采用后沉积蚀刻的浸渍法制备周期性聚苯乙烯纳米球阵列及其在提高 InGaN/GaN 光提取效率中的应用LED

背景

最近，光子晶体 (PC) 已被广泛研究以提高光电器件的效率，例如发光二极管 (LED) [1]、太阳能电池 [2] 和光电探测器 [3]。 PC 是一种结构，其中折射率在一个或多个方向的光波长范围内发生周期性变化 [4, 5]。具有足够大的折射率对比度的 PC 结构可以产生光子带隙，其中传播光的频率范围被禁止。通过两种方法使用 PC 可以提高 LED 的光提取效率 (LEE)。一种方法是设计具有带隙的 PC 结构，以匹配 LED 内的陷波波导模式。 PC 带隙内的波导光在结构的横向方向上被阻挡，并被引导到唯一的外部发射通道，以便光离开设备。然而，由于创建具有足够大的折射率对比度以打开全光学带隙的平面结构的重大材料加工问题，这种方法难以实现。另一种方法是利用 PC 的周期性折射率将高于特定截止频率的波导模式衍射成外部传播模式：k ‖m =k ‖ + nk 电脑 , 其中 k ‖m 和 k ‖ 分别是修正后的和原始的面内波矢量； n 是一个整数；和 k 电脑 是取决于 PC 晶格常数的倒易波矢量。当周期选择正确时，修正的面内波矢量落在逃逸玉米范围内，导致以取决于该范围内特定晶格常数的角度提取到空气中。存在多种方法来定义氧化铟锡 (ITO) 或 p-GaN 上的周期性 PC 结构，包括电子束光刻 [6,7,8,9]、激光全息光刻 [10]、聚焦离子束技术 [11] ]、纳米压印光刻 [12] 和自组装胶体聚苯乙烯纳米球 (PS NS) 涂层 [13、14]。自组装PS NS涂层法具有大面积排列且填充因子逐渐变化、工艺简单、设备精良、蚀刻损伤小等优点。

波长从紫外到蓝/绿的氮化镓基 LED 引起了相当多的研究关注 [15, 16]。具有高亮度的 GaN 基 LED 可用于大尺寸全彩显示器、短程光通信、交通信号灯和彩色液晶显示器的背光等应用中 [17,18,19]。 GaN 基 LED 的亮度取决于外量子效率 (EQE)，它是内量子效率和 LEE 的乘积。由于自由空间和半导体材料之间固有的高折射率对比度，所产生的光从 p-GaN 层逃逸到空气中的计算临界角约为 23°。小的临界角表明由于全内反射 (TIR)，可以从器件中提取很少的光子。因此，GaN 基 LED 的 LEE 非常低，导致 GaN 基 LED 的 EQE 较低。几项研究 [20,21,22,23] 已经采用纹理化或图案化的蓝宝石作为背反射器来增加逃逸光子的数量。具有纹理或图案化蓝宝石的 GaN 基 LED 的 LEE 可以通过蓝宝石反射光子的高概率得到改善。然而，蓝宝石的机械和化学强度特性使得粗糙化和图案化成为一项具有挑战性的任务。此外，由于氮化物基 LED 的波长较短，因此很难通过光刻技术实现散射物体的小尺寸。研究 [24,25,26] 报告称，带纹理的 GaN 表面可用于增加临界角以增强 LEE。然而，基于 GaN 的 LED 的表面纹理受到薄 p-GaN 和 p-GaN 对等离子体损坏和电气退化的敏感性的阻碍。除了纹理化的 GaN 表面，一些研究 [27, 28] 已经尝试通过光化学蚀刻使台面侧壁粗糙或通过回流光刻胶创建倾斜的台面侧壁，并在干蚀刻期间调整 CF4 流量以增加 LEE。然而，粗糙的台面侧壁表面不均匀，斜台面侧壁的改进LEE被限制在侧壁区域内[29]。

在这项研究中，我们使用浸滴法和沉积后蚀刻研究了 ITO 表面上紧凑和周期性 PS NS 阵列的条件，并进行了参数分析以优化具有周期性 PS NS 阵列的 InGaN/GaN LED 的 LEE。紧凑型 PS NS 阵列的沉积参数是浸滴速度和 PS NS 悬浮液的浓度。计算结果表明，InGaN/GaN LED 的 LEE 与 PS NS 的 PS NS 直径和周期有关。比较在ITO上有和没有最佳周期性PS NS阵列的InGaN/GaN LED。

实验

Dip-Drop 方法

通过浸滴法在 InGaN/GaN LED 上获得周期性 PS NS 阵列所需的设备非常简单且易于制备。它包括一个底部有孔的玻璃容器（主容器）和一个与孔相连的调谐控制阀，如图1（a ）。在玻璃容器中混合不同体积的去离子（DI）水和PS NS胶体悬浮液（Echo Chemical Co.，USA），并将该混合物搅拌几分钟以获得特定浓度的PS NS悬浮液。三种类型的 PS NS 胶体悬浮液，包括直径为 100、200 和 500 nm 的 PS NS，用于浸滴过程。搅拌后，将 PS NS 悬浮液加入主容器中。图 1（a）中所示的调谐控制阀用于调节 PS NS 悬浮液的浸入速度。图 1 (b) 显示了具有紧凑 PS NS 阵列窗口层的 InGaN/GaN LED 的示意性浸降工艺。首先，将用氧等离子体处理以获得亲水表面的 InGaN/GaN 外延晶片放置在主容器的底部，其中包含特定浓度的 PS NS 悬浮液。其次，PS NS 悬浮液以恒定的浸入速度通过控制阀过滤，然后将 PS NS 分布在 InGaN/GaN 外延晶片的表面上。最后，在室温干燥约 1.5 小时后，在 InGaN/GaN 外延晶片上形成自组装 PS NS 阵列。图 1 (c) 显示了不同氧等离子体处理时间为 0、1、5 和 10 秒的 InGaN/GaN LED 的电流-电压 (I-V) 和光输出强度-电流 (L-I) 曲线。氧等离子体处理时间为 5 秒的 InGaN/GaN LED 在 20 mA 的驱动电流下表现出类似的正向电压和光输出强度。随着氧等离子体处理时间增加到 10 秒，在图 1（c）中可以观察到高正向电阻和低光输出强度。在高氧等离子体处理时间下，由于强烈的离子轰击损伤，ITO 的电阻率会上升。相反，如果氧等离子体处理时间低于 5 秒，则无法获得亲水表面。为了降低实验过程的复杂性并获得 InGaN/GaN LED 的最佳 PS NS 排列，具有 PS NS 阵列窗口层的 InGaN/GaN LED 的光强度在 x 中具有不同的 PS NS 直径和周期 和 y 使用有限差分时域（FDTD）方法计算方向。

(a ) 设备, (b ) 浸滴法的过程，以及 (c )不同氧等离子体处理时间的InGaN/GaN LED的I-V和L-I

在 ITO 层上制造具有周期性 PS NS 阵列的 InGaN/GaN 蓝色 LED

InGaN/GaN 蓝色 LED 的外延晶片通过使用金属有机化学气相沉积系统在 c 面 (0001) 蓝宝石衬底上生长。该器件结构由低温生长的 GaN 缓冲层、高度 Si 掺杂的 n 型 GaN 层、InGaN/GaN 多量子阱 (MQW) 有源区和 Mg 掺杂的 p 型 GaN 层组成。 ITO 沉积在 p 型 GaN 层上作为透明导电层以扩散注入电流。然后使用标准光刻工艺对晶片进行图案化，通过部分蚀刻暴露的 ITO/p-GaN/InGaN/GaN MQW/n-GaN 将方形台面定义为发射区。使用 Ti/Pt/Au 合金作为 p-和 n-GaN 接触区域上的欧姆接触金属，然后将晶片在 N2 气氛中在 450°C 下合金化 5 分钟。带有 ITO 的 InGaN/GaN LED 的发射窗口尺寸为 300 × 300 μm ² .将完成的晶圆置于 PS NSs 悬浮液中，在 ITO 层上沉积紧凑的 PS NS 阵列。

结果与讨论

图 2a-i 显示了在 ITO 涂层玻璃基板上直径为 100、200 和 500 nm 的 PS NS 的扫描电子显微镜 (SEM) 图像，平均浸滴速度为 0.05、0.01 和 0.005 mL/ s。 PS NS悬浮液的浓度为4.1 × 10 ¹¹ 球体/cm ⁻³ 对于 100-nm PS NS，5.1 × 10 ¹⁰ 球体/cm ⁻³ 对于 200-nm PS NS，和 3.2 × 10 ⁹ 球体/cm ⁻³ 对于 500 nm PS NS。 PS NSs 在高平均浸滴速度下在 ITO 涂层玻璃基板上表现出广泛分散的分布，但随着平均浸滴速度降低，它们形成紧凑的阵列，如图 2 所示。 PS NSs 取决于液体表面的形状，这与横向毛细管力有关 [30]。横向毛细力可分为浮动力或浸没力。漂浮力是由粒子重量和阿基米德力引起的，而浸没力是由毛细作用引起的 [31]。在倾降过程中，由于重力的作用，浮力占主导地位。根据空气和水溶液之间的表面形状，两个 PS NS 之间的浮动力可以是吸引力或排斥力。高平均浸降速度导致调谐控制阀附近的 PS NS 悬浮液发生剧烈扰动，扰动导致空气和水溶液之间的凸面，导致两个 PS NS 之间的排斥浮力。 PS NSs 在浸落过程中被排斥性浮动力分离，导致在 ITO 涂层玻璃基板上的 PS NS 排列无序，如图 2a、d、g 所示。当平均浸降速度降低到 0.01 mL/s 时，调谐控制阀附近的扰动得到缓解，如图 2b、e、h 所示。这种微弱的扰动导致较低的排斥浮动力，并且在两个 PS NS 之间产生的空间比在 0.05 mL/s 的浸滴速度下产生的空间更小。当平均浸滴速度降低到 0.005 mL/s 时，空气和水溶液之间的表面形状变为凹形，在浸滴过程中在两个 PS NS 之间产生了吸引的漂浮力。吸引力的浮动力可以在 ITO 涂层的玻璃基板上形成紧凑的 PS NS 阵列，如图 2c、f、i 所示。此外，与 100 nm 直径的 PS NSs 相比，直径为 200 和 500 nm 的 PS NSs 在类似的平均浸滴速度下在 ITO 涂层玻璃基板上表现出更紧凑的排列，因为空气和大直径的 PS NSs 容易形成水溶液。当平均浸滴速度进一步降低到 <0.005 mL/s 时，使用浸滴法制造的 PS NS 阵列对于 LED 来说变得不切实际，因为吞吐量低。寻找紧凑型 PS NSs 阵列在 0.5 × 0.5-mm ² 上的分布 ITO 涂层玻璃基板，图 2j-m 显示了 200 nm 直径 PS NSs 在 0.005 mL/s 平均浸滴速度下在右上、左上、右下区域的 SEM 图像和左下角的 ITO 涂层玻璃基板。这些图像代表了在 ITO 涂层玻璃基板上均匀分布和紧凑的 PS NSs 阵列，表明可以使用浸滴法提出具有均匀且紧凑的 PS NSs 阵列窗口层的 InGaN/GaN LED。

在a的平均浸滴速度下，直径为100、200和500 nm的PS NSs的SEM图像 , d , g 0.05 毫升/秒； b , e , h 0.01 毫升/秒；和 c , f , i 0.005 mL/s，以​​及 j 区域的 200 nm 和平均浸滴速度为 0.005 mL/s 的 PS NSs 的 SEM 图像 右上角，k 左上角，l 右下角和 m 左下角 0.5 × 0.5 mm ² ITO 涂层玻璃基板。去离子水稀释的PS NS悬浮液的浓度为4.1 × 10 ¹¹ 球体/cm ⁻³ 对于 100-nm PS NS，5.1 × 10 ¹⁰ 球体/cm ⁻³ 对于 200-nm PS NSs，和 3.2 × 10 ⁹ 球体/cm ⁻³ 对于 500-nm PS NSs

PS NS悬浮液的浓度也会影响PS NS阵列的PS NS排列和层数。高浓度的 PS NS 悬浮液会产生具有单层或多层的紧凑型 PS NS 阵列，而低浓度的悬浮液可能会产生松散或紧凑的单层 PS NS 阵列。多层PS NS阵列存在透光率低、PS NS周期难定义、可靠性低等缺点，不适合LED应用。必须确定 PS NS 悬浮液的最佳浓度以获得紧凑的单层 PS NS 阵列。在这项研究中，PS NS 悬浮液的浓度被定义为 PS NS 数量与悬浮液体积的比率。图 3 为不同 PS NS 悬浮液浓度下 ITO 涂层玻璃基板上 PS NSs 的 SEM 图像：(a) 1.4 × 10 ¹¹ , (b) 2.7 × 10 ¹¹ , (c) 4.1 × 10 ¹¹ , (d) 5.4 × 10 ¹¹ 球体/cm ⁻³ 对于 100 纳米 PS NS； (e) 1.7 × 10 ¹⁰ , (f) 3.4 × 10 ¹⁰ , (g) 5.1 × 10 ¹⁰ , (h) 6.8 × 10 ¹⁰ 球体/cm ⁻³ 对于 200 纳米 PS NS； (i) 1.1 × 10 ⁹ , (j) 2.1 × 10 ⁹ , (k) 3.2 × 10 ⁹ , 和 (l) 4.3 × 10 ⁹ 球体/cm ⁻³ 对于 500 nm PS NSs，平均浸滴速度为 0.005 mL/s。当PS NS悬浮液的浓度为<4.1 × 10 ¹¹ 球体/cm ⁻³ 对于 100-nm PS NS，<5.1 × 10 ¹⁰ 球体/cm ⁻³ 对于 200-nm PS NS，<3.2 × 10 ⁹ 球体/cm ⁻³ 对于 500 nm PS NSs，ITO 涂层玻璃基板的一些区域没有 PS NSs，如图 3a、b、e、f、i、j 所示。当浓度增加到4.1 × 10 ¹¹ 球体/cm ⁻³ 对于 100-nm PS NS，5.1 × 10 ¹⁰ 球体/cm ⁻³ 对于 200-nm PS NSs，和 3.2 × 10 ⁹ 球体/cm ⁻³ 对于 500 nm PS NS，紧凑的单层 PS NS 阵列覆盖了 ITO 涂层的玻璃基板，如图 3c、g、k 所示。图 3c、g、k 的插图显示了在 PS NS 悬浮液浓度为 4.1 × 10 ¹¹ 下，ITO 涂层玻璃基板上 PS NSs 的横截面 SEM 图像 球体/cm ⁻³ 对于 100-nm PS NS，5.1 × 10 ¹⁰ 球体/cm ⁻³ 对于 200-nm PS NSs，和 3.2 × 10 ⁹ 球体/cm ⁻³ 对于 500 nm PS NS。在上述 PS NS 悬浮液浓度和浸滴速度下，可以在 ITO 涂层玻璃基板上形成紧凑的 PS NS 单层。高浓度 PS NS 悬浮液中的 PS NSs 比低浓度 PS NS 悬浮液中的 PS NSs 更致密。在浸滴过程中，由于 PS NS 不足，在高浓度和低浓度 PS NS 悬浮液下，吸引力的浮动力分别​​在 ITO 涂层玻璃基板上形成了紧凑的单层 PS NS 阵列和分散的 PS NS 阵列可用于覆盖低浓度 PS NS 悬浮液下的 ITO 涂层玻璃基板。当 PS NS 悬浮液的浓度进一步增加到 5.4 × 10 ¹¹ 球体/cm ⁻³ 对于 100-nm PS NS，6.8 × 10 ¹⁰ 球体/cm ⁻³ 对于 200-nm PS NSs，和 4.3 × 10 ⁹ 球体/cm ⁻³ 对于 500 nm PS NS，ITO 涂层玻璃基板被紧凑的 PS NS 多层阵列覆盖，因为过多的 PS NS 参与沉积。多余的PS NSs到达紧凑的单层PS NS阵列的表面，然后粘附在其上形成多层的紧凑PS NS阵列。

PS NSs 的 SEM 图像与 PS NS 悬浮液浓度 a 1.4 × 10 ¹¹ , b 2.7 × 10 ¹¹ , c 4.1 × 10 ¹¹ , 和 d 5.4 × 10 ¹¹ 球体/cm ⁻³ 对于 100 纳米 PS NS； e 1.7 × 10 ¹⁰ , f 3.4 × 10 ¹⁰ , g 5.1 × 10 ¹⁰ , 和 h 6.8 × 10 ¹⁰ 球体/cm ⁻³ 对于 200 纳米 PS NS；和 i 1.1 × 10 ⁹ , j 2.1 × 10 ⁹ , k 3.2 × 10 ⁹ , 和 l 4.3 × 10 ⁹ 球体/cm ⁻³ 对于 500 nm PS NSs，平均浸滴速度为 0.005 mL/s。 c 的插图 , g, 和 k 代表 PS NS 的横截面 SEM 图像，PS NS 悬浮液浓度为 4.1 × 10 ¹¹ 球体/cm ⁻³ 对于 100-nm PS NS，5.1 × 10 ¹⁰ 球体/cm ⁻³ 对于 200-nm PS NSs，和 3.2 × 10 ⁹ 球体/cm ⁻³ 500nm PS NSs

InGaN/GaN LED 的光逃逸锥受到限制，因为 GaN 和空气之间的高折射率对比度导致低 LEE。让 k 是逃逸锥的波矢；那么，

其中 k N 和 k L 分别是垂直于设备和平面内的波矢量。使用 InGaN/GaN LED 上的周期性 PS NS 阵列窗口层，如果周期性 PS NS 阵列的折射率周期性将高于特定截止频率的波导模式衍射为外部传播模式，则面内波矢变为 k 工作组 + nk 附注 , 其中 k 工作组 是平行于器件的波导光的波矢，k 附注 是周期PS NS阵列的倒易波矢，由

其中 x λ 和 y λ 是 x 中的句点 和 y PS NS 阵列的方向。对于周期性 PS NS 阵列，原始平面内波矢量 k L , 更改为 k ^{`</sup> L 和 k <sup>`} 并且可以表示为

其中 n 是整数。可以通过改变 x 中的周期来改善光逃逸锥 和 y 调制 k 的方向 附注;因此，可以通过降低 k 来提高 InGaN/GaN LED 的 LEE ^´ L .然而，x 中的最佳时期 和 y 相对于截止频率的方向以满足 InGaN/GaN 蓝色 LED 的发射波长，很难通过实验过程获得。为了简化调查，使用 Rsoft 软件（Cyber​​net Ltd.）、采用三维 FDTD 方法的全波 Sim 附加模块和 Rsoft LED Utility 计算从 p-GaN 到自由空间的 InGaN/GaN 蓝光提取光强度在 x 中具有不同周期的不带和带 PS NS 阵列窗口层的 LED 和 y 方向。图 4a 显示了具有 PS NS 阵列窗口层（具有 100、200 和 500 nm 直径的 PS NS）和传统 InGaN/GaN LED 的计算出的光强度与周期的函数关系。如图 4a 所示，具有 PS NS 窗口层（蓝色、黄色和红色曲线）的 LED 的计算光强度高于传统 LED 的光强度。此外，具有直径和周期在 x 中的周期性 PS NS 阵列的 LED 和 y 与没有 PS NS 阵列的 LED 相比，100、100 和 100 nm 方向具有最高的计算光强度，并显示出 1.4 的增强因子。这是因为可以通过调整 k 来改善具有周期性单层 PS NS 阵列的 InGaN/GaN LED 的光逃逸锥 附注 ，从而提高具有周期性 PS NS 阵列窗口层的 InGaN/GaN LED 的 LEE。为了获得 InGaN/GaN LED 的最大光强度，x 中的最佳直径和周期 和 y PS NS 阵列的方向计算为 100、100 和 100 nm。此外，为了理解具有与衍射模式相关的最佳周期性 PS NS 阵列的 InGaN/GaN LED 的增强 LEE，从 p-GaN 到自由空间的 InGaN/GaN 蓝色 LED 的提取光强度，没有和有最佳 PS NS 阵列窗口计算了不同发射波长和角度下的层数。图 4b 显示了在不同发射波长下计算出的光强度随角度变化的函数，图 4b 的插图显示了具有最佳周期 PS NS 阵列窗口层和没有 PS NS 阵列的 InGaN/GaN 蓝色 LED 的角光谱460 nm 发射波长下的窗口层。与在 450、470、480 和 490 nm 处发射的最佳周期性 PS NS 阵列以及不带 460 nm 波长发射的最佳周期性 PS NS 阵列的 InGaN/GaN LED 相比，具有最佳周期性 PS NS 阵列的 InGaN/GaN LED 具有最高和最宽的光谱PS NS阵列，因为它满足最优周期PS NS阵列衍射到空气中的导模。

a 的计算强度 具有 100 和 200 nm 直径和 (b ) 不同发射波长下的不同角度。 b 的插图 显示具有最佳周期PS NS阵列窗口层和无PS NS阵列窗口层的InGaN/GaN蓝光LED在460 nm发射波长下的角光谱

图 5a 显示了没有和有窗口层的 InGaN/GaN LED 的 I-V 和 L-I 曲线，窗口层由 100、200 和 500 纳米直径 PS NS 的紧凑单层 PS NS 阵列形成。在 20 mA 的注入电流下，有和没有紧凑 PS NS 阵列的 InGaN/GaN LED 的正向电压为 3.54、3.55、3.55 和 3.55 V。 有和没有 PS NS 阵列的 InGaN/GaN LED 的正向电压相似窗口层归因于它们具有相同的外延结构。此外，不带 PS NS 阵列窗口层的 InGaN/GaN LED 的正向电阻略低于带 PS NS 阵列窗口层的 LED，因为 ITO 透明导电层在亲水过程中被氧等离子体降解。 InGaN/GaN LED 的光输出强度分别为 112.9、146.8、148.0 和 131.1 mcd，如图 5a 所示。没有和有 PS NS 阵列窗口层的 InGaN/GaN LED 的光输出强度显示出与图 4 中计算结果相似的趋势。从 InGaN/GaN 有源区发射的光子在 ITO/空气界面经历了 TIR，因为它们在光逃逸锥之外。然而，具有 PS NS 阵列窗口层的 InGaN/GaN LED 改变了面内矢量 (k L ^` )，导致 LEE 增强；因此，可以增加具有 PS NS 阵列窗口层的 InGaN/GaN LED 的光输出强度。此外，由于非平面界面以及纹理结构，PS NS阵列和空气之间界面处的发射光的入射角受到PS NSs的影响。因此，周期性 PS NS 阵列窗口层增强了 InGaN/GaN LED 的 LEE。图 5b 显示了传统 InGaN/GaN LED 和那些具有紧凑、无序和多层 PS 阵列窗口层的 InGaN/GaN LED 的 L-I 曲线。具有无序 PS 层的 InGaN/GaN LED 的光输出强度略高于传统的 InGaN/GaN LED，因为光子可以通过无序 PS 窗口层在空气/ITO 界面部分耦合输出。此外，具有多层 PS 阵列窗口层的 InGaN/GaN LED 的光输出强度低于传统的 InGaN/GaN LED，因为多层 PS 阵列的透射率低 (<80%)。图 5c 显示了传统 InGaN/GaN LED 和具有紧凑和周期性 PS NS 阵列窗口层的 LED 的 L-I 曲线。 x 中的直径和周期 和 y 周期性 PS NS 阵列的方向分别为 100、100 和 100 nm，满足图 4 计算的最优条件。 可以通过蚀刻 200-nm PS NS 的紧凑型 PS NS 阵列来获得周期性 PS NS 阵列，并且图 5c 的插图显示了具有紧凑和周期性 PS 阵列的 InGaN/GaN LED 的示意性结构，以及 x 中周期为 100 和 100 nm 的蚀刻 100-nm PS NS 阵列的 SEM 图像 和 y 方向。具有周期在 x 的周期 100-nm PS NS 阵列窗口层的 InGaN/GaN LED 和 y 100 和 100 nm 方向表现出最高的光输出强度，如图 5c 所示，这与图 4 中的计算结果一致。具有最佳周期性 PS NS 阵列窗口层的 InGaN/GaN LED 产生了 38由于改进的 LEE，与没有 PS NS 阵列的光输出强度相比，光输出强度增加了 %。此外，图 5c 和图 2f 的插图表明 PS NSs 在 ITO 上具有良好的粘附性，并且在沉积后蚀刻过程中蚀刻损伤较小。

一 传统 InGaN/GaN LED 和 InGaN/GaN LED 的 I-V 和 L-I 曲线，具有 100、200 和 500 纳米直径的 PS NS 的紧凑型 PS NS 阵列窗口层。 b 具有周期性、无序和多层 PS 阵列窗口层的传统 InGaN/GaN LED 和 InGaN/GaN LED 的 L-I 曲线。 c 具有紧凑和最佳周期性 PS NS 阵列窗口层的传统 InGaN/GaN LED 和 InGaN/GaN LED 的 L-I 曲线。 (c 的插图 ) 显示了具有紧凑和周期性 PS 阵列的 InGaN/GaN LED 的示意性结构。周期性 PS 阵列的 SEM 图像也显示在图 5 的插图中

表 1 列出了来自 InGaN/GaN 晶片不同位置的所选芯片在 20 mA 注入电流下的平均正向电压和光输出强度，在相同条件下由三个不同的运行组成的最佳 PS NS 阵列窗口层。在 InGaN/GaN 晶片上均匀可靠地排列 PS NS 非常值得注意，因为这是影响 InGaN/GaN LED 性能的主要因素。 InGaN/GaN 晶片上 PS NSs 的周期和尺寸比较相似；测得的发射强度增强的器件间标准偏差约为1.4%，相同驱动电流下正向电压变化约为1.9%，光输出强度变化约为2.9%。

图 6 显示了传统 InGaN/GaN LED 和具有最佳周期性 PS NS 阵列窗口层的 InGaN/GaN LED 在 20 mA 驱动电流下作为波长函数的电致发光光谱。具有最佳周期性 PS NS 阵列窗口层的 InGaN/GaN LED 在 465.5 nm 处的光输出强度和发射光谱的半峰全宽比传统的 InGaN/GaN LED 更强且更窄。当半导体中的面内波矢量幅度高于空气中的幅度时，从 InGaN/GaN 有源区发射的引导光经历了 TIR，并且无法与辐射模式相位匹配 [9, 32]。 The periodic PS NS array window layers could modulate the amplitude of the in-plane wave vector in the semiconductor to less than that in air, and therefore, the light was emitted from the semiconductor with the periodic PS NS array because the phase of the guided modes matched the radiation modes, resulting in a high light output intensity and a narrow emission spectrum. The insets of Fig. 6 show the micrographs of light emission for the conventional InGaN/GaN LEDs and the InGaN/GaN LEDs with the optimal periodic PS NS array window layers. The light output intensity for the InGaN/GaN LEDs with the optimal periodic PS NS array window layers was higher than that of the conventional InGaN/GaN LEDs because of the improved LEE.

Electroluminescence spectra as functions of wavelength for the conventional InGaN/GaN LEDs and InGaN/GaN LEDs with optimal periodic PS NS array window layers

结论

PS NS array window layers can improve the LEE of InGaN/GaN LEDs. A compact monolayer PS NS array was obtained by adjusting the average dip-drop speed and PS suspension concentration. The optimal average dip-drop speed and PS NS suspension concentration to obtain a compact monolayer PS NS array were 0.005 mL/s and 4.1 × 10 ¹¹ sphere/cm ⁻³ , respectively, for 100-nm PS NSs; 0.005 mL/s and 5.1 × 10 ¹⁰ sphere/cm ⁻³ , respectively, for 200-nm PS NSs; and 0.005 mL/s and 3.2 × 10 ⁹ sphere/cm ⁻³ , respectively, for 500-nm PS NSs. The calculated and experimental results indicated that the periodic PS NS array window layer with PS NS diameter of 100 nm and periods of 100 nm in the x 和 y directions effectively enhanced the LEE of the InGaN/GaN LEDs. The InGaN/GaN LEDs with the optimal periodic PS NS array window layer yielded a 38% increase in light output intensity compared with that of the conventional InGaN/GaN LED under a 20-mA driving current because of the high LEE.

缩写

EQE:

External quantum efficiency

FDTD:

有限差分时域

ITO：

Indium-tin-oxide

I-V:

current-voltage

LED:

Light-emitting diode

LEE:

Light extraction efficiency

L-I:

Light output intensity-current

PCs:

Photonic crystals

PS NS:

Polystyrene nanosphere

SEM：

扫描电镜

TIR:

Total internal reflection