通过原位制造的纳米吸收层提高激光驱动飞行器的能量转换效率

介绍

用于引爆炸药的激光驱动飞行器 (LDF) 为对凝聚相材料进行良好控制的短脉冲冲击压缩提供了一种很有前景的方法 [1,2,3,4]。在 LDF 设置中，由透明窗口基板支撑的薄金属箔通常由纳秒脉冲激光发射，一层称为烧蚀层的金属箔被烧蚀，立即产生高压等离子体，然后等离子体驱动残留物金属箔以每秒几公里的速度作为传单飞行。金属铝具有良好的韧性和低密度，是理想的传单材料。但是，由于纯铝飞片的高反射损失了很大一部分能量，因此飞片的能量转换效率（定义为飞片动能与入射激光能量的比值）极低，这对限制了LDF的实际应用[5, 6]。

为了提高LDF的能量转换效率，已经进行了大量工作。考虑到可以通过在入射激光波长处引入一层由于反射减少而具有更强吸收的层来提高能量转换效率 [7]，许多与纯铝相比具有较低反射率的材料已被研究作为吸收层。 Labaste 等人。 [8] 和 Brierley 等人。 [9] 研究了几种材料作为吸收层以提高能量转换效率，发现添加 Ge、Ti 和 Zn 可以减少反射并略微增加飞行速度。还涂了一层黑漆作为传单的吸收层，但速度并没有明显提高。由于这些低反射材料不仅作为吸收层而且作为烧蚀层，而相互作用材料效率取决于传单材料的光学和热力学性质[10]，因此传单速度的增加是有限的。

最近，使用等离子体纳米材料通过激发局域表面等离子体共振 (LSPR) 来提高光吸收在光谱传感器和太阳能转换领域引起了相当大的兴趣 [11,12,13]。铝纳米结构可用作集光系统，因为它覆盖了 LSPR 从紫外到可见光的广泛光谱范围 [14,15,16,17]。张等人。 [18] 发现通过使用光学模拟整合铝颗粒可以实现 40% 的吸收增强。李等人。 [19] 报告了一种设计策略，使用铝核壳纳米结构实现等离子体增强光收集的强大平台，这导致光化学转化率显着增加。范等人。 [20] 展示了一种在厚金属表面上制造高效抗反射微纳米结构的超快激光加工策略，在从紫外到近红外的宽带光谱中平均反射率为 4.1%、2.4% 和 3.2%。分别获得了 Cu、Ti 和 W 表面。然而，据我们所知，目前还没有关于使用纳米结构材料来改善 LDF 中激光吸收的研究。

在这项工作中，我们提出了在薄铝片表面原位制备的纳米结构铝吸收层，以提高激光吸收和能量转换效率。由于其精确、相对简单和高产率，使用称为直接激光写入的飞秒激光写入技术来制造纳米结构[21,22,23]。表征了原位制备的纳米结构表面的形态和组成，并测试了它们的光吸收。为了评估具有纳米结构吸收层的传单的能量转换效率，使用单脉冲激光器发射传单，并通过光子多普勒测速仪 (PDV) 获得它们的速度。此外，还计算并讨论了飞行器的动能和能量转换效率。

实验方法

样品准备

尺寸为 60 mm × 60 mm × 50 μm（宽度、长度和高度）的铝箔用作参考传单。这些箔首先进行电化学抛光以实现低表面平均粗糙度。然后在空气气氛下通过直写激光在铝箔表面原位制备纳米结构的吸收层。激光直写采用偏振飞秒激光器（FX200-3-GFH，EdgeWave，德国），波长为1030 nm，脉冲持续时间为600 fs，重复频率为200 kHz。输出激光功率从 0 到 100 W 不等。图 1 说明了制造样品的直接激光写入制备过程。通过改变辐射激光功率和扫描速度和周期来控制铝箔表面的纳米结构。制备了三个具有不同纳米结构吸收层的样品（样品 A、B 和 C）。样品 A 在 y 中被 22.60-W 激光脉冲以 1000-mm/s 扫描速度照射 方向和 25-μm 扫描周期。样品 B 被 13.82-W 激光脉冲以 5000-mm/s 的扫描速度在 x 和 y 方向和 1-μm 扫描周期。样品 C 被 22.60-W 激光脉冲以 8000-mm/s 的扫描速度在 x 和 y 方向和100nm扫描周期。

样品制备方法示意图

表征方法

通过扫描电子显微镜（SEM，Ultra 55，Zeiss，Germany）结合能量色散X射线分析（EDX，Oxford，British）对样品表面的形貌进行表征。紫外-可见-近红外分光光度计（SolidSpec-3700，Shimadzu，Japan）结合积分球对样品在500-1500 nm波长范围内的光学波长相关反射率测量。

图 2 说明了用于发射飞行器和表征飞行器速度的实验设置，因为速度是估计飞行器性能的关键因素之一。使用调Q Nd:YAG 激光器（Innolas SpitLight 400，1064 nm 波长，14 ns 脉冲长度）烧蚀和发射制备的样品，并应用PDV 系统测量样品的飞行速度。激光束的空间能量分布由漫射光学器件均匀化，因为聚焦光束本身是高度不均匀的。激光光斑的直径为 0.5 mm。在测速实验中，样品被切成小块并粘附在蓝宝石窗口上，纳米结构层紧贴窗口。使用厚度为0.2 mm、内径为0.6 mm的钢制加速室。向样品发射 60 毫焦的单激光脉冲，以在加速室中产生快速飞行的传单。在加速室出口处放置一根与PDV系统相连的光纤，用于记录飞行器的速度。

飞行器发射系统和飞行器速度记录系统（PDV）示意图

结果与讨论

吸收层的微观结构

图 3a-f 显示了样品 A、B 和 C 的纳米结构吸收层的微观结构。由于样品 A 被超快激光在一个方向以v 的扫描速度照射 x =0 和 v 是 =1000 mm/s，样品 A 的表面呈现半周期结构，如图 3a 所示。在图 3d 中观察到样品 A 的纳米球形结构。直径约 50-200 nm 的纳米球被直径小于 10 nm 的较小纳米球覆盖。样品B和C被双向照射，扫描速度远高于样品A；在它们的表面上没有观察到明显的周期性结构，如图 3b 和 c 所示。对于样品B，在其表面观察到许多微米级的颗粒（图3b），颗粒由菜花纳米结构组成（图3e）。由于样品C的辐照和扫描速度比样品A和B更快，因此纳米颗粒的积累速度更快，热效应更加突出。因此，在图 3c 和 f 中观察到更厚的纳米片和纳米颗粒聚集体。并且由于热输入显着，冷却过程中产生了较高的应力，导致表面出现多处裂纹。

一 样品 A 放大 × 1000 倍的 SEM 图像。b 样品 B 放大 × 1000 倍的 SEM 图像。c 样品 C 放大 × 1000 倍的 SEM 图像。d 样品 A 放大 × 4000 的 SEM 图像。e 样品 B 放大 × 4000 的 SEM 图像。f 样品 C 放大 × 4000 的 SEM 图像。g 样品 A 的 EDX。h 样品 B 的 EDX。i 样品C的EDX

图 3g-i 分别是样品 A、B 和 C 的能量色散 X 射线分析 (EDX) 结果。 EDX 表明在纳米结构的组成中存在 Al2O3 氧化物。由于铝在激光写入过程中氧化而形成氧化物。样品 A、B 和 C 的氧含量分别为 2.2、8.4 和 22.9 原子％。显然，样品 B 和 C 的氧含量比样品 A 高得多，而样品 B 的辐照激光功率（13.82 W）低于样品 A（22.60 W），样品 A 和 C 的辐照激光功率为相同，表明扫描速度和扫描周期显着影响激光直写过程中的发热和散热。并且随着扫描速度的增加和扫描周期的减少，氧化增加。

样品的光吸收

图 4a 显示了铝箔和具有纳米结构吸收层的传单的光学显微镜外观。铝箔颜色为银白色。添加纳米结构吸收层后，样品 A、B 和 C 呈现灰色、黑色和深黑色，表明吸收层可以吸收更多的光。用分光光度计测试铝箔和样品 A、B、C 的反射率，每个样品重复测量两次。图 4b 显示了铝箔和具有纳米结构吸收层的铝箔的反射光谱。由于红外光通过金属的透射厚度通常从几十纳米到几百纳米不等 [24]，因此，没有任何光线穿过厚度为 50 μm 的铝箔样品。并且散射光包含在使用积分球的测量中的反射光中。因此，可以通过 1-R（反射率）计算吸收。铝箔和具有纳米结构吸收层的铝箔之间的差异很明显。 Al箔在1064 nm激光波长处的反射率为81.3%，表明入射光的反射率为81.3%。样品 A、B 和 C 的平均反射率可以分别降低到 50.5%、31.5% 和 9.8%。因此，通过激光直接写入制备的纳米结构吸收层可以有效地增强光吸收。与样品 A 和 B 相比，样品 C 在 1064 nm 处具有最强的吸收 (90.2%)。除了纳米结构的影响，我们认为纳米结构中存在的氧化铝也极大地影响了传单的光吸收。一般Al2O3是透明的，不吸光；然而，在直接激光写入过程中，生成的 Al2O3 和铝颗粒极有可能形成金属-电介质-金属结构。该结构表现为 F-P 腔，这将反过来增强表面等离子体共振并增加光吸收 [25]。由于样品 A 和 B 的氧浓度远低于样品 C，这意味着样品 C 中的 Al2O3 颗粒比其他样品更丰富，因此可以实现更增强的表面等离子体共振效应和更强的吸收。

一 铝箔和样品 A、B、C 的光学显微镜外观。b 铝箔与样品A、B、C的反射光谱

飞行速度

图 5 显示了铝箔和样品 A、B 和 C 的飞轮速度。在 30 ns 开始时，飞轮速度急剧增加。此后，飞轮速度从 30 开始逐渐增加到 200 ns，超过 200 ns 时几乎没有变化。样品 A、B 和 C 的终端飞轮速度分别为 1083 m/s、1173 m/s 和 1110 m/s，比铝箔（831多发性硬化症）。这些结果证实，添加原位纳米结构层不仅可以增强光吸收，还可以提高飞行速度。值得一提的是，样品 B 的飞行速度高于样品 C，而样品 C 的光吸收最强。原因是样品 C 的 Al2O3 含量远高于样品 B。离子键和金属键分别在 Al2O3 和 Al 中形成。并且已知离子键远强于金属键，这使得Al2O3的汽化点和熔点高于Al。 Al2O3 的熔点和汽化点分别为 2054 °C 和 2980 °C，而 Al 的熔点和汽化点分别为 660 °C 和 2519 °C。此外，Al2O3 和 Al 的热导率分别为 29.3 W/m K 和 237 W/m K。因此，由于与纯铝相比，Al2O3 熔点高、热导率低，因此在入射脉冲激光处更难蒸发并形成等离子体 [26]。因此，虽然样品C中的Al2O3增强了光吸收，但同时Al2O3消耗了部分入射激光能量，而无助于驱动飞行器。

一 使用 PDV 获得的加速室中铝箔和样品 A、B 和 C 的飞行速度。 b 铝箔和样品A、B、C的末端飞片速度

飞行器的动能可由下式求得：

其中 m f 是原始传单质量，m a 代表烧蚀的传单质量。此外，我们假设传单在飞行过程中保持集成状态。可根据Lawrence and Trott模型[27]对烧蚀飞片质量进行评估。

其中 r 是飞行器的半径，μ eff 是有效吸收指数，I 0 是入射激光强度，k 是能量损失指数，ε d 是汽化能。

传单的能量转换效率可用下式表示：

其中 ξ 表示传单的能量转换效率，E f 代表飞行器的动能，E l 表示入射激光能量。

飞行器动能和能量转换效率的计算结果如图6所示。样品A、B和C的能量转换效率分别为36.8%、43.2%和38.6%，分别为1.70、1.99、是铝箔的 1.78 倍（21.7%）。在这项工作中，当在铝箔上添加纳米结构的吸收层时，最高的能量转换效率几乎翻了一番。实验结果总结在表1中。因此，在传单表面原位制备纳米结构吸收层为显着提高LDF的能量转换效率提供了一种新方法。

铝箔与样品A、B、C的动能和能量转换效率计算

结论

采用激光直接写入技术在薄铝箔表面原位制备了纳米结构的吸收层。此外，我们证明了通过控制激光脉冲注入，可以实现微米级和纳米级结构特征。因此，可以实现光反射率的显着降低和光吸收的显着增强。通过在铝箔表面原位制备纳米吸收层，光吸收率可以从18.7%提高到90.2%。光吸收的增加将反过来导致激光驱动飞行器的速度和动能的明显增加。与铝箔相比，具有纳米结构吸收层的传单的能量转化率可以得到显着提高，本研究中的最大能量转化率高达 43.2%，是铝箔（21.7%）的 1.99 倍。因此，在传单表面原位制备的铝纳米结构吸收层为增加激光能量的吸收和提高LDF的能量转换效率提供了一种新方法。此外，该工作的原位制备技术在光化学、传感、光电探测器和量子光学等领域也很有前景。

数据和材料的可用性

所有作者声明材料、数据和相关协议可供读者使用，用于分析的所有数据均包含在本文中。