增强弱光灵敏度：端接触InAsSb纳米线阵列光电探测器

摘要

本研究演示一种用于弱光探测的端接触InAsSb纳米线(NW)阵列探测器的简易制备。探测器基于分子束外延(MBE)在GaAs衬底上生长的InAsSb NW阵列制备。端接触诱导的金属诱导能隙状态(MIGS)可在各温度下抑制暗电流。界面偶极子因界面能隙状态存在而增强局域场光激发，从而提升对弱光的光响应率和探测率。本文红外光源光强为14 nW cm⁻²，比激光源低3–4个数量级。室温下945 nm光照射时探测器响应度达28.57 A/W，探测率为4.81×10¹¹ cm·Hz¹/²·W⁻¹。变温实验中出现异常温度依赖性能，详细讨论了器件光响应与温度非线性关系的机制。此外，纳米线的光捕获效应和光闸效应可增强紫外至近红外宽波段弱光光响应。结果突显了InAsSb NW阵列探测器在无制冷系统下实现红外弱光探测的可行性。

引言

作为窄带隙III-V族半导体重要分支，InAsSb继承InAs的小电子有效质量和高电子迁移率优势。引入Sb元素后，三元InAsSb因带隙弯曲效应可将截止波长响应延伸至长波红外范围，被视为红外探测理想候选材料。光电子学领域，一维(1D)纳米结构因巨大长径比具备大表面积(丰富陷阱态)、长光子吸收路径、机械柔性等独特性质；生长过程中易释放衬底晶格失配，获得高晶质。基于1D纳米结构的光电探测器、太阳能电池等应用引发极大研究兴趣。定制器件结构可优化光吸收和宽带光收集，使1D纳米结构适配多样应用场景，兼容硅基集成电路。近年单根InAs NW光电探测器展现红外探测潜力；引入Sb后三元InAsSb可实现室温宽光谱探测；Al₂O₃钝化InAsSb NW探测器实现中波红外无制冷探测。但现有研究多用高强度激光源，且多数器件不能室温工作。传统基于NW器件结构不利于兼容集成电路大规模应用。InAsSb NW传统探测器三主类：单根NW器件、嵌入InAs NW量子阱、垂直单根NW器件，均需昂贵纳米制造工艺(电子束光刻EBL、反应离子刻蚀RIE)。器件结构创新迫在眉睫。

界面虽尺寸有限，但对器件光电性能起关键作用，使接触工程成为NW器件另一核心因素。例如石墨烯量子点/聚苯乙烯磺酸盐界面实现弱光全向光探测太阳能电池。本研究利用电极/半导体界面带结构调控器件光电性能。金属-半导体界面发生电荷重分布，金属波函数尾部伸入半导体发生电荷转移，即MIGS，可在界面态诱导能隙状态和界面偶极子。但MIGS模型模拟与实验仍有偏差，归因于界面缺陷、制造诱导缺陷、费米能级钉扎。InAsSb NW表面态丰富，费米能级钉扎不可避免，诱导的能隙状态可过滤电荷转移，从而将暗电流抑制在可接受范围。界面偶极子增强局域场光激发，对弱光探测至关重要。Chu等讨论表明端接触结比平面接触结更易实现金属-半导体波函数重叠。但单根NW端接触器件制造困难。本文提出用NW阵列实现NW与金属端接触。相比传统光电探测器，三明治结构NW阵列器件易制造、环境适应性强。制备中旋涂烘烤的填充剂(AZ5214)围绕NWs，使器件更稳定抗氧化。光进入NW阵列多次反射折射，增强内部光吸收，即光捕获效应，广泛用于NW阵列器件。能带结构与器件结构双重优势赋予器件室温弱光探测潜力。

本研究基于MBE生长的InAsSb NW制备NW阵列器件。金属-半导体接触诱导的能隙状态和界面偶极子分别抑制暗电流、增强光探测。三明治结构NW阵列光捕获效应助力弱光探测。室温抑制暗电流大幅降低探测噪声，实现室温探测。固化器件结构适应环境应用。器件光响应随温度波动因复杂界面态预期。恒温下光电流随入射光强线性增加，显示光功率计应用潜力。

方法/实验

InAsSb NW在GaAs {111}B衬底上用MBE系统(Riber 32 R&D)配合原位Au蒸发系统生长。外延级衬底预处理去污染。540 ℃沉积GaAs缓冲层15 min，蒸发退火形成Au纳米颗粒。380 ℃恒温生长InAs茎20 min，引入Sb源生长60 min。NW生长期间In束流当量压强(BEP)2.7×10⁻⁷ mbar，As BEP 2.2×10⁻⁶ mbar，Sb BEP 7×10⁻⁷ mbar，V/III通量比~11，Sb/As比~0.3。

器件制备：AZ5214(光刻胶)作支撑剂维持NW取向。NW阵列连衬底3000 rpm旋涂AZ5214 30 s，120 ℃烘烤2 min。凝胶AZ5214透明，测量时光损耗最小。精密剪切规(Logitech)抛光阵列表面暴露NW尖端。NW生长中通过气固(VS)机制在衬底表面形成的InAsSb外延层作漏极。霍尔测试(附件图S1)显示室温载流子浓度~2×10¹⁷ cm⁻³，迁移率~1.6×10⁴ cm²/(V·s)。选定区域蒸沉名义厚度8 nm Au膜，一处在阵列顶部，一处在外延层上。薄Au层保证电极透光性、测试时光损耗可接受。

InAsSb NW形貌、化学、结构表征：SEM(FE-SEM，JEOL 7800F)、TEM(Philips Tecnai F20，配EDS成分分析)。TEM单根NW样品制备：乙醇超声分散NW样品分散于碳膜支撑铜网上。

光电导测试在配备LED光源的氦闭循环低温恒温器中进行。温度2 K–室温连续可调，LED光强随输入电流易调节。本研究用260 nm、620 nm、945 nm多波长LED。LED光强随电流线性增大、随温度降低。室温光强分别为：260 nm 4000 nW cm⁻²，620 nm 558 nW cm⁻²，945 nm 14 nW cm⁻²(详见参考文献[30])。源漏间施加恒定电压V_DS=100 mV。通过切换LED开/关获取光电导响应。

结果与讨论

图1展示InAsSb NW电镜表征。图1a倾斜视角SEM：NW直径100–200 nm，长度6–8 μm。图1b明场(BF) TEM：典型单根NW呈经典锥形结构。轴向成分渐变，定量EDS分析平均Sb浓度高达30%(详见附件图S2)。图1c中部HRTEM证实孪晶面存在。图1d选区电子衍射(SAED)验证孪晶结构，可辨两组锌闪石(ZB)结构衍射。Sb元素作表面活性剂抑制InAs NW纤锌矿(WZ)相，促进WZ→ZB相变。本实验V/III比~11形成富V环境有利ZB核化，但遗留少量孪晶面。研究表明孪晶界位移导致局域Sb分布不均，促进电子散射或载流子捕获。

器件结构示意图2a：Au膜覆盖阵列顶底。器件SEM图(附件图S3)显示剩余长度~3 μm，几乎所有NW整合。光刻胶保持NW取向并整合成固化器件，增强抗氧化性、适应应用。锥形结构用于非晶硅NW阵列器件，证实增强吸收且对入射角不敏感。图2b为MIGS模型确定的Au-InAsSb界面能带图。图2c,d证实电导随温度近似恒定，值约1×10⁻⁷ Ω⁻¹。2 K和300 K无光I-V曲线(图2d)。单根NW电导远大于此值(附件图S4)。阵列器件等效数千单根NW并联，理论电导应大得多。两个基本认知：(1)单根NW电导强温度依赖；(2)本研究InAs NW阵列器件也呈恒定电导。推断器件金属-半导体接触存在显著接触电阻，主导整体输出特性。

Au通过端接触与InAsSb NW结合时，界面电荷转移通过金属电子波函数尾部进行，即MIGS连续谱。接触形成瞬间界面电荷重分布产生界面偶极子。按MIGS模型，界面势垒高度由Φ_Au(金属功函数)、Φ_NW(InAsSb NW电子亲和势)、Δ_i(界面偶极子形成时电压降)决定。δ_i为金属诱导能隙状态距离。电子态见图2b。界面偶极子可为电子制造额外势垒，但效应局限于δ_i区域。器件本征特性受大寄生接触电阻调控。本器件大接触电阻有效降低暗电流且与温度无关，将载流子浓度限制在利于光探测的有利范围。但界面偶极子致接触电阻随温度恒定的机制仍需深入研究。

图3a展示2–120 K器件有无光照电流(其余见附件图S5)。LED状态随时间切换，"ON"/"OFF"各保持60 s。LED电流依次为10、20、50、100、200、500、1000、2000、3000 μA。测温范围2–300 K。图3a插图显示最弱三档光照(~4–10 nW cm⁻²)下趋势相似，但最弱光下响应速度较慢、略有持久光导。图3b为20 K、LED电流2000 μA时响应时间。图3c为室温环境下不同波长光电性能。光源均为LED，光强分别为4000 nW cm⁻²(260 nm)、558 nW cm⁻²(620 nm)、14 nW cm⁻²(945 nm)。从不同波长响应速度看，InAsSb NW对红外光响应更好。

图3a显示器件在不同温度下对LED状态变化有快速明显正向响应，光电导随LED电流增大。无光时电导约1.04×10⁻⁷ Ω⁻¹，与图2c一致。固定温度下ΔG(电导减去暗电导)随LED电流(代表光强)近似线性增加。遮光后电流即时恢复初始状态。图中ΔG最大值3.2×10⁻⁸ Ω⁻¹(10 K)。可区分两类光响应：①大多数温度下LED开启电流快速上升并稳定；②10 K和20 K下电流快速上升后随LED持续开启略有下降，形成"尾部"结构，其他温度无此现象。

为阐明两类光响应本征机制，提取20 K、LED电流2000 μA响应速度信息为证据(图3b)。响应时间τ_ris(电流峰值90%至10%时间间隔)为1.8 s，恢复时间τ_rec(反向定义)为2.4 s，全温区近似恒定。10 K和20 K"尾部"结构延迟时间约15.7 s，当LED电流<500 μA时消失。结合图3a插图最弱光条件，10 K和20 K可展现三类光响应：最弱光(10–50 μA)电流随时间缓慢上升；LED电流100–500 μA响应变快；>1000 μA形成尾部。即仅足够光强可触发瞬态"尾部"结构。InAs NW中类似"尾部"结构多有报道，光源均为高强度激光，与本结果一致：尾部仅出现高光强区。文献称尾部源于表面态载流子捕获/脱捕滞后效应。本文InAsSb NW因Sb表面活性剂效应表面态更不可避免，推测"尾部"源于孪晶结构缺陷态仅在特定温度强光辅助下捕获电子。

光响应率R=I_p/(P·A) (1)，I_p光电流，P器件受光功率，A有效面积。器件有效面积1 mm²(蒸发电极掩膜决定)，光功率计受光面积0.9 cm²。计算得光响应率：260 nm 4.25 mA/W，620 nm 1.27 A/W，945 nm 28.57 A/W，进一步确证InAsSb NW三明治结构器件红外探测潜力。

光探测率D*=R·A¹/²/(2e·I_dark)¹/² (2)，R光响应率，e电子电荷，I_dark暗电流(10.8 nA)。得益于InAsSb NW三明治结构抑制暗电流，探测率分别达：260 nm 7.28×10⁷，620 nm 2×10¹⁰，945 nm 4.81×10¹¹ cm·Hz¹/²·W⁻¹。注：阵列中NW占空比<50%，实际R和D*大于计算值。高R和D*不仅源于阵列光捕获效应，也源于界面结构。对比文献[45]总结的NW光电探测器，本器件300 K工作温度在真实场景应用潜力更优。室温下本易制备InAsSb NW阵列器件945 nm响应率28.57 A/W，超越多数复杂NW器件(WSe₂/Bi₂Te₃: 980 nm 20 A/W；PtSe₂/钙钛矿: 800 nm 0.12 A/W)。虽界面偶极子实验不可直接测量，但图2输出特性为其存在提供有力证据。前文讨论表明器件界面层光照下可作光学偶极子晶格，贡献更大场增强因子，称界面偶极子增强效应(IDEE)。IDEE工作波长范围宽于仅存在共振波长范围的表面等离子体增强效应。界面态增强效应与阵列光捕获效应协同实现本器件弱光探测。

图4展示InAsSb NW器件光响应随温度(图4a)和光强(图4b)关系。I_p为光照开启时光电流极值。光响应经精确光强归一化消除光强影响趋势。不同光强下趋势相似：绝对光电导从2 K增至20 K后降至80 K，第一峰~20 K，第二峰~100–120 K。第一峰温区与瞬态光电流"尾部"存在温区吻合。第二峰~100–120 K，随光强增大向高温区偏移。

光电流表达式I_p=q·g·V_NW·[τ·μ_d/l] (3)，q元电荷，g光生载流子产生率，V_NW NW体积，τ少数载流子寿命，μ_d漂移迁移率，l NW长度。式(3)阐明少数载流子寿命和漂移迁移率是光电流两关键参数。InAsSb阵列器件光电过程见图4c,d。光导入前，Au与InAsSb NW间电子转移形成暗电流。界面偶极子诱导的能隙态足够短，载流子凭动量可转移。本器件中，本征孪晶结构缺陷和制造诱导缺陷均可作捕获态。光照后，具足够能量动量的过剩电子被界面态捕获(过程I、III)，电子浓度降低致通道迁移率升高、光生电子寿命延长；另一方面，界面态捕获电子散射通道电子降低迁移率。释放电子经过程IV回导带参与电流；低能电子经过程II跃迁至导带参与电流；随后电子与价带空穴复合(过程V)。器件存在两类散射：捕获电子散射中心、通道内电子-电子散射。更多捕获电子降低载流子迁移率和浓度，进而减弱电子-电子散射、反向提升迁移率。两散射过程协同作用于电流，在10–20 K形成极值。此峰特征：尾部结构、峰位稳定、超弱光照下持久光导。超弱光下光子诱导量不足瞬时达饱和光电流，器件表现持久光导至饱和；光强增大时光生载流子快速提升电流达极值；但高光强更复杂：过饱和载流子被界面态捕获，释放回导带时浓度再升高，电子-电子散射增强致电流下降，即滞后效应形成尾部结构。

第二峰~100–120 K，Bi₂Te₃薄膜有类似峰移报道。分析表明此温区存在复合中心。本征机制与Bi₂Te₃类似，均关乎光电流(I_p)与暗电流(I_d)平衡。本实验I_d全温区近似恒定。I_p由少数载流子寿命和漂移迁移率决定。这两参数对温度呈相反依赖关系：少数载流子寿命随温度升高热激发暗载流子增多、光生载流子复合率升高而反比于温度；漂移迁移率随温度升高NW热激发效应增强而正比于温度。当I_p与I_d在特定温度达平衡(~100–120 K)出现峰值。光强增大时光生载流子增多，需更高温度热激发载流子达平衡，故第二峰随光强增大向高温偏移。图4b为InAsSb NW器件光强依赖光电导(ΔG未归一化)。LED光强随输入电流严格线性增加(见附件图S6)，此结果反映光响应与光强关系，展示InAsSb NW阵列器件作光功率计潜力。

结论

基于InAsSb NW阵列的三明治结构光电探测器，得益于端接触诱导的MIGS，实现卓越光电性能。界面偶极子和能隙状态抑制暗电流、增强探测能力。本征缺陷与制造诱导缺陷作为界面态调控光学性质。即使超弱光(4–20 nW cm⁻²)照射，器件室温下仍显明显光响应。不同波长LED响应表明器件对红外光(945 nm)响应最强。光响应率和探测率分别达40 A/W和7×10¹¹ cm·Hz¹/²·W⁻¹。结果证实本研究三明治结构有利于NW器件重复性与可靠性，为NW器件制造铺平道路。最重要的是，器件可在室温环境下工作，是红外探测领域重大突破。