Ni 掺杂 Sb₂Te₃ 磁化率分叉揭示反铁磁与弱铁磁共存

摘要

Ni 掺杂 Sb₂Te₃ 的磁化率测量显示：在奈尔温度（T_N）处出现尖锐不连续性，且 T_N 以下存在窄磁滞回线。零场冷却（ZFC）与场冷却（FC）曲线在转变温度以上重合，转变以下分叉，且随施加磁场减小而分离度增大；超过约 7000 Oe 分叉消失，与估算的磁各向异性能量一致。这些现象指向反铁磁基态共存弱铁磁分量。

引言

三维拓扑绝缘体（TI）拥有受时间反演对称性保护的自旋过滤狄拉克表面态，其螺旋自旋纹理引发了自旋电子与量子信息应用的浓厚兴趣。向 TI 引入磁性可打破时间反演对称性，在狄拉克点打开能隙，并可能诱发量子反常霍尔效应、拓扑磁电耦合、可调手性边缘模及马约拉纳编织等奇异现象。尽管 Mn、Cr、V 掺杂 (Bi,Sb)₂Te₃ 薄膜的输运特征研究颇丰，但块体元素掺杂 TI 的本征磁响应因信号微弱而知之甚少。深入研究此类材料的磁耦合机制，对未来器件设计至关重要。

本研究考察 Ni 掺杂 Sb₂Te₃ 单晶磁性。观测到 T_N 以下低矫顽力磁滞回线、T_N 处磁场无关的磁化率突变、以及 T_N 以下 ZFC 与 FC 曲线显著分叉。分叉幅度随磁场增大而减小，7000 Oe 以上消失，与磁各向异性能量吻合。这些发现支持 Ni 掺杂 Sb₂Te₃ 中反铁磁与弱铁磁分量共存。

实验方法

高纯 Sb、Te、Ni（99.995%）按化学计量比混合，700–800 °C 熔融 20 小时，真空石英管中缓慢冷却。所得原料棒经自制电阻加热浮区炉（RHFZ）生长，可获得极高均匀性的单晶。晶体炉冷后劈开基面获镜面，经能谱分析（EDS）确认 Ni:Sb:Te 比为 0.017:2:3，符合掺杂设计。晶体尺寸 3×2×0.42 mm³。磁化测量采用 Quantum Design MPMS SQUID 磁强计，磁场高达 7 T，方向垂直于劈开面。

结果与讨论

磁化-磁场曲线显示系统在宽磁场温度范围内表现抗磁性，符合 Sb₂Te₃ 基 TI 的载流子自旋贡献。125 K 以下出现清晰磁滞回线，矫顽场约 50 Oe，100 K 下剩磁/饱和磁化强度 10⁻⁵–10⁻⁴ emu/g，低矫顽力与微小磁化表明 T_N 以下萌发弱铁磁分量。

FC 与 ZFC 磁化率测量揭示 T_N 以下显著分叉，分叉随磁场减小而增大，7000 Oe 以上消失。125 K 处的不连续性与磁场无关，标志奈尔温度。T_N 以上磁化率遵循居里-魏斯定律 χ = χ₀ + C/(T–θ)。1/(χ–χ₀) 对 T 作图在 125–250 K 间呈直线，截距 –125 K，确认反铁磁耦合（θ ≈ –125 K），该值与 T_N 及磁滞回线出现温度一致，表明弱铁磁与反铁磁在 T_N 以下共存。

居里常数分析显示 200 Oe 下 μ ≈ 3.5 μ_B，接近 Ni²⁺ 理论值。分叉源于磁各向异性：ZFC 下磁矩随机冻结，FC 下沿磁场排列，导致磁化率差异。分子场关系式 T_N = S(S+1)J₀/(3k_B) 给出交换耦合 J₀ = 4.28×10²² J，与观测磁性行为一致。

FC–ZFC 差值呈指数形式 χ_S e^{–J₀S/(k_BT)}，提取的饱和磁化率 χ_S 随磁场变化与实测磁化率趋势一致，支持弱铁磁解释。由 H_C = 50 Oe 估算磁各向异性能 ΔE ≈ 1.13×10²² J，等于 B ≈ 0.61 T 时的磁矩能量，故分叉在 ≈0.7 T 以上消失。

磁化率的倒磁场依赖显示德哈斯-范阿尔芬（dHvA）振荡，利于兹-科谢维奇公式拟合给出频率 F = 29.8 T、相位因子 δ_p = 0.43。昂萨格关系得费米波矢 K_F = 0.030 Å⁻¹，与 ARPES 数据吻合，确认 dHvA 信号源自拓扑表面态。

结论

Ni 掺杂 Sb₂Te₃ 单晶在奈尔温度（125 K）以下呈现低矫顽力磁滞回线、T_N 处磁场无关磁化率跃变、ZFC 与 FC 曲线分叉。分叉随磁场增大而减弱，在 ≈0.7 T 消失，符合磁各向异性能量。结果表明反铁磁基态共存弱铁磁分量，且 TI 中常见的磁化率尖峰源于此弱铁磁而非单纯狄拉克表面态。dHvA 振荡证实了拓扑表面载流子的存在。这些洞见深化了对掺杂拓扑绝缘体磁性的理解，助力利用反铁磁与铁磁有序设计自旋电子器件。