基于光频双层四重扭曲半圆纳米结构的等离子手性超表面吸收剂

介绍

手性是一种普遍存在的现象，指的是缺乏任何反转或镜面对称性的物体的几何特性，始终与科学和技术相关 [1, 2]。手性介质通常以两种对映体形式出现，它们是镜像对称的，通过简单的平移或旋转不能叠加在其镜像上，并且它们对右手和左手圆偏振（RCP，“+”和LCP，“-”）灯 [1]。源自手性介质的圆偏振 (CP) 光的圆二色性 (CD) 是最独特的手性光学特性之一。 CD效应是指手性介质中RCP和LCP光的不同响应，在生物学、医学、化学以及偏振相关的光电器件中具有广泛的应用前景[3,4,5]。然而，天然材料的CD效应较弱，极大地阻碍了其实际应用。超表面作为由单层或几层平面结构组成的超材料的一个子类，显示出对任意电磁 (EM) 波或光操纵的巨大希望 [6,7,8,9,10]。特别是手性超表面（CMS）能够将手性光学效应增强几个数量级。

CMS 受到了极大的关注，因为它可以表现出奇异的 EM 特性，包括负折射率和光学活性 [11, 12]、不对称透射 [13, 14]、巨大的 CD 效应 [15,16,17]、偏振转换 [18, 19]，波前操纵[20, 21]等。此后，各种CMSs结构（如裂环、螺旋线、伽马、L形等）相继被提出，以实现高效的手性- LCP 或 RCP 光的选择性场增强 [22,23,24,25,26,27,28,29,30,31,32,33]。然而，这些 CMS 以前的大多数设计都集中在传输中的手性性能上，而很少关注在工程应用中同样重要的 CP 光的反射/吸收。众所周知，以前对吸收器的大多数研究都应用于线性偏振光，而很少研究用于 CP 光的此类设计。事实上，CMS 也可用于构建 CP 灯的新型吸收器 [25, 26, 29,30,31,32,33]。例如，李等人。 [25]提出了一种基于L形线的超薄吸收器，它只能衰减微波区域的LCP波。王等人。 [29] 证明手性超镜几乎可以反射所有 LCP 光，同时完全吸收红外区域的 RCP 光。唐等人。 [30] 提出了一种带有 ŋ 形谐振器的吸收器，它可以实现对可见光中不同 CP 光的选择性吸收。然后，已经提出并证明了具有等离子体超表面的近红外手性吸收剂可以选择性地吸收 LCP 或 RCP 光。然而，大多数 CMS 的吸光度低于 90%。因此，非常需要有效设计具有高选择性吸收的手性超表面吸收剂（CMSA）。

在这项工作中，我们提出了一种基于在近红外和可见光区域工作的双层四重扭曲半圆纳米结构的高效 CMSA。这种 CMSA 可以在不同的共振频率下对不同的手向 CP 光选择性地实现 90% 以上的吸收。由于所提出的 CMSA 的强选择性吸收，因此可以实现约 0.9 的高 CD 值。通过电场分布详细分析了不同 CP 光选择性吸收的物理机制。此外，还系统地研究了晶胞几何参数对选择性吸收的影响。可以合理地相信，这项工作的结果可以指导具有强吸收和CD效应的CMSA的设计，用于热吸收器、光通信器件、光电探测器、滤光片、成像和全息图等许多实际应用。

单元格设计

图 1 展示了所提出的 CMSA 的示意图，它由具有扭曲半圆纳米结构的周期性阵列制成。介电基板每一侧的四重扭曲半圆纳米结构的位置使得每个半圆纳米结构相对于其邻居旋转 90°，每个半圆纳米结构的底侧也相对于顶部旋转 90°，如图所示在图 1b 中。与之前的设计[32]类似，顶部的四个半圆纳米结构通过铜柱与底部的一个连接，铜柱的半径与半圆线宽相同，可以增加导电耦合。扭曲的半圆纳米结构可以被视为耦合谐振器系统，其中强手性响应来自两个扭曲连接的半圆之间的电和磁感应耦合 [34, 35]。这种具有镜像对称性的简单扭曲半圆纳米结构被设计在顶层和底层，使得所提出的 CMSA 增强了手性。

设计的 CMSA 示意图：a 周期数组，b , c 晶胞纳米结构的前视图和透视图。沿 x 的周期长度 - 和 y- 轴方向均为 600 nm，法向入射 CP 光沿 z 传播 -轴方向

所提出的 CMSA 的整个晶胞表现出光传播方向的四重旋转 (C4) 对称性。中间层的介质基板由相对介电常数为1.9的无损耗介质MgF2制成。手性金属纳米结构被选为金，材料参数可以用德鲁德模型来描述[36]。优化后的晶胞结构参数为：p x =p 是 =600 nm, r =70 nm, w =40 nm, t s =120 nm, t m =30纳米。 CMSA 的晶胞沿 x- 是周期性的 和 y 当入射光频率达到 500 THz 时，-轴方向以 600 nm 的周期避免衍射。为了验证所提出的 CMSA 的效率，使用 CST Microwave Studio 中的频域求解器基于有限元方法 (FEM) 进行了全波高频 EM 仿真。合理设置CMSA晶胞纳米结构、合适的边界条件、网格尺​​寸和频率范围后，即可启动频域仿真。

结果和讨论

模拟的共极化透射系数 (t ++(ω), t − −(ω)) 和反射系数 (r ++(ω), r 正常入射 LCP 和 RCP 光的 − −(ω)) 如图 2 所示。在 f 的频率下可以明显观察到两种手性等离子体共振模式（模式 1 和模式 2） 1 =288.5 THz 和 f 分别为 2 =404 THz。可以看出，共极化反射系数r ++(ω) 用于 RCP 和 r - -(ω) 对于 LCP 灯是相等的；并且在整个感兴趣的频率范围内它们都小于0.4。此外，r 的大小 ++(ω) 和 r − −(ω) 在共振时减小到约 0.15，表明 CMSA 与 RCP 和 LCP 灯的自由空间之间的阻抗匹配。还可以看出，共极化透射系数t ++(ω) 用于 RCP 和 t 由于所提出的 CMSA 的手性性质，LCP 光的 − −(ω) 在共振上有显着差异。低频点f周围 1、t的量级 RCP 光的 ++(ω) 约为 0.93，远高于 t - -(ω) 对于 LCP 光，大约只有 0.075。在较高频率点f附近 2、t的量级 RCP 光的 ++(ω) 减小到最小值 0.018，而 t LCP 的 − −(ω) 达到最大值约 0.92。这意味着只能选择入射的 RCP 光通过 CMSA，而禁止较低频率的 LCP 光。在较高频率 f 2、只有入射的LCP光可以选择通过CMSA，而RCP光是被极端禁止的。因此，上述CMSA的手性选择现象会导致RCP和LCP光的吸收不同，这意味着共振时存在高效的选择性吸收和巨CD效应。

一 模拟共极化透射系数 (t ++(ω), t − −(ω)) 和反射系数 (r ++(ω), r − −(ω)) 为法向入射 LCP 和 RCP 光建议的 CMSA，b 相应的吸光度 (A +(ω), A -(ω)) LCP 和 RCP 灯

图 2b 显示了吸收光谱 (A +(ω), A -(ω)) 用于入射 LCP 和 RCP 光。可以观察到，LCP 和 RCP 光的吸光度达到最大值约 93.2% 和 91.6%，而 RCP 和 LCP 光的吸光度在上述两个共振附近分别下降到仅约 8.7% 和 4.8%。 .显然，可以得出结论，所提出的 CMSA 表现出对 LCP 光的强烈吸收，并且对较低频率 f 附近的 RCP 光具有相当高的透射水平 1，而当频率达到更高的共振频率f时，情况完全相反 2. 这意味着所提出的 CMSA 对两种具有特定旋向性的 CP 光显示出选择性吸收，同时以不同的共振反射另一个。此外，还值得强调的是，CMSA 仅使用一个单一尺寸的手性纳米结构就具有两个强吸收频带，与以前具有一个隔离吸收带的手性吸收器相比，其对不同 CP 光的适应高度依赖于不同的几何尺寸 [25, 26, 29, 31,32,33]。因此，设计的手性纳米结构可以在较低频率下作为完美的 LCP 光吸收剂，在较高频率下作为完美的 RCP 光吸收剂。应该注意到，由于高阶多极等离子体共振（未显示），所提出的 CMSA 的选择性吸收性能将随着入射角（斜入射）的增加而恶化。此外，可以推断，CP 光的高手性选择性吸收将导致拟议的 CMSA 中的巨大 CD 效应。

LCP和RCP光吸收或透射的差异可以用CD参数Δ表征 .图 3a 为 CMSA 的 CD 谱，其中 CD 参数的主峰在两个共振频率处分别约为 0.85 和 0.91；这远大于报道的手性纳米结构 [17,18,19,20,21,22,23,24,25,26,27,28,29,30,31,32,37,38,39,40, 41,42]。巨大的 CD 效应是由 CMSA 的强手性引起的，因此可以用作透明圆偏振片。为了进一步研究用作圆偏振器的 CMSA 的 CP 纯度，我们给出椭圆度角 η 和极化方位旋转角θ 如图3b所示。可以发现η的值 约为 40.4° 和 − 43.9°，而 θ 的值 分别在较低和较高频率下约为 0°。这意味着透射光在通过 CMSA 板后在两个共振频率下表现出突出的 RCP 和 LCP 特性。应该注意的是，这种具有更高 CP 纯度的基于 CMSA 的圆偏振器由于其晶胞的高 C4 对称性而适用于任何任意偏振光。因此，可以合理地相信我们设计的手性纳米结构可以实现均匀的圆偏振片。

所提出的 CMSA 对于法向入射 LCP 和 RCP 光的计算相对光学参数，a CD参数Δ , b 椭圆度角η 和极化方位旋转角θ

为了充分理解CMSA的选择性吸收和巨CD效应，我们检索了折射率Re(n ), Re(n −), Re(n +) 和手性参数 Re(κ ）使用来自 CP 光的透射和反射系数的标准检索程序 [43, 44]，如图 4a、b 所示。很明显，在设计的 CMSA 中出现了与强手性相关的两个共振。低频谐振发生在 288.5 THz 附近，而高频谐振发生在 404 THz，这与选择性吸收和 CD 峰的特征频率一致。如图 4a 所示，Re(n ) 为负，最大值为 − 2.3 和 − 1.1，并且 Re(κ ) 在上述两个共振频率附近达到最大 6.4 和 - 5.1。很明显，手性参数κ 也有助于 RCP 和 LCP 光的负折射。由于 n 的关系，强手性很容易推动 RCP/LCP 光的折射率在共振时变为负值 ± =n ± κ .因此，如图 4b 所示，Re(n −) 对于 LCP 光和 Re(n +) 对于 RCP 光，分别从 286.2 THz 到 291 THz 和 400.2 THz 到 404 THz 为负。此外，Re(n -) 和 Re(n +) 分别达到上述两个共振的最大负值 - 8.6 和 - 6.3。结果表明，所提出的CMSA的高选择性吸收以及巨大的CD效应与LCP和RCP光的负折射特性有关。

检索到的拟议 CMSA 的相对手性参数：a 平均折射率的实部 Re(n ) 和手性参数 Re(κ ), b 折射率 Re(n −), Re(n +) 用于 LCP 和 RCP 灯

为了进一步揭示与拟议的 CMSA 的巨大 CD 效应相关的选择性吸收的起源，电场 (E z) 研究了由 288.5 THz 和 404 THz 的 RCP 和 LCP 光驱动的单元格的分布。众所周知，表面等离子体共振的激发将产生振荡偶极子场，因为与不同 CP 光的入射波长相比，半圆形纳米结构表现出较小的直径 [45,46,47,48]。当 RCP 或 LCP 光照射到半圆纳米结构上时，可以合理地认为，在提出的 CMSA 中将出现选择性吸收和巨大的 CD 效应，从而导致每层中电场和磁场分量的不同分布 [48] ,49,50,51,52,53]。

图 5 显示了电场 (E z) 在不同共振频率下由 RCP 和 LCP 光驱动的拟议 CMSA 的分布。电场的细节图 (E z) 半圆纳米结构上的分布清楚地显示了每种表面等离子体模式的性质 [54]。顶层和底层的半圆形纳米结构上的红色和蓝色区域在 RCP 和 LCP 光激发下呈现正负电荷积累。正负电荷被分离并主要聚集在每个半圆形纳米结构的角落，就像电偶极振荡一样。可以观察到，在设计的半圆形纳米结构中，电偶极子功率比磁性强得多，揭示了电偶极子振荡的优势。共振产生的选择性吸收和巨CD效应是由于LCP和RCP激发下明显的偶极子功率不同。在这里，已经应用了一种具有等效电偶极矩的简化方法，该方法将每层中四个半圆纳米结构的电荷振动视为一个偶极振动 [48,49,50]。根据Born-Kuhn理论[47, 48]，由两个电场方向相同的偶极子混合而成的模式称为键合模式，而另一种由两个90°或交叉方向的偶极子混合而成的模式称为键合模式作为反键合模式。如图5a1、b1所示，在谐振频率f的RCP光照射下 1 =288.5 THz，顶层和底层的电偶极子场呈现交叉方向并形成反键模式，从而导致根据Born-Kuhn模型的RCP光的高透射率。如图 5c1、d1 所示，在 LCP 光照射下，可以看出 CMSA 的电场分布从上下层之间的键合模式可以认为是混合的，由两个等效电具有相同方向的偶极矩，导致 LCP 光的高吸收水平。因此，键合和反键合模式在 LCP 和 RCP 光照射下导致不同的共振能量和手性纳米结构在较低频率下的不同透射和吸收（见图 2）。如图5a2、b2、c2、d2所示，在RCP和LCP灯下，谐振频率为f 2 =404 THz，顶层和底层的电偶极场分别呈现相同的方向（键合模式）和交叉方向（反键合模式），从而导致RCP光的高吸收水平和LCP光的高透射率。由此可见，两种不同频率下的选择性吸收和CD效应主要归因于键合和反键合模式，这是由顶层和底层电偶极矩的混合耦合引起的。

电场 (E z) 由 (a1 , b1 , a2 , b2 ) RCP 和 (c1 , d1 , c2 , d2 ) 不同谐振频率的 LCP 灯：(a1 –d1 ) f 1 =288.5 THz, (a2 –d2 ) f 2 =404太赫兹。黑色实线（虚线）箭头表示所提出的手性纳米结构顶层（底层）的等效电偶极矩

在下文中，我们研究了晶胞的几何参数对所提出的 CMSA 吸收特性的影响。图 6 显示了 LCP 和 RCP 光的模拟吸收光谱以及共振频率 (f -, f +) 具有不同的几何参数 (r , w , t m 和 t s) 单元格。对于设计的纳米结构，可以观察到参数依赖的选择性吸收特性的一些有趣的光谱变化，这显然是多因素竞争和复杂的。本研究中，对照组的几何参数为r =70 nm, w =40 nm, t m =30 nm，并且 t s =120 nm，一次改变一个参数。

模拟 (a1 –d1 ) 吸收光谱和 (a2 –d2 ) 共振频率 (f -, f +) 具有不同几何参数的拟议 CMSA 的 LCP 和 RCP 灯：(a1 , a2 ) 半径 (r ), (b1 , b2 ) 线宽 (w ) 和 (c1 , c2 ) 厚度 (t m) 半圆纳米结构，(d1 , d2 ) 介电基板的厚度 (t s)

具有不同r的半圆纳米结构 (r =65 nm, 70 nm, 75 nm, 和 80 nm) 首先计算，而其他参数固定，如图 6a1，a2 所示。当增加 r , 共振频率 f - 对于 LCP 和 f + 对于 RCP 灯逐渐减少，这可以解释为等效的 LC 谐振电路理论 [55, 56]。共振频率 (f -, f +) 对于 LCP 和 RCP 灯照明可以表示为 \(f_{ \mp } =\frac{1}{{2\pi \sqrt {LC} }}\)，其中等效电容 C 和电感 L 主要由所提出的 CMSA 的几何参数决定。 L 会随着 r 的增加而增加 , 从而导致谐振频率 (f -, f +)。另外，如图6a1所示，当增加r ，LCP 光的吸光度将逐渐降低，而 RCP 光的吸光度几乎不变。图 6b1、b2 显示了改变 w 时 LCP 和 RCP 光的吸收光谱 从 30 纳米到 45 纳米，步长为 5 纳米，而其他参数保持不变。可以看出，谐振频率 (f -, f +) 对于 LCP 和 RCP 灯都会随着 w 的增加而逐渐增加 .显然，谐振频率（f -, f +) 主要是由于C的减少 . LCP光的吸光度先增加后略有下降，而RCP光的吸光度随着w的增加而逐渐减小 ，如图6b2所示。如图 6c1、c2 所示，我们展示了吸收光谱和共振频率 (f -, f +) 具有不同 t 的 LCP 和 RCP 灯 m 从 20 到 50 nm，步长为 10 nm，其他参数固定。 w的变化也有类似的情况 , 当增加 t m, 共振频率 (f −) LCP 光显着增加，RCP 光略微增加。在这种情况下，L 会随着 t 的增加而减少 m，从而导致共振频率的增加（f -, f +)。此外，随着t的增加，LCP和RCP光的吸光度都会先增加后减小 m，如图 6c2 所示。最后，我们说明了吸收光谱和共振频率 (f -, f +) 对于具有不同 t 的 LCP 和 RCP 灯 s (t s =110 nm、120 nm、130 nm和140 nm），而其他参数保持不变，如图6d1、d2所示。可以看出，当增加 t s ，LCP的吸光度会逐渐增加，而RCP光的吸光度会略有下降，如图6d1所示。此外，共振频率 (f -, f +) 当增加 t 时，LCP 和 RCP 灯逐渐减少 s ，如图6d2所示。在这种情况下，C t 增加时会增加 s , 从而导致谐振频率 (f -, f +)。可以得出结论，谐振频率 (f -, f +) 和 RCP 和 LCP 光的吸收水平对设计的手性纳米结构的晶胞的几何参数敏感。因此，所提出的CMSA的选择性吸收特性可以通过改变结构参数来动态调节。