基于微柱腔中InAs双层量子点的高性能1.3 µm单光子源

摘要

研究了在分布式布拉格反射镜微柱腔（直径~3 µm）中耦合的InAs/GaAs双层量子点发射1.3 µm波长、具备光纤量子通信能力的显著高计数率单光子发射，其光子提取效率达3.3%。微光致发光谱清晰观测到腔模式和普赛尔增强。在Hanbury-Brown和Twiss装置检测端，两个雪崩单光子计数模块记录总计数率~62,000/s；时间相干计数测量证明单光子发射，多光子发射概率g²(0)仅为0.14。

背景

光纤量子信息需要电信波段真单光子源（SPSs）替代强衰减脉冲激光器基伪SPSs。自组装单个量子点（QDs）潜在发射真单光子，引起极大关注[1-4]。分布式布拉格反射镜（DBR）腔与单QD集成将增强其定向发射。相比生长在InP底材发射~1.55 µm的InAs QDs需晶格匹配富铟材料低温生长DBR[5,6]，在GaAs底材生长的InAs QDs利于集成晶格匹配高质量GaAs/Al₀.₉Ga₀.₁As DBR。为实现电信波段InAs/GaAs QD SPSs，发射波长须从通常~0.9 µm延伸至1.3或1.55 µm，且密度须保持10⁷-10⁸ cm⁻²以在微区实现单QD。分子束外延（MBE）制备低密度InAs QDs的建设性方案包括超低生长速率[3]、高生长温度[7-9]、精确控制沉积量[10]、在台面/孔洞图案底材生长隔离QDs[11]或刻蚀成微柱[12,13]。延伸发射波长技术包括QD应变工程[14]、准晶格结构[2]、应变耦合双层QD（BQD）结构[15-17]。GaAs底材BQD结构有效实现>1.3 µm发射。高密度BQDs应用于室温~1.5 µm激光二极管[15,16]。因避免活性层准晶格层和超低生长速率（可能恶化晶体质量）[2]，BQD结构也适合生长电信波长低密度QDs。低密度发射1.3 µm InAs/GaAs BQDs在前工作中获得[18]。为实现光纤应用所需1.3 µm高单光子计数率[2,19]，必须提升单QD光子提取效率。本文通过进一步优化BQD结构生长条件和制备微柱结构，大幅提高发射1.3 µm单InAs/GaAs BQDs光子提取。单光子计数率达InGaAs单光子计数模块62,000 counts/s，或考虑共聚焦显微光谱装置光子收集效率，首透镜处3.45 M counts/s。这是首次报道利用InAs/GaAs双层QDs在电信波段实现如此高单光子发射计数率。引入BQD层相邻n型δ掺杂层产生电子荷激子可进一步增强发射强度[13]。

方法

研究样品在半绝缘(100) GaAs底材上用固体源MBE（VEECO Gen930系统）生长。样品结构依次为：300 nm厚GaAs缓冲层、25.5对波长匹配Al₀.₉Ga₀.₁As（113.7 nm）/GaAs（98.6 nm）下DBR、一λ厚未掺杂GaAs腔、8对同周期Al₀.₉Ga₀.₁As/GaAs上DBR。GaAs腔中心处生长用于电信发射的活性层：含InGaAs应变缓解层的BQD结构，在Stranski-Krastanov生长模式下470°C生长，低于前工作温度。更多生长细节见文献[18]。本工作特别在DBR腔耦合BQD样品上通过光刻和氯气/氩气混合气体感应耦合等离子体（ICP）刻蚀制备微柱阵列。图2a SEM图像显示微柱直径~3 µm、高度7.75 µm、侧壁极光滑。样品在无液氦浴低温恒温器中冷却，温度精细调节4-50 K，He-Ne激光器（633 nm）激发。共聚焦显微镜装置配物镜（NA 0.65）将激光聚焦至2 µm直径光斑，有效收集发光进光谱仪，实现微区扫描搜寻单QD激子谱线。微光致发光（µPL）谱用0.3 m焦距单色仪配液氮制冷InGaAs线阵探测器检测。反射率测量用分光光度计（PerkinElmer 1050），扫描步长2 nm，光斑3 mm×3 mm。为研究激子辐射寿命，用时间相关单光子计数（TCSPC）板和Ti:Sapphire脉冲激光器（脉宽~100 fs、重频80 MHz、波长740 nm）进行时间分辨µPL测量。测二阶自相关函数g⁽²⁾(τ)，将QD谱线发光送入光纤耦合Hanbury-Brown和Twiss（HBT）装置[20]，两个InGaAs雪崩单光子计数模块（IDQ 230；时间分辨200 ps；暗计数~80 counts/s；死时间30 µs）和时间相干计数模块检测。

结果与讨论

图1a,b显示480和470°C生长BQDs AFM图像。480°C样品BQDs平均直径61 nm、高度~10 nm。470°C样品平均直径75 nm、高度13 nm，比480°C更高更大。低温促进QD尺寸和长径比增加[21]。为增强光子收集效率，BQDs嵌入λ厚GaAs腔夹在25.5下和8上DBR堆叠间。两样品除BQD生长温度外均相同。图1c显示观测到的最亮BQDs在PL谱差异显著。低生长温度大幅增强PL强度，归因于BQDs周围应变弛豫和位错减少[21]。图1d显示测得下DBR反射率谱，1310-1380 nm范围反射率~99%，证明对QD发射为良好反射镜。

图2展示微柱SEM图像和典型嵌入BQD µPL谱。图2d显示温度依赖µPL谱。BQD发射在30 K达最大强度，提示腔共振；见图2c。微柱腔质量因子(Q)估算约361。低Q归因于电信波长GaAs和Al₀.₉Ga₀.₁As反射率偏移小，且用DBR对数少于常规耦合<1 µm发射QDs的DBRs[12,22]。

用连续波(cw) He-Ne激光器以上带激发研究微柱中InAs/GaAs BQDs激发功率依赖µPL谱，见图3a。显示激子线(X)1325.6 nm和荷激子线(X*)1327.1 nm。各发射线不同功率依赖性支持识别。图3b中1325.6 nm X线积分PL强度低功率区随激发功率线性依赖，高功率饱和。双对数图实线为数据线性拟合。1327.1 nm X*线显示非饱和激发功率依赖[23]。后续研究在X线进行。

时间分辨PL测量确定普赛尔增强。图4a显示BQD X线在QD-腔共振和远失配下自发辐射衰减。拟合辐射寿命共振0.66 ns、远失配1.25 ns，对应普赛尔增强因子1.9。为确认1325.6 nm X线单光子发射，用HBT装置在cw激发和饱和脉冲激发下测二阶相关函数g⁽²⁾(τ)。图4b显示cw激发下X线g⁽²⁾(τ)随延迟时间τ变化。数据可用表达式拟合：g⁽²⁾(τ)=1−[1−g⁽²⁾(0)]exp(−|τ|/T)[24]。拟合得g²(0)=0.14，证明零时延强烈抑制多光子发射的单光子发射器。计数率随泵浦功率变化见图4c。弱泵线性依赖，强泵饱和。饱和时两InGaAs单光子探测器计数率~62,000 counts/s，含两探测器暗计数。为推导首透镜收集光子数，用1320 nm cw激光校准所有光学损耗。包括显微物镜、长通滤波器、反射镜、透镜、单色仪、透镜、光纤连接器的透射损耗10.46 dB。InGaAs探测器检测效率18%、死时间30 µs下暗计数~150 counts/s。基于InGaAs单光子探测器计数率并按[1−g²(0)]¹ᐟ²[25]因子校正多光子发射和暗计数贡献，估算饱和泵浦功率下首物镜净单光子检测率3.45×10⁶ counts/s。为评估微柱结构光子提取效率，也进行脉冲激发测量。图4d,e显示饱和泵浦功率下单光子探测器计数率48,000/s，g²(0)=0.19，80 MHz重频激光激发，补偿多光子发射贡献并考虑检测装置效率后光子提取效率估算3.3%。我们认为，因非共振激发过程[12,26]和InGaAs探测器低检测效率、长死时间，观测单光子计数率可能被低估。

结论

总之，我们利用单个应变耦合双层InAs/GaAs QD在微柱Al₀.₉Ga₀.₁As/GaAs DBR腔中呈现1325.6 nm明亮单光子源。通过优化QD生长温度和制备微柱结构真正增强了单光子发射。探测单光子率达62,000 counts/s，对应首物镜单光子发射率3.45 MHz。光子提取效率估算约3.3%，Q~300微柱腔。用InGaAs单光子计数模块二阶自相关测量得g⁽²⁾(0)=0.14，证明高计数率下单光子发射。这是首次报道利用单个InAs/GaAs双层QD在电信波段实现如此高单光子发射率。

缩略语

AFM:

原子力显微镜

BQD:

双层QD

cw:

连续波

DBRs:

分布式布拉格反射镜

HBT:

Hanbury-Brown和Twiss

ICP:

感应耦合等离子体

MBE:

分子束外延

QDs:

量子点

SEM:

扫描电镜

SPSs:

单光子源

TCSPC:

时间相关单光子计数

µPL:

微光致发光