基于双层扭曲半圆纳米结构的高性能等离激元手性超表面吸收器，实现圆偏振选择性吸收

摘要

本文提出了一种等离激元手性超表面吸收器（CMSA），可在光学频段实现对右旋圆偏振光（RCP，“+”）和左旋圆偏振光（LCP，“−”）的高选择性吸收。该CMSA由夹在双层四重扭曲半圆金属纳米结构之间的介质衬底组成。该器件展现出强选择性吸收带，LCP和RCP光的吸收峰分别出现在不同的共振频率，反映了显著的圆二色性（CD）效应。研究表明，CMSA对LCP光的吸收率可达93.2%，对RCP光可达91.6%，在288.5 THz和404 THz附近最大CD幅度分别高达0.85和0.91。通过单元纳米结构的电场分布揭示了CMSA强手性光学响应的物理机制，并系统研究了几何参数对圆偏振选择性吸收特性的影响。

引言

手性是指物体缺乏任何反演或镜面对称性的几何特性，是科学技术中普遍存在的现象[1, 2]。手性介质通常以两种对映体形式存在，它们互为镜像且不能通过简单的平移或旋转重合，并对右旋和左旋圆偏振光（RCP，“+”和LCP，“−”）表现出不同的响应[1]。源于手性介质的圆偏振光（CP）圆二色性（CD）是最独特的手性光学性质之一。CD效应指手性介质对RCP和LCP光的不同响应，在生物学、医学、化学以及偏振相关光电子器件中具有广阔应用前景[3,4,5]。然而，天然材料的CD效应较弱，严重阻碍了实际应用。超表面作为由单层或少层平面结构组成的超材料子类，在任意电磁波或光操控方面展现巨大潜力[6,7,8,9,10]。特别是手性超表面（CMS）能将手性光学效应增强数个数量级。

CMS因其可表现出负折射率、光学活性[11, 12]、非对称透射[13, 14]、巨大CD效应[15,16,17]、偏振转换[18, 19]和波前操控[20, 21]等奇异电磁特性而备受关注。此后，各种CMS结构（如裂环、螺旋线、伽马形、L形等）相继被提出，用于实现对LCP或RCP光的高效手性选择性场增强[22,23,24,25,26,27,28,29,30,31,32,33]。然而，大多数前期CMS设计侧重于透射性能，而对CP光的反射/吸收特性——这在工程应用中同样重要——关注较少。众所周知，大多数吸收器研究针对线偏振光，针对CP光的设计鲜有报道。实际上，CMS也可用于构建CP光的新型吸收器[25, 26, 29,30,31,32,33]。例如，Li等人[25]提出基于L形导线的超薄吸收器，仅能在微波段衰减LCP波。Wang等人[29]演示了一种手性超镜面，可在红外区几乎全反射LCP光而全吸收RCP光。Tang等人[30]提出基于ŋ形谐振器的吸收器，可在可见光区实现不同CP光的选择性吸收。随后，基于等离激元超表面的近红外手性吸收器被提出并演示，可选择性吸收LCP或RCP光。然而，大多数CMS的吸收率低于90%。因此，设计一种具有高选择性吸收的高效手性超表面吸收器（CMSA）极具价值。

本工作提出一种基于双层四重扭曲半圆纳米结构的高效CMSA，工作于近红外和可见光区。该CMSA可在不同共振频率对不同旋向CP光实现超过90%的选择性吸收。得益于强选择性吸收，可实现约0.9的高CD值。通过电场分布详细分析了不同CP光选择性吸收的物理机制，并系统研究了单元几何参数对选择性吸收的影响。相信本工作成果可指导具有强吸收和CD效应的CMSA设计，用于热吸收器、光通信器件、光电探测器、光学滤波器、成像和全息等实际应用。

单元设计

图1展示了拟议CMSA的示意图，由周期性排列的扭曲半圆纳米结构构成。介质衬底两侧的四重扭曲半圆纳米结构彼此旋转90°排列，底层每个半圆纳米结构相对于顶层也旋转90°（图1b）。类似前期设计[32]，顶层四个半圆纳米结构通过铜柱与底层连接，铜柱半径等于半圆线宽，可增强导电耦合。扭曲半圆纳米结构可视为耦合谐振子系统，两个扭曲连接的半圆之间的电感和磁感耦合产生强手性响应[34, 35]。顶底层设计的具有镜像对称性的简单扭曲半圆纳米结构使CMSA增强手性。

拟议CMSA的整体单元沿光传播方向表现出四重旋转（C₄）对称性。中层介质衬底为无损耗MgF₂，相对介电常数1.9。手性金属纳米结构选用金，材料参数由Drude模型描述[36]。优化单元结构参数为：pₓ = pᵧ = 600 nm，r = 70 nm，w = 40 nm，tₛ = 120 nm，tₘ = 30 nm。单元在x、y轴方向周期性排列，周期600 nm以避免入射光频率高达500 THz时产生衍射。为验证CMSA效率，基于有限元方法（FEM）使用CST Microwave Studio频域求解器进行全波高频电磁仿真。合理设置CMSA单元纳米结构、边界条件、网格尺寸和频率范围后启动频域仿真。

结果与讨论

图2展示了法入射LCP和RCP光的同极化透射系数（t₊₊(ω)、t₋₋(ω)）和反射系数（r₊₊(ω)、r₋₋(ω)）。可清晰观察到两个手性等离激元共振模式（模式1和模式2），频率分别为f₁ = 288.5 THz和f₂ = 404 THz。RCP光的同极化反射系数r₊₊(ω)与LCP光的r₋₋(ω)在全频段相等，均小于0.4。在共振处两者幅度降至约0.15，表明CMSA与自由空间对RCP和LCP光均实现阻抗匹配。由于CMSA的手性本质，两共振频率处RCP光的t₊₊(ω)与LCP光的t₋₋(ω)显著不同。低频f₁处，RCP光的t₊₊(ω)约0.93，远高于LCP光的t₋₋(ω)约0.075；高频f₂处，RCP光的t₊₊(ω)降至最小值0.018，而LCP光的t₋₋(ω)升至最大值约0.92。这意味着低频仅RCP光可透过CMSA而LCP光被禁止，高频则相反。上述手性选择现象导致RCP和LCP光吸收不同，意味着共振处存在高效选择性吸收和巨大CD效应。

图2b展示了入射LCP和RCP光的吸收率谱（A₊(ω)、A₋(ω)）。两共振处LCP和RCP光吸收率分别达最大值约93.2%和91.6%，而另一旋向光吸收率仅约8.7%和4.8%。显然，CMSA在低频f₁表现出对LCP光的强吸收和对RCP光的高透射，高频f₂则完全相反。即CMSA在不同共振频率对特定旋向CP光表现出选择性吸收，另一旋向光则透射。值得强调的是，CMSA仅用单一尺寸手性纳米结构即实现两个强吸收频带，优于此前依赖不同几何尺寸适应不同CP光的单一吸收带手性吸收器[25, 26, 29, 31,32,33]。因此，设计的手性纳米结构可在低频作为完美LCP吸收器、高频作为完美RCP吸收器。需注意：随入射角增大（斜入射），CMSA选择性吸收性能会因高阶多极等离激元共振而恶化（未展示）。此外，CP光的高手性选择性吸收将导致CMSA产生巨大CD效应。

LCP和RCP光吸收或透射差异可用CD参数Δ表征。图3a展示CMSA的CD谱，两共振频率处CD参数主峰分别约0.85和0.91，远大于已报道手性纳米结构[17-42]。巨大CD效应源于CMSA强手性，可用作透明圆偏振器。为进一步研究CMSA作为圆偏振器的CP纯度，图3b给出椭圆率角η和偏振方位旋转角θ。两共振频率处η分别约40.4°和−43.9°，θ约0°，表明透射光在两共振频率分别表现出显著RCP和LCP特性。因单元C₄对称性高，该基于CMSA的圆偏振器对任意偏振光均有效，可合理实现均匀圆偏振器。

为深入理解CMSA选择性吸收和巨大CD效应，采用标准检索程序[43, 44]从CP光透反射系数提取折射率Re(n)、Re(n₋)、Re(n₊)和手性参数Re(κ)（图4a, b）。设计CMSA中出现两个与强手性相关的共振：低频共振约288.5 THz，高频约404 THz，与选择性吸收和CD峰特征频率一致。图4a显示Re(n)为负，两共振处最大幅度分别为−2.3和−1.1；Re(κ)最大幅度分别达6.4和−5.1。手性参数κ也导致RCP/LCP光负折射。强手性可通过n± = n ± κ关系轻易将RCP/LCP光折射率推向负值。图4b显示，LCP光的Re(n₋)在286.2–291 THz为负，RCP光的Re(n₊)在400.2–404 THz为负，两共振处最大负值分别达−8.6和−6.3。这揭示CMSA的高选择性吸收和巨大CD效应与LCP和RCP光负折射特性相关。

为进一步揭示选择性吸收和巨大CD效应的起源，研究了单元在288.5 THz和404 THz下RCP和LCP光激发的电场（E_z）分布。半圆纳米结构直径远小于不同CP光入射波长[45,46,47,48]，表面等离激元共振激发产生振荡偶极子场。RCP或LCP光照射半圆纳米结构时，选择性吸收和巨大CD效应将导致各层电场和磁场分量分布不同[48-53]。

图5展示了不同共振频率下RCP和LCP光激发CMSA的电场（E_z）分布。半圆纳米结构上电场分布细节清晰展示了各表面等离激元模式本质[54]。顶底层半圆纳米结构上红蓝区域分别表示RCP和LCP光激发下的正负电荷累积。正负电荷分离并主要累积在各半圆纳米结构拐角，表现为电偶极子振荡。电偶极子功率远强于磁偶极子，揭示电偶极子振荡占主导。共振处选择性吸收和巨大CD效应源于LCP和RCP激发下偶极子功率的显著差异。采用等效电偶极矩简化方法[48,49,50]，将每层四个半圆纳米结构电荷振动视为单一偶极振动。根据Born-Kuhn理论[47, 48]，两个电场方向相同的偶极子杂化形成的模式称结合模，方向成90°或交叉的称反结合模。图5a1, b1显示，f₁ = 288.5 THz下RCP光照射，顶底层电偶极场呈交叉方向形成反结合模，导致RCP光高透射（Born-Kuhn模型）。图5c1, d1显示，LCP光照射下电场分布可视为顶底层结合模杂化，由两个同向等效电偶极矩组成，导致LCP光高吸收。因此，结合模和反结合模导致低频下LCP和RCP光不同共振能量、透射和吸收（见图2）。图5a2, b2, c2, d2显示，f₂ = 404 THz下RCP和LCP光照射，顶底层电偶极场分别呈同向（结合模）和交叉（反结合模），导致RCP光高吸收和LCP光高透射。可见，两不同频率的选择性吸收和CD效应主要归因于顶底层电偶极矩杂化耦合诱导的结合模和反结合模。

下文研究单元几何参数对CMSA吸收特性的影响。图6展示不同几何参数（r, w, tₘ, tₛ）下LCP和RCP光吸收率谱及共振频率（f₋, f₊）。对照组参数：r = 70 nm, w = 40 nm, tₘ = 30 nm, tₛ = 120 nm，每次仅改变一个参数。观察到明显的多因素竞争和复杂的参数依赖选择性吸收光谱变化。

首先计算不同r（65, 70, 75, 80 nm）下半圆纳米结构（图6a1, a2）。增大r时，LCP光f₋和RCP光f₊均逐渐降低，可用等效LC谐振电路理论解释[55, 56]。共振频率f∓ = 1/(2π√(LC))，等效电容C和电感L主要由CMSA几何参数决定。r增大导致L增加，从而降低共振频率。此外（图6a1），增大r时LCP光吸收率逐渐降低，RCP光吸收率近似不变。图6b1, b2展示w从30至45 nm（步长5 nm）时的吸收率谱。w增大导致两CP光共振频率逐渐升高，主要因C减小。LCP光吸收率先增后略降，RCP光吸收率逐渐降低（图6b2）。图6c1, c2展示tₘ从20至50 nm（步长10 nm）时的结果。情况类似w变化：增大tₘ时LCP光共振频率显著升高，RCP光略升。tₘ增加导致L减小，从而提高共振频率。两CP光吸收率均先增后降（图6c2）。最后，图6d1, d2展示不同tₛ（110, 120, 130, 140 nm）下结果。增大tₛ时LCP吸收率逐渐升高，RCP略降（图6d1）；两CP光共振频率均逐渐降低（图6d2）。此时tₛ增加导致C增加，从而降低共振频率。结论：CMSA单元几何参数对两CP光共振频率和吸收水平敏感，可通过调节结构参数动态调控选择性吸收特性。

结论

总之，提出基于双层四重扭曲半圆纳米结构的CMSA，在近红外和可见光区实现对RCP和LCP光的近完美手性选择性吸收及巨大CD效应。仿真结果显示两CP光手性选择性吸收率均超90%，CD幅度达0.91。根据提取的有效电磁参数，低频吸收和CD效应与LCP光负折射特性相关，高频则与RCP光相关。电场分布表明，CMSA的手性选择性吸收和巨大CD效应主要源于顶底层电偶极矩杂化耦合诱导的结合模和反结合模。此外，CMSA共振频率和手性选择性吸收水平可通过调节单元几何参数调控。因此，CMSA设计在光学滤波器、手性成像、圆偏振器、探测和光通信等未来应用中极具前景。

数值方法

FEM仿真：基于有限元法（FEM）进行全波电磁仿真。仿真中金电学性质由Drude模型描述[36]：

ε_Au = 1 − ω_p² / [ω(ω + iγ)] (1)

其中ω_p = 1.37 × 10¹⁶ rad/s为等离子体频率，γ = 8.04 × 10¹³ rad/s为光学频段金碰撞频率。仿真对单元x、y轴方向应用周期边界条件，直接使用两CP本征光。宽带CP光作为激发源，从−z向+z方向正入射单元。随后获得两CP光反射和透射系数。LCP/RCP光吸收率A₋(ω)/A₊(ω)表示为[17, 32]：A₋(ω) = 1 − R₋₋(ω) − T₋₋(ω) = 1 − |r₋₋(ω)|² − |t₋₋(ω)|²，A₊(ω) = 1 − R₊₊(ω) − T₊₊(ω) = 1 − |r₊₊(ω)|² − |t₊₊(ω)|²。同极化透射系数t₋₋(ω)对应LCP，t₊₊(ω)对应RCP；r₋₋(ω)和r₊₊(ω)为同极化反射系数。因单元高C₄对称性，交叉极化透射系数(t₊₋(ω), t₋₊(ω))和反射系数(r₊₋(ω), r₋₊(ω))足够小（< 0.01）可忽略。CD效应由两CP光选择性吸收引起，表达为：Δ = |t₊₊(ω)| − |t₋₋(ω)| [14, 29]。椭圆率和光学活性是评价手性纳米结构手性的重要参数。椭圆率表征透射光偏振态，用椭圆率角η = arctan[(|t₊₊(ω)| − |t₋₋(ω)|) / (|t₊₊(ω)| + |t₋₋(ω)|)]描述。光学活性表示透射线偏振光偏振面相对入射光旋转特性，用偏振方位旋转角θ = [arg(t₊₊(ω)) − arg(t₋₋(ω))]/2描述。