通过热调谐RKKY耦合控制纳米结构磁滞回线

摘要

讨论了磁性多层膜中间接交换耦合的原位热控制新机制，针对不同间隔层设计。展示磁滞回线的温度诱导变化与不同类型竞争层间交换相互作用相关。理论分析表明，测得的磁化强度回线阶梯状形状和滞后是由于强铁磁膜内纳米晶粒的局域平面内磁各向异性。实验与理论对比用于对比基于（i）间接（RKKY）与直接（非RKKY）层间交换相互作用竞争、（ii）间接铁磁与间接反铁磁（均为RKKY型）层间交换竞争的磁化翻转机制。这些详述系统丰富磁相空间的结果，有助于实现RKKY在磁性多层膜中热控制磁化的实际应用。

研究背景

Ruderman-Kittel-Kasuya-Yosida（RKKY）型间接交换耦合（IEC）和巨磁阻效应的重要发现产生大量新基础物理成果及应用。发现的IEC随铁磁层间隔在金属堆栈中振荡幅度和符号，产生平行（P）或反平行（AP）磁基态。这种RKKY型相互作用几乎与温度无关、制造后对外部控制基本不敏感，限制了效应应用。近期尝试增强温度对RKKY影响并用其控制Tb/Y/Gd和Co/Pt多层膜IEC，报道相对弱RKKY无直接P-AP热切换，热跃宽（~100 K）。

我们最近演示了磁性多层膜中层间RKKY耦合的原位热控制新机制。核心思想是用居里温度（T_C*）较低的稀磁合金替代非磁性间隔层置于强铁磁（FM）层间。初始设计中，经典RKKY三层Fe/Cr/Fe的Cr间隔层被稀合金FeₓCr₁₀₀₋ₓ取代（图1a,b）。间隔层在T>T_C*为顺磁（PM）时（图1a），三层因反铁磁（AFM）间接交换耦合（RKKY）呈现Fe磁矩反平行排列。间隔层为FM（T

多层膜中反铁磁层间耦合明显表现为零剩余磁化，反映Fe层磁矩反平行排列。除零剩磁外，磁化曲线M(H)以阶梯状趋饱和和反向磁场扫描滞后为特征（图2a）。双线性交换耦合模型给出M(H)为在间接交换有效场H_J处趋饱和的直线。阶梯状饱和因结构铁磁层平面内磁各向异性：双折各向异性单阶跃、四折各向异性两序列阶跃。然而，多层膜角度依赖磁测和磁共振研究未显宏观平面内磁各向异性。这要求更全面分析实验结果，配合模型模拟。以下用此综合方法对比两关键多层设计——均匀（图1a,b）与复合间隔层（图1c,e）的磁化切换机制。

我们指出理解给定系统层间交换机制的重要性。多层膜RKKY开创性工作及其扩展如双二次交换引发自旋电子学物理技术重大发展。原始形式RKKY因缺乏合适切换机制今不再直接使用，但常在器件中辅助角色如通量闭合参考层。本工作研究此类主要RKKY切换机制，具体分析导致RKKY热开/关切换的相互作用相互影响，进而控制纳米结构磁化P/AP切换效率。基于此分析，我们能对居里-RKKY纳米器件切换性能优化做出结论和建议。

实验方法

本工作分析两系列样品：（1）Fe(2)/sp1(x=30-40 at.%)/Fe(2)，sp1=N/f/N/f/N，N=Cr(1.5)，f=Fe(0.25)/FeₓCr₁₀₀₋ₓ(3)/Fe(0.25)（图1c）；（2）Fe(2)/sp2(x=10-20 at.%)/Fe(2)，sp2=N/f/N，N=Cr(d_Cr)，f=FeₓCr₁₀₀₋ₓ(d)，d_tot=(2d_Cr+d)=1.5 nm（图1e）。括号内厚度单位“纳米”。此外沉积若干参考膜和双层。多层膜室温下在Ar预刻蚀未掺杂Si(100)衬底上用直流磁控溅射沉积。不同组分稀FeₓCr₁₀₀₋ₓ二元合金层用分离Fe和Cr靶共溅射沉积。更多多层膜制造细节见他处[8,9]。

平面内磁表征用配高温炉（Lakeshore Inc.）振动样品磁强计（VSM，295-400 K）和配光学低温恒温器（Oxford Instr.）磁光克尔效应（MOKE）磁强计（77-450 K）。此外室温用X频段Bruker ELEXYS E500谱仪配自动旋转台进行铁磁共振（FMR）测量平面内角度依赖磁共振谱。

结果与讨论

间接交换耦合现象学

用于模拟三层F1/NM/F2磁化曲线的现象学磁静力学模型假设：一、磁场施加于膜平面内，符合实验并简化计算；二、多晶膜中单个晶粒具有双折平面内各向异性，易轴均匀分布于所有平面内角度（样品沉积时衬底平面内旋转）。这些假设对研究系统合理，并产生对各温度测得M(H)数据最佳拟合。

F1/NM/F2系统自由能密度可写为：

U = U_H + U_a + U_J = -MH[cos(φ₁-φ_H)+cos(φ₂-φ_H)] - (1/2)M[H_a1 cos²φ₁ + H_a2 cos²φ₂] + (1/2)MH_J cos(φ₁-φ₂) (1)

其中U_H、U_a、U_J分别为FM层在场H=(H,φ_H)中塞曼能、单轴各向异性能、双线性型层间耦合能。FM层磁矩M₁=(M,φ₁)、M₂=(M,φ₂)大小相等（图2c）。H_a1,2和H_J分别为单轴（双折）各向异性有效场和双线性层间耦合有效场。转换角变量φ_m=(φ₁+φ₂)/2、φ_d=(φ₁-φ₂)简化系统磁自由能表达式为：

U = -2MH cos(φ_m-φ_H)cos(φ_d/2) - 1/2M[H_a1 cos²(φ_m+δ/2) + H_a2 cos²(φ_m-δ/2)] + 1/2MH_J cos φ_d (2)

以下模拟中，对给定φ_H、H_1a、H_2a、H_J，寻找使U在(2)中最小的φ_m、φ_d参数，据此获得磁化曲线M(H)：

M/M_s = [cos(φ₁-φ_H)+cos(φ₂-φ_H)]/2 = cos(φ_m-φ_H)cos(φ_d/2) (3)

磁化矫顽力

AFM交换耦合结构测得M(H)呈阶梯状，反向磁场扫描有明确矫顽力（图3a）。上述现象学模型用于分析铁磁层Fe(2 nm)磁性质和复合间隔层热诱导磁跃变，其媒介层间耦合。

外延（100）基Fe基多层膜生长于单晶衬底通常呈四折平面内磁各向异性，其他织构衬底（如(211)）可致双折各向异性。两者M(H)主要差异：四折各向异性M-H呈两特征阶跃，双折仅一阶跃。我们VSM和FMR研究参考Fe(2 nm)膜和Fe/Cr/Fe三层（数据未显）未揭示磁滞回线或共振谱显著平面内角度依赖，结论基本无宏观平面内磁各向异性。但上述数值分析结论：RKKY耦合Fe/Cr/Fe三层测得单阶跃M(H)回线必因构成多晶膜的单个晶粒尺度双折磁各向异性。薄膜平面内局域各向异性易轴均匀角度分布可源于旋转衬底沉积。这种磁各向异性模式可用多晶溅射多层膜本质和纳米晶粒间平面内应变变化解释。

模型系统F1/NM/F2模拟M(H)曲线（图3b）针对不同AFM层间交换耦合强度（有效场H_J）展现实验曲线（图3a）所有关键特征。Fe/sp1(x=35 at.%)/Fe实测M(H)随温度升高显著变化，因层间耦合减弱，可直接与图3b模拟曲线比较。实测M(H)数据所有变化含矫顽力随层间耦合减弱增强，与模拟行为高度相关，验证模型。注意模型计算未直接考虑温度效应（仅通过有效降低H_J），本应降低单层固有矫顽力，这可能是实验矫顽力略小原因。

图3b模拟M(H)曲线通过对外场H与单轴磁各向异性易轴夹角φ_H不同角度平均获得。图3c显H_J/H_a^av=2时选定角度φ_H曲线。H_a^av=(H_a1+H_a2)/2，H_a1、H_a2为F1、F2层作用平面内单轴各向异性有效场。计算用H_a1/H_a2=0.7，对应实验值（图2b）。φ_H<60°时阶梯状和矫顽力明确。如前所述，参考Fe(2 nm)膜和Fe/Cr/Fe三层额外VSM和FMR研究未揭示磁滞回线或共振谱显著平面内角度依赖。因VSM和FMR测样品积分性质，结论基本无宏观平面内磁各向异性。但观测矫顽力只能归因于平面内磁各向异性。此外实验M(H)曲线形状更接近平均计算曲线而非任一选定φ_H单独曲线。考虑溅射多层膜多晶本质，可结论Fe(2 nm)层平面内局域各向异性易轴均匀角度分布。

图3d展示方程2中能量U(φ_m,φ_d)随H变化。取H_J/H_a^av=2、φ_H=15°（对应图c第二条曲线）。图3d实粗线追踪连接不同φ_m（φ_d）能量极小值路径。局域能量极小值在该最小值路径内明确。低场极小值对应Fe磁矩反平行取向（φ_m≈90°，φ_d≈180°）。随H增加，第二局域极小值出现并加深，第一极小值变浅最终消失。单极小值状态对应Fe磁矩平行取向（φ_m≈φ_H，φ_d≈0°）。随后降H时，系统初始在第二极小值（平行磁态）直到其在较低H消失，系统最终落入第一能量极小值（反平行状态）。

直接与间接交换耦合竞争：磁化矫顽力温度依赖性

第一系列三层Fe/sp1/Fe展现从低温AFM层间耦合至高温解耦态热诱导跃变，第二系列显示从低温FM至高温AFM耦合跃变。第二情况FM-AFM热跃变无需外加磁场、磁化切换完全可逆——应用关键优势。

通过上述第一系列样品分析验证的模型，我们次聚焦研究Fe/sp2*(x)/Fe中直接与间接层间交换耦合竞争，均匀间隔层sp2*=FeₓCr₁₀₀₋ₓ(1.5 nm)和复合间隔层sp2*=Cr(d_Cr)/FeₓCr₁₀₀₋ₓ(d)/Cr(d_Cr)，d+d_Cr=1.5 nm（sp2*为第二系列定厚间隔层sp2=Cr(0.4)/Fe₁₅Cr₈₅(0.7)/Cr(0.4)衍生）。图4对比sp2=Cr(0.4)/Fe₁₅Cr₈₅(0.7)/Cr(0.4)结构实测M(H)回线（a）和为最佳拟合选取H_J对应模拟M(H)曲线（b）。首要注意的是计算回线与实测高度相似，所有关键特征复现。其次，实验显示从低温FM层间耦合（图4a低温单回线）至高温AFM耦合（图4a高温零剩磁回线）温度诱导跃变。模拟回线针对不同样品H_J值变化（图4b）额外确认现象学描述有效性。同前节，模拟用H_a1/H_a2=0.7。注意，虽非本例，阶梯状M(H)形状被视为AFM层间耦合结果（如300 K、H_J=0.5H_a^av回线）原则上也可由F1、F2不同矫顽力无层间耦合（H_J=0）引起。强FM层间耦合总产生单M(H)回线。

部分回线矫顽力（H_c^part）对所有样品显著温度依赖，随温度降低近线性增加。图5a显示部分麻矫顽力温度依赖，定义为磁化导数dM/dH vs H两峰场差。x=15%系列含不同样品，间隔层组成层厚度不同：d(d_Cr)=3(6)、7(4)、9(3)、11(2)、15(0) Å。最后样品[d(d_Cr)=15(0) Å]为均匀间隔层Fe₁₅Cr₈₅(1.5 nm)三层。d≤7 Å（d_Cr≥4 Å）样品随温度降低H_c^part单调增加。较小d_Cr（<4 Å）样品矫顽力在跃变温度下偏离此斜率。H_c^part(T)高温部分仍在总体线性趋势（图5a粗红线）。矫顽力-温度线性斜率主要关联外层Fe(2 nm)固有矫顽力变化。

前工作[9]中间隔层厚度d≤7 Å（d_Cr≥4 Å）结构显示最尖锐热磁切换。我们当时建议此热跃变变窄原因是切断外层Fe层间直接交换通道。另一方面，H_c^part* vs T依赖（图5b），通过H_c^part(T)归一化倾斜固有矫顽力背景获得，仅对薄Cr间隔层（d_Cr<4 Å）结构显明显负偏离，d_Cr≥4 Å基本无偏离。x=20%、d_Cr=4 Å依赖作对比展示，因x=15%、d_Cr=4 Å（T_C*≈140 K）跃变接近最低测量温度。d_Cr≥4 Å结构H_c^part* vs T无负偏离可作为直接层间耦合完全抑制的额外确证。

为分离分析由层间耦合强度和符号变化（H_J）驱动的H_c^part(T)部分，将模拟M(H)矫顽力绘制对H_J（图5c）。得H_c^sim vs T依赖于F1、F2层有效各向异性场比H_a1/H_a2。H_a1/H_a2偏离1越大，极小值越深、在FM侧（H_J<0）偏离零场越大。各向异性场相等（H_a1/H_a2=1）时无极小值。此行为类似大d_Cr（≥4 nm）均匀和复合间隔层H_c^part*(T)差异（图5b蓝黑曲线）。表明这两类间隔层以不同方式传递外层Fe层间层间耦合。均匀间隔层中直接FM交换竞争间接AFM交换，某温度补偿使H_J=0。此例为模型描述，F1、F2层不同各向异性场（图5c蓝曲线）。相反，复合间隔层结构中Fe层在低温通过Fe/Cr/FeCr和FeCr/Cr/Fe序列FM耦合，间隔层FeCr内层处FM态。因FeCr层作额外交换链路，间隔层以有效均衡外层Fe层矫顽力方式传递交换（图5c黑曲线）。FeCr层处顺磁态时，系统行为类似均匀间隔层（图5b H_c^part* vs T高温部分和图5c AFM侧H_J>0）。

结论

总之，我们描述比较了不同层间交换中介间隔层类型多层膜中两种温度诱导磁化切换机制。切换机制反映均匀间隔层直接与间接交换耦合竞争，或复合间隔层全间接交换耦合中铁磁与反铁磁（均为RKKY型）竞争。间隔层设计关键元素是弱磁稀合金层，其居里跃变转化为结构P-AP磁化切换。实测数据配合多层膜磁滞回线详细理论模拟，解释为外层铁磁层中单轴磁各向异性纳米晶粒及其易轴在平面内均匀分布。磁跃变区磁化矫顽力温度依赖对不同间隔层设计形式不同。复合间隔层结构特异行为源于直接层间交换通道抑制，相关P-AP切换机制为纯间接层间交换竞争：铁磁RKKY对反铁磁RKKY，间隔层邻近效应不再起作用，导致更优切换性能。我们由此展示：间隔层内直接层间交换通道断裂与更尖锐热磁跃变相关。且纯间接层间交换热驱动竞争（铁磁RKKY对反铁磁RKKY，邻近效应失效）导致更好切换性能。这些结果对居里-RKKY纳米结构在自旋-热-电子器件应用重要。

缩写

AFM:

反铁磁

AP:

反平行

FM:

铁磁

FMR:

铁磁共振

IEC:

间接交换耦合

MOKE:

磁光克尔效应

NM:

非磁性

P:

平行

PM:

顺磁

RKKY:

Ruderman-Kittel-Kasuya-Yosida

VSM:

振动样品磁强计