 (Au) 衬底层可以通过实验数据中的频率相关 Drude 模型来描述 [53]。金基板的厚度高于可见光范围内入射光的穿透深度。与典型的 MDM 配置不同，我们提出的基于混合超表面的 PLA 是由亚波长周期性双层 DM 纳米结构形成的，并且由于其几何旋转对称性，可以预期所提出的 PLA 是偏振无关的。交叉纳米结构和方格。优化后的设计几何参数如下：p x =p 是 =400 nm, l =350 nm, w =100 nm, h =85 nm，和 t s =100 nm。如图 1c 所示，PLA 的晶胞沿 x- 设置为 400 nm 的恒定周期 和 y -轴方向以避免频率高达 750 THz 的衍射。

所提出的基于混合超表面的 PLA 是通过基于 CST Microwave Studio 的有限元方法 (FEM) 的仿真工具设计和研究的。如图 1c 所示，具有 350 至 500 THz 宽频率范围的平面波激发被认为是具有垂直于混合超表面表面的波矢量的照明源。在仿真中，网格尺寸设置为 0.3 nm，远小于工作波长和晶胞尺寸。为了确保数值误差可以忽略不计，我们还在模拟单元格之前进行了标准收敛测试。沿x-的周期性边界条件 和 y -轴方向用于考虑混合超表面的周期性排列。入射的线性偏振光被设置为沿 z 轴方向以电 (E x ) 和磁性 (H 是 ) 字段沿着 x - 和 y - 轴方向，分别。在我们的设计中，由于传输被金基板阻挡，吸光度只能由 A 计算 (ω) =1 - R (ω) =|S 11| ² , 其中 S 11为反射系数。

结果和讨论

图 2 显示了基于混合超表面的 PLA 在可见光区域的法向入射光照射下的模拟反射和吸收光谱。在 f 处明显观察到三个不同的共振点 1 =402.5 太赫兹，f 2 =429.5 THz，和 f 3 =471.5 THz，分别。在这些共振下，反射率降低到 1.9%、1.3% 和 0.4%，相应的吸光度分别增加到最大值 98.1%、98.7% 和 99.6%。根据之前的工作 [45,46,47,48]，可以推测三个共振的完美吸收可能归因于硅交叉纳米结构中高阶 SPR 模式在法向入射光照射下的激发，这将被讨论之后。虽然之前工作中广泛使用的高 RI 半导体硅和高反射率金基板均已应用于我们的设计 [17, 38,39,40, 46, 48,49,50]，但仍然值得指出在这项工作中提出的 PLA 新设计表现出相对改进的特性，即通过利用单尺寸硅交叉纳米结构在可见光区实现三频完美吸收。此外，可以预期所提出的 PLA 对法向入射光应该是偏振不敏感的，因为它的晶胞具有高几何旋转对称性，这与之前的设计相似 [54,55,56]。

模拟反射率 (R (ω)) 和吸光度 (A (ω)) 设计的基于可见混合超表面的 PLA 在法向入射光照射下的光谱

此外，还根据先前的参考文献 [40] 计算了所提出的 PLA 的半高全宽 (FWHM) 和 Q 因子。在上述三个共振位置，FWHM 的值约为 64.875 THz、27.75 THz 和 34.125 THz，相应的 Q 因子 (=f i/FWHMi, i =1, 2, 3) 分别约为 6.48、14.57 和 13.82。应该注意的是，在空气介质的理想情况下可以观察到三频完美吸收。然而，可以通过调整设计的 PLA 的外部/环境 RI 值来调整共振吸收特性。这意味着可以通过改变PLA周围环境的RI值来显着调节操作频率。因此，设计的具有陡峭共振的PLA可以在多路传感器和探测器中提供一些潜在的应用。

为了验证所设计的 PLA 观察到的三频完美吸收现象背后的物理机制，电 (E x , x-z 平面）和磁性（H 是 , y-z 系统研究了这三个吸收峰处的平面）场，如图 3 所示。显然，强电场和磁场（E x 和 H 是 ) 在各种共振频率下显着不同，揭示了不同 SPR 模式的激发。然而，很明显，当共振发生时，电场和磁场总是强烈地集中在硅十字和金衬底的界面上。这些空间场特征表明，在硅交叉纳米结构和金衬底的界面中具有不同高阶的导模已被激发。可以相信，当入射光在具有不同折射率的波导之间耦合时，介电/金属界面处的强导模共振会被激发 [57,58,59,60]。同时，入射光与介电/金属纳米结构的导模之间的共振耦合是可能的，这类似于金属光栅导模共振效应[21,59,60]。

a 的分布 –c 电场 (E x 在 x-z y 的平面 =0 nm) 和 d –f 磁场 (H 是 在 y-z x 的平面 =0 nm) 在不同共振频率下 PLA 的晶胞纳米结构中：(a , d ) f 1 =402.5 太赫兹，(b , e ) f 2 =429.5 THz，并且 (c , f ) f 3 =471.5 太赫兹

为了说明设计的 PLA 纳米结构的导模共振，我们可以假设设计的硅交叉纳米结构作为可见光区域的介电波导。当入射光照射到相邻的两个单元之间的间隙时，它会被衍射到硅层中，然后被金基板反射，随后被引导到硅/金基板的界面中。由于晶胞的对称设计，来自相邻间隙的耦合引导光反向传播，因此在波导层中结合形成驻波 [58,59,60]。根据图 3a-f 中显示的这些结果，可以发现在正常入射光照射下，纳米结构中只有奇次谐波导模可以被激发。图 3a-f 分别显示了纳米结构中的一阶模式、三阶模式和五阶模式。结果与以前基于 MDM 配置的 PLA [58, 61] 非常一致，其中二阶模式不能被正常入射光激发。这是因为谐波导模的激发主要由设计的纳米结构的几何参数决定。这意味着在这项工作中，在特殊适当的纳米结构设计下，只能激发奇数或谐波引导模式。这种纳米结构中具有更高阶的导模激发将有助于增强耦合到气隙中并定位在硅/金界面中的入射光，最终在各种共振频率下产生完美的光吸收。众所周知，由纳米结构中的导模激发引起的入射光的能量损失总是大到足以在共振处引入高水平吸收 [20, 21, 26, 58,59,60,61]。此外，这些导模共振主要由设计的纳米结构的几何尺寸和周围介质决定 [58]。可以得出结论，与使用具有更深亚波长结构的基模相比，高阶导模也可用于获得具有中等几何参数的可见光区高性能PLA[61]。

为了更深入和定性地了解上述完美吸收，法向入射 y 的功率流和功率损耗密度的 3D 分布 - 各种共振频率的偏振光 (f 1 =402.5 太赫兹，f 2 =429.5 THz，和 f 3 =471.5 THz）也被研究过，如图 4a-c 所示。首先，输入光功率流最初是在远离纳米结构的空间中共振时的平行流。当入射光流靠近 PLA 时，它们中的大部分“流过”晶胞，随后在硅层中卷曲，最后集中在硅和金基板的界面上。在这种情况下，纳米结构中能量花流的空间形式在不同的吸收频率下表现出不同的特性。由导模激发引起的功率流剖面发生在纳米结构中，而固有损耗通常发生在大块材料中。由于硅和金在可见光区的介电损耗性质，可以认为不同高阶导模激发引起的光能损耗主要来源于硅交叉纳米结构和金衬底。 <图片>

a 的三维 (3D) 分布 –c 能流和 d –f PLA在不同共振频率下的功率损耗密度：(a , d ) f 1 =402.5 太赫兹，(b , e ) f 2 =429.5 THz，并且 (c , f ) f 3 =471.5 太赫兹

图 4d-f 说明了 f 频率下晶胞纳米结构中功率损耗密度的 3D 分布 1 =402.5 太赫兹，f 2 =429.5 THz，和 f 3 =471.5 THz，分别。可以观察到功率损耗密度主要分布在硅交叉纳米结构和金衬底之间的界面。显然，入射光的功率完全限制在设计的 PLA 纳米结构中。由于纳米结构中的硅和金都是可见光区的介电损耗材料，因此光能耗散发生在设计的 PLA [48, 49] 中。在我们的设计中，硅十字比之前的方形和圆盘更有利于提高吸收性能，因为所提出的十字型纳米结构的间隙很容易由于导模激发而捕获更多的入射光 [47,48,49 ]。事实上，具有适当几何设计的结构化硅本身就可以作为良好的 PLA，这依赖于硅材料在可见光区的有损特性 [49]。此外，硅十字也可以被假定为抗反射层，这使得金基板在共振时成为近乎完美的吸收材料。由于其介电常数的实部为负，金在可见光区仍为等离子体激元 [53]。需要注意的是，入射光会被金衬底强烈排斥，没有SPRs响应就不可能完美吸收。

依赖于上述分析，可以得出结论，所提出的 PLA 的三频完美吸收源于在可见光区具有高阶和介电损耗性质的硅和金衬底的导模。总之，纳米结构的导模共振和损耗是设计的PLA完美吸收的两个关键因素。

接下来，通过参数研究系统地研究了每个晶胞的几何参数对我们设计的 PLA 吸收性能的影响。对于本文提出的 PLA，只需要考虑四个几何参数：线宽 (w ), 线长 (l ), 高度 (h ) 的硅交叉纳米结构，以及周期性 (p ) 的单元格。不同几何参数(w , h , l , 和 p ) 已在图 5a-d 中说明。值得注意的是，一次只能调节一个几何参数，而其他几何参数保持不变。

完美吸收对所提出的 PLA 的不同几何参数的依赖性。 一 –c 线宽 (w ), 高度 (h ), 线长 (l ) 的硅交叉纳米结构，以及 d 周期性 (p ) 单元格

根据图 5a、b，可以观察到，当改变一个几何参数而其他几何参数保持不变时，共振峰的吸光度可以保持在 95% 以上。然而，发现操作频率对 PLA 的几何参数很敏感。当周期 (p ) 是固定的，吸收峰频率与几何尺寸 (w , h , 和 l ) 的单元格，这与之前的研究非常一致 [58, 62]。这是因为导模共振的有效折射率随着 w 的增加而增加 , h , 和 l .不同尺寸w的PLA的吸光度特性 已在图 5a 中描述。随着改变 w 从85 到105 nm，以5 nm为阶跃，可以清楚地观察到吸收光谱的明显红移。对于具有更宽线宽 (w> 100 nm)的硅交叉，第一个和第二个吸收峰的吸光度会略有下降，但第三个吸收峰的吸光度几乎可以保持。这种响应主要是由于纳米结构引起的耦合和限制效应减弱所致。此外，与第二个和第三个共振峰相比，可以发现第一个峰对线宽w的变化更为敏感。 ，导致显着的红移现象。不同尺寸h的PLA吸光度特性 已经呈现在图 5b 中。当高度h 以5 nm为间隔从80 增加到100 nm，吸收光谱变化与改变线宽w的情况相似 ，并且吸收峰频率也表现出轻微的红移。随着h的增加 ，可以发现第一个共振峰的吸光度逐渐增加，第二个共振峰的吸光度略有下降，第三个共振峰的吸光度几乎保持不变。如图 5c 所示，可以发现当导线长度 l 时，吸收峰将向较低频率移动 从 340 nm 增加到 360 nm，步长为 5 nm。随着线长l的增加 ，第一个吸收峰的吸光度略有下降，而其他共振峰保持不变。如图5d所示，当周期性p时，发现完全相反的变化趋势，可以用吸收峰的“蓝移”来描述。 以 10 nm 的间隔从 390 增加到 430 nm。随着周期性p的增加 ，第一个共振峰的吸光度略有增加，而其他吸收峰几乎没有变化。总之，图 5 所示的结果证实，这些吸收峰与图 3 中已经证明的驻波特性有关，表明所提出的 PLA 的工作频率和效率可以通过相对几何形状直接调节参数包括线宽 (w ), 高度 (h ), 线长 (l ) 和周期性 (p ).

根据上述设计的三频 PLA 的结果和讨论，它有望成为 RI 传感应用的有希望的候选者。为了阐明我们设计的用于传感应用的三频 PLA 的实用性，已经进一步验证了作为周围分析物 RI 值函数的吸收光谱的行为。如图 6a 所示，周围的分析物被填充在所提出的 PLA 的硅交叉纳米结构的间隙中。由于我们的 PLA 具有三重窄带宽和谐振频率附近的完美吸收，因此有望表现出良好的传感性能。吸收光谱对周围分析物 RI 值变化的依赖性已显示在图 6b 中。需要注意的是，当周围分析物的 RI 值从 n 变化时，吸光度可以保持在 95% 以上 =1.0 到 n =1.4，步长为 0.1，而三个共振峰的频移非常明显，这可以用随周围分析物 RI 值增加的明显红移来描述。频率点 1 (f 1), 2 (f 2) 和 3 (f 3) 结果分别为平均约 2.53 THz、4.13 THz 和 3.19 THz。事实上，PLA 的传感能力已被广泛接受，可以用体积 RI 灵敏度 (S) 的定义来描述：S =Δf /Δn , 其中 Δf 和 Δn 分别是谐振频率和 RI 值的变化 [63]。根据上述定义，如图 6c 所示，平均 S 三个频率点的值（f 1、f 2、f 3) 分别评估为大约 25.3、41.3 和 31.9 THz/RIU。由于其优异的传感特性，三频PLA的设计在传感器相关领域被认为是很有前途的。

一 用于 RI 传感应用的 PLA 示意图。 b 通过从 n 改变周围分析物的 RI 值来模拟 PLA 的吸收光谱 =1.0 到 n =1.4 步长为 0.1。 c 线性拟合（实线）和模拟共振频率（空心符号）作为周围分析物 RI 值的函数

结论

总之，在这项工作中已经提出并数值研究了一种基于混合超表面的三频 PLA 的简单设计，可以认为它适用于 RI 传感。所提出的基于混合超表面的 PLA 设计为仅由沉积在金基板上的硅交叉纳米结构的周期性阵列组成。数值结果表明，所设计的 PLA 在 402.5 THz、429.5 THz 和 471.5 THz 下分别具有 98.1%、98.7% 和 99.6% 的较高吸光度。通过分析三个不同共振频率下电场和磁场的空间分布，已经探索了设计的 PLA 的物理图片。事实证明，电磁能量可以通过源自硅交叉纳米结构和金衬底之间有损界面中不同高阶导波模式的驻波耗散，从而导致三频完美吸收。此外，功率流的空间分布和损耗密度表明，硅和金在可见光区的介电损耗特征对于 PLA 的完美吸收也至关重要。此外，通过调节晶胞的几何参数，我们设计的 PLA 纳米结构的共振吸收特性也已被证实在可见光区得到了很好的调节。此外，共振峰的频率已被证明对填充在建议的 PLA 中的周围分析物的 RI 变化非常敏感。平均批量 RI 灵敏度 S PLA 的值分别约为 25.3、41.3 和 31.9 THz/RIU。所提出的 PPA 很容易通过深反应离子蚀刻 (DRIE) 或先进的电子束光刻 (EBL) 技术制造，该技术与 CMOS 工艺具有成本效益 [44, 49]。因此，PLA的这种设计可以为可见光区域的多光谱RI传感应用开辟一条新途径，特别是在生物分子、气体检测、医学诊断和空间生物传感方面。 It also has potential in applications of substrates for multiplex sensing activities of differentiation and proliferation of neural stem cells.

数据和材料的可用性

在当前研究期间生成和/或分析的数据集可根据合理要求从相应作者处获得。

缩写

PLA:

Perfect Light Absorber

RI:

Refractive index

RIU:

Refractive index unit

二维：

二维

MDM：

金属-电介质-金属

SPRs:

Surface plasmon resonances

EM:

Electromagnetic

CMOS：

Complementary metal oxide semiconductor

有限元：

有限元法

FWHM：

半高全宽

DRIE:

Deep reactive ion etching

EBL：

电子束光刻