石墨烯带间跃迁与超材料磁偶极共振耦合实现高效近红外光调制

摘要

设计高性能电磁波调制器对推动光通信技术发展至关重要。本研究探讨了如何利用石墨烯带间跃迁与超材料磁偶极共振的相互作用，高效调制近红外区电磁波的振幅。由于磁偶极共振产生的增强电磁场大幅增加了石墨烯中的光吸收，超材料的反射光谱在带间跃迁波长范围以下显著降低。当施加外部电压改变石墨烯的费米能级，使带间跃迁接近磁偶极共振时，反射光谱的最大调制深度可在磁偶极共振波长附近达到约40%。

背景

利用机械力、温度变化、电压和激光束等外部刺激动态控制电磁波光谱特性，因其在全息显示、高性能传感和光通信等领域的广泛应用而备受关注。近年来，基于石墨烯电可调表面电导率的电磁波透射、反射或吸收光谱主动调控研究取得了长足进展，涵盖微波、太赫兹（THz）、红外和可见光等极宽频段。此类基于石墨烯的电磁波调制无需重建结构，旨在高效调控电磁波的振幅、相位和偏振——这是自由空间光通信信号处理的三大核心环节。

在远红外和太赫兹频段，石墨烯表面电导率仅包含带内跃迁贡献，其有效介电函数可用标准德鲁德模型描述。因此，在低频下，纳米结构石墨烯类似贵金属（如银、金），能支持局域或非局域表面等离子体共振，产生巨大的电磁场增强，广泛用于增强光-物质相互作用以实现高效电磁波调制。例如，2012年Sensale-Rodriguez等人理论提出利用石墨烯微带的等离子体效应实现太赫兹频段的优异反射率调制器。

而在可见光和近红外频段，带间跃迁主导石墨烯表面电导率，其复介电常数实部为正值。此时石墨烯不再支持表面等离子体共振，表现得更像超薄介质薄片。因此，常利用其他纳米结构材料支持的高品质共振模式，配合栅极控制的石墨烯费米能级来电调制电磁波。例如，Yu等人理论研究了利用法布里-珀罗干涉、高折射率介质纳米球的米氏模式及金属纳米粒子周期阵列的表面晶格共振，配合石墨烯实现可见光振幅调制。

过去十年，超材料磁共振被广泛深入研究以实现电磁波完美吸收。然而，迄今为止，基于插入石墨烯单层的超材料磁共振的光调制器研究仍屈指可数。本文提出一种高效方法，通过将石墨烯带间跃迁与超材料磁偶极共振耦合，调制近红外区电磁波反射光谱。研究发现，磁偶极共振产生的增强电磁场大幅增强石墨烯光吸收，使反射光谱在带间跃迁波长以下大幅降低。当外部电压调节费米能级使带间跃迁接近磁偶极共振时，反射振幅最大调制深度可达约40%。

方法

图1示意性展示了用于近红外高效反射调制的超材料基本构建单元，通过磁偶极共振与石墨烯带间跃迁的相互作用实现。数值计算采用商业软件"EastFDTD"。二氧化硅层折射率为1.45，银纳米条及衬底采用实验测得的介电函数。石墨烯相对介电常数按以下公式计算：

其中σ_intra和σ_inter分别为石墨烯表面电导率的带内和带间项，τ为电子-声子弛豫时间，E_f为费米能级，t_g为石墨烯厚度。该超材料可借助先进纳米制备技术实现：首先热蒸发制备银衬底和二氧化硅层；然后通过化学气相沉积在二氧化硅表面转移单层石墨烯；最后利用电子束光刻制备周期性银纳米条阵列。

结果与讨论

首先讨论无石墨烯超材料的反射光谱（图2a黑线）。在1210 nm处观察到宽反射谷，归因于磁偶极共振。插入石墨烯后，波长小于1150 nm（石墨烯带间跃迁位置）的反射大幅降低（图2a红线），原因是磁偶极共振激发产生的增强电磁场巨大增加了石墨烯光吸收。相应地，石墨烯诱导的反射调制深度随波长从1000 nm增加至带间跃迁位置，从约11%逐渐增至28%（图2b）。调制深度定义为(R-R_0)/R_0，R和R_0分别为插入石墨烯与否的反射光谱。

为证实宽反射谷源于磁偶极共振，图3绘制了1210 nm波长下xoz平面电磁场分布。电场主要分布在银纳米条边缘，磁场主要定域在银纳米条下方的二氧化硅区域，这是磁偶极共振的典型特征。银衬底与单个纳米条之间的等离子体近场杂化产生反向平行电流（图3b黑箭头），诱导出抵消入射磁场的磁矩M，形成磁偶极共振。共振波长强烈依赖银纳米条宽度w，w增加时显著红移。

施加外部电压改变费米能级E_f可方便调节带间跃迁位置。这种可调性有助于高效控制反射光谱。当E_f从0.46 eV增加到0.58 eV时，带间跃迁快速蓝移（图4a空心圆），同时反射在带间跃迁以下波长范围显著降低。当带间跃迁逐渐穿过宽带磁偶极共振时，磁偶极共振波长附近反射降至约0.55的最小值。图4b展示不同E_f下的石墨烯诱导反射调制效应。随E_f降低，反射调制深度增大，在E_f=0.46 eV时达到近40%的最大值。同时，因带间跃迁随E_f降低连续红移，可调波长范围显著拓宽。但在带间跃迁以上波长范围，反射光谱与无石墨烯情况基本一致，调制深度近乎为零。

带间跃迁与费米能级E_f密切相关，在石墨烯介电常数ε_g中表现为尖锐谱学特征。图5给出不同E_f下ε_g的实部和虚部。每个E_f下，ε_g实部存在窄峰，虚部相应出现突降。随E_f降低，此尖锐特征明显红移。在虚部突降右侧波长范围，ε_g虚部极小，这解释了为何带间跃迁以上波长反射光谱不被调制。图6展示带间跃迁位置对E_f的依赖关系，ε_g实部峰值位置与图4a空心圆指示位置高度吻合。

结论

本文数值演示了一种高效调制近红外电磁波反射光谱的方法，通过将石墨烯带间跃迁与超材料磁偶极共振耦合。研究发现，磁偶极共振增强电磁场大幅增加石墨烯光吸收，使反射光谱在带间跃迁波长以下大幅降低。当外部电压调节费米能级使带间跃迁接近磁偶极共振时，反射光谱最大调制深度可在磁偶极共振波长附近达到约40%。该反射调制效应在光通信系统中具有潜在应用价值。