<100> 拉伸载荷下钽单晶弹性行为：分子动力学揭示温度、压力与相变洞见

摘要

原子模拟可阐明钽（Ta）力学响应的微观机制。本研究采用分子动力学（MD）考察温度和压力对 <100> 拉伸载荷下 Ta 单晶弹性性质的影响。首先比较两种嵌入原子法（EAM）势函数——Zhou-EAM 和 Ravelo-EAM——在宽压力范围内重现 Ta 弹性常数的能力。Ravelo-EAM 表现更优，准确捕捉高达 140 GPa 的弹性模量。基于该势函数的 MD 模拟揭示：在 1 K 下，体心立方（BCC）→面心立方（FCC）相变先于断裂发生，与模型尺寸和应变率无关。1–1500 K 范围内，<100> 弹性模量 E₁₀₀ 随温度线性下降，屈服应力呈二次温度依赖。压力依赖模拟（0–140 GPa）显示 E₁₀₀ 随压力单调增加。这些结果为预测 Ta 极端条件下的弹性行为提供了全面的原子尺度框架。

背景

钽在环境条件下结晶为体心立方（BCC）晶格，以卓越的相稳定性、高熔点（3269 K）和抗氧化性著称。这些特性使 Ta 成为微电子扩散势垒、耐磨涂层和高温超合金的理想候选。大量实验和理论工作——金刚石砧实验、密度泛函理论（DFT）、MD——探索了 Ta 在高温高压下的行为，一致确认 BCC 相持稳至 135 GPa，且弹性模量随压力增加。尽管取得进展，针对 Ta 在拉伸载荷下动态响应的系统原子级研究仍缺乏。本工作通过评估尺寸、应变率、温度、压力对 Ta <100> 拉伸时弹性性质的影响，并探究拉伸诱导相变可能性，填补了这一空白。

方法与实验细节

物理建模

沿 <001>、<010>、<100> 方向复制 BCC 晶胞构建立方 Ta 单元，晶格常数 a=b=c=3.301 Å。四种尺寸（12a=3.96 nm，18a=5.94 nm，24a=7.92 nm，30a=9.90 nm）含 3456–54000 原子。图 1 展示 3.96 nm 模型，为所有模拟主结构。

MD 模拟协议

所有模拟用 LAMMPS 进行。评估 Zhou-EAM 和 Ravelo-EAM 两种 EAM 势函数在 0 K 和静水压力下重现弹性常数的能力。Ravelo-EAM 势函数（Ravelo 等，Phys. Rev. B 2013, 88, 134101）在关注压力范围内优于 Zhou-EAM。采用直接法计算 C₁₁ 和 C₁₂，按公式（1）导出 <100> 弹性模量。后续模拟用 1 fs 时间步长，三向周期性边界条件，50 ps NVT 弛豫后 NPT 平衡施加静水压力（0–140 GPa）。沿 x 向以 5×10⁸ 至 7.5×10⁹ s⁻¹ 应变率拉伸至 15% 伸长。

结果与讨论

拉伸过程

图 3 展示零压力下 <100> 拉伸应力-应变曲线及相应原子构型。弹性变形线性至 ~7% 应变，随后 ~7.4% 起始 BCC→FCC 转变，~9.8% 完成。FCC 相持续至 ~13% 表面断裂。转变和断裂机制在所有模型尺寸和应变率下一致，表明弹性模量和屈服应力不受尺寸或速率影响。

尺寸与应变率效应

表 2 显示模型尺寸（3.96–9.90 nm）不影响弹性模量（~139 GPa）和屈服应力。表 3 显示应变率 5×10⁸–7.5×10⁹ s⁻¹ 亦无显著变化。故后续分析采用 3.96 nm 单元和 5×10⁸ s⁻¹ 应变率。

温度依赖性

图 4 展示 1–1500 K 应力-应变曲线演变。弹性模量 E₁₀₀ 和屈服应力随温度单调下降。模量下降 ~42%（136.5→76.7 GPa），屈服应力下降 ~51%（~8→4 GPa）。线性拟合得 E₁₀₀ = 138.07 – 0.04094 T（GPa），适用至 1500 K；二次拟合捕捉屈服应力温度依赖。

压力依赖性

图 6 给出 1–1500 K 下 E₁₀₀ 随静水压力（0–140 GPa）变化。1 K 时动态结果与基于公式（1）静态计算高度吻合。≤600 K 时 20–60 GPa 间出现凹区，与先前 MD 研究一致；高温曲线保持单调。所有温度下，E₁₀₀ 在 ~40 GPa 以上随压力增加，确认 Ta 刚度随压缩增强。

结论

我们对 Ta 单晶在 <100> 拉伸下跨宽温度（1–1500 K）和压力（0–140 GPa）范围进行了全面 MD 研究。Ravelo-EAM 势函数被证实适用于高压模拟。关键发现：（1）低温下 BCC→FCC 相变先于断裂；（2）弹性模量和屈服应力分别随温度线性和二次下降；（3）~40 GPa 以上压力增强弹性模量；（4）模型尺寸和应变率对测得弹性性质影响可忽略。