具有非对称接触形式的多层 MoTe2 光电晶体管的显着光伏响应

背景

石墨烯和类似的二维 (2D) 材料以块状形式存在，作为具有弱层间吸引力的强键层堆叠，允许自身剥离成单独的原子薄层，这为二维物理的探索开辟了新的可能性，如以及新材料应用[1,2,3,4,5,6,7,8,9]。其中，具有通式 MX2 的半导体过渡金属二硫属化物 (TMD)，其中 M 代表第 VI 族的过渡金属（M =Mo，W），X 代表硫属元素（S、Se、Te），显示出相当大的带隙[2, 3, 10, 11]。此外，这些 2D TMD 薄片是柔性的，相邻层之间没有悬空键 [12, 13]。这些独特的特性使 TMD 成为构建电子和光电器件的有希望的候选者 [2,3,4,14,15,16,17]，例如亚 10 nm 的下一代场效应晶体管 (FET) [18] , 片上发光二极管 [19,20,21] 和范德华异质结器件 [4, 5]。

2H 型二碲化钼 (2H-MoTe2) 是典型的 2D TMD 之一，其块状 [22] 的间接带隙为 0.83 eV，减薄为单层时的直接带隙为 1.1 eV [23]。 2H-MoTe2 已被探索用于自旋电子学 [24]、FET [25,26,27]、光电探测器 [28,29,30,31,32] 和太阳能电池 [33]。与大多数二维材料一样，具有 2H-MoTe2 的电金属触点在实现高性能电子和光电器件方面发挥着重要作用。已经证明可以使用合适的接触材料来实现 p 型和 n 型接触掺杂和欧姆接触 [34,35,36,37,38,39,40]，并且它们反过来可以用于构建功能器件，如光伏光电探测器 [37, 38] 和二极管 [37]。迄今为止，研究重点一直集中在通过比较各种电极材料来评估和研究金属-半导体接触，但对金属-半导体接触形式的深入比较关注不足，例如，相同的接触材料与不对称的接触截面。

在这项研究中，我们制造了空气稳定的 p 型多层 MoTe2 光电晶体管，在 MoTe2 源极和 MoTe2 漏极电极之间具有不对称的接触截面，并在不同的栅极和源极漏极电压下使用扫描光电流研究其光响应。这项研究有助于揭示空间电位剖面并分析设备中接触的影响。实验数据表明，该器件在短路条件下具有非零净光电流和光伏响应。扫描光电流图显示，在短路条件下或源漏电压较小（V sd) 偏置，这表明由于金属触点对 MoTe2 的掺杂，在电极/MoTe2 界面附近形成了电位阶跃。当偏置电压V sd 上升到电位阶跃之上，V sd 主导光激发电子-空穴对和光电流的分离（I PC =I sd − I 暗）峰值出现在设备通道的中心。这表明 MoTe2 源电极和 MoTe2 漏电极之间的不对称接触截面是形成非零净电流和光伏响应的原因。这一发现有助于构建低功耗的光伏光电探测器。最后，我们测试了 MoTe2 光电晶体管的时间分辨和波长相关光电流，获得亚毫秒响应时间，发现其光谱范围可以扩展到 1550 nm 的红外端。

结果与讨论

我们制造了两个背栅多层 MoTe2 光电晶体管（D1 和 D2）并测量它们的光响应。该器件通过光学显微镜进行识别，并使用原子力显微镜 (AFM) 和拉曼光谱表征相应的 MoTe2 厚度和质量。所有测量均在环境条件下进行。图 1a 显示了 D1 的光学图像（左）和 AFM 图像（右）（D2 显示在附加文件 1 中：图 S1。除非另有说明，以下数据均从 D1 收集，来自 D2 的数据显示在附加文件中1）。该器件由SiO2/p ⁺ 上多层MoTe2的源极、漏极和沟道样品组成 -Si衬底。厚度为 300 nm 的 SiO2 薄膜是电介质，p ⁺ -Si 用作背栅电极。 D1 的细节使用 AFM 进行表征，这表明多层 MoTe2 跨越源电极和漏电极。通道长度为 10 μm。通道中的 MoTe2 样品厚约 23 纳米（高度分布在附加文件 1：图 S2 中显示），并且 MoTe2 源极和 MoTe2 漏极接触横截面的宽度分别为 6.5 和 4.8 微米。图 1b 显示了 MoTe2 样品的拉曼光谱。 A1g (172 cm ⁻¹ ), E ¹ 2 克（233 厘米 ⁻¹ ), 和 B ¹ 2 克（289 厘米 ⁻¹ ) 清晰可见，证实了通道中 MoTe2 的良好质量。

一 多层 MoTe2 光电晶体管的光学图像和 AFM 图像。比例尺为 5 μm。 b 具有 514 nm 激光激发的多层 MoTe2 光电晶体管的拉曼光谱。 c 传输特性和d 多层MoTe2光电晶体管的输出特性

电测量表明多层 MoTe2 光电晶体管是 p 型，如图 1c 所示，在负栅极电压时处于导通状态，在正栅极电压时处于关断状态。电流通断比为6.8 × 10 ³ 当源漏电压 V sd 为 1 V。场效应迁移率 (μ) 为 14.8 cm ² /V s 根据传输特性。当偏置电压V sd从1V减小到100mV，导通电流和截止电流都减小，开关比仍然在6.0 × 10 ³ ，如附加文件 1：图 S3(a) 和 (b) 中所示。当栅极电压从 − 20 扫到 20 V 然后返回到 − 20 V 时，多层 MoTe2 光电晶体管显示出小的滞后（参见附加文件 1：图 S3(c)）和空气稳定的 p 型电导，这受益于简单的制造工艺和不含聚合物的 MoTe2 样品。我们还制造了其他厚度分别为 5、10、11、12、15.7 和 38 nm 的多层 MoTe2 光电晶体管，如附加文件 1：图 S4 所示。它们都显示出空气稳定的 p 型电导。图 1d 显示了多层 MoTe2 晶体管作为背栅电压 (V bg) 从 − 20 到 4 V 变化。正如所见，响应基本上是线性的，尤其是在 V 的低偏置电压下 sd，说明空气中Au和MoTe2之间存在低肖特基势垒。

图 2 显示了多层 MoTe2 光电晶体管在环境条件下被 637 nm 连续波激光照射时的光响应，这是通过结合 Agilent B1500A 半导体分析仪和 Lakeshore 探针台进行的。激光光斑直径大于 200 μm，器件覆盖有均匀的光照强度。 Backgate 相关和功率相关的光响应显示在附加文件 1：图 S5 中。如图 2a 所示，当背栅电压为 0 V 时，源漏电流 (I sd) 随着激光功率的增加而增加。 我 sd 与 V 不同光照功率水平下的sd曲线均在V处相交 sd =0 V，在 |I 的对数图中可以清楚地观察到 标准差|如图 2a 的插入图所示。当 V bg =5 V，光电晶体管处于关断状态（见图 1c），I 的电流 sd 随着照明激光功率的增加而增加，表现出明显的非线性行为，如图 2b 所示。此外，光电晶体管显示非零开路电压 (V OC) 和短路电流 (I SC) 与激光照明，这是多层 MoTe2 光电晶体管光伏响应的证据。图 2c 显示了 V OC 和 I SC 作为照明功率的函数。 V OC 在 50 mV 时保持不变（照明功率高于 500 μW），并且 |I SC|当激光功率从 0 增加到 4175 μW 时，从 0 增加到 1.6 nA。当我们改变电压方向时，V OC 和 I SC 保持不变，如图 2d 所示。 V sd 代表加载在源电极上的电压和 V ds加载在漏电极上，对应的电流用I表示 sd 和 I ds，分别。图 2d 中的插入图像说明了电压和电流方向。无论电压是加载在源极还是漏极上，V OC 相对于源电压和相应的 I 为 50 mV 从漏电极流到源电极的 680 pA SC 均保持不变。这证实了多层MoTe2光电晶体管的光伏响应。

637 nm 波长激光在环境条件下照射的多层 MoTe2 光电晶体管的光响应。 一 我 sd 与 V V 处的 sd 曲线 随着照明功率的增加，bg =0 V。 b 我 sd 与 V V 处的 sd 曲线 随着照明功率的增加，bg =5 V。 c V OC 和 I SC 作为照明功率的函数。 d 分别加载在源极和漏极上的偏置电压的输出电流

为了揭示光响应的机制，特别是光伏响应，我们进行了扫描光电流显微镜（SPCM）研究，这有助于获得空间电位分布并分析空间分辨的光响应。 SPCM 是在环境条件下使用自制的扫描光电流设置执行的。 SuperK EXTREME 超连续谱白光激光器提供光激发。其波长范围为 400 至 2400 纳米。使用 SuperK SELECT 多线可调滤光片可调节波长的光束使用 20 倍物镜聚焦在设备上。振镜定位系统用于使激光束扫描器件以获得光电流图。反射光和光电流由电流前置放大器和锁相放大器记录，斩波频率为 1 KHz。

图 3 显示了 D1 的扫描光电流，激发波长为 1200 nm。从反射图像得出的激光光斑直径约为 4.4 μm（参见附加文件 1：图 S7）。图 3a 显示了光学图像以及电气设置。 我 PC 测量在短路条件下进行，其中源电极接地且 I PC 从漏电极收集。从源极流向漏极的电流为正。图 3b 显示了在栅极电压 (V bg) 分别为 - 5、0 和 5 V。可以看出，短路I 在 MoTe2 和电极之间的界面附近，具有相反极性的 PC 很强。当 V bg 从 − 5 变为 0 V，I PC 模式保持不变，但强度降低。 V bg 进一步增加到 5 V； 我 PC不仅可以切换极性，最大I的位置 PC 也远离接触界面而进入渠道。图 3c 显示了 I 取自图 3b 中 V 处的黑色虚线的 PC 配置文件 bg =− 分别为 5、0 和 5 V。它清楚地表明 I PC 在 MoTe2 和电极之间的界面附近在 V 处有一个宽的强度峰 bg =− 5 和 0 V，而峰值移动到距离接触界面约 3 μm 的通道中并变窄。

作为栅极电压函数的 D1 的空间分辨光电流图像。 一 光学图像和电气设置。 b V 的空间分辨光电流图像 bg =− 分别为 5、0 和 5 V。 c 我 从图 3b 中的黑色虚线收集的 PC 配置文件。 d V 对应的电位分布 bg =− 分别为 5、0 和 5 V。所有图中的比例尺均为 5 μm

我的存在 PC 峰值表明在短路条件下存在潜在的阶跃。根据 I PC 分布，我们沿设备通道绘制相应的电位分布，如图 3d 所示。在 V bg =− 5 和 0 V，电位阶跃靠近 MoTe2 和电极之间的接触界面，并在 V 处进入通道 bg =5 V。根据之前的研究[41]，Au 电极接触引入了 p 掺杂并在接触部分固定了 MoTe2 的费米能​​级。因此，随着沟道中的费米能级被栅极电压调制，在电极/MoTe2 界面附近形成了电位阶跃。在 V bg =0 V，弱I 观察到 PC，它从电极流向 MoTe2 通道。这意味着光激发电子漂移到附近的电极，空穴到 MoTe2 通道。在 V bg =− 5 V，MoTe2 通道中的空穴密度增加，并在电极/MoTe2 界面附近引起更大的电位阶跃。光激发电子-空穴对可以有效分离，I 电脑增加。当 V bg =5 V，更多的电子被注入 MoTe2 通道，在通道中形成势阱。由于电极的静电作用，电位阶跃远离电极而出现在通道中。光激发的电子漂移到 MoTe2 通道，空穴流向附近的电极。 我 与 V 相比，PC 改变方向 bg =− 5 和 0 V。

图 4 显示了空间解析的 I 不同V的PC sd 为 V bg =0 和 5 V，分别。图 4a 显示了光学图像以及电气设置。 V sd 加载在源电极上，I PC 从漏电极收集。从源极流向漏极的电流为正。图 4b 显示了 I PC 作为 V 的函数 sd 在 V bg =0 V。当 V sd =0、− 0.01 和 0.01 V，强 I PC发生在MoTe2/电极界面附近，然后随着V向通道中心移动 sd 增加到 0.1 V。在 V 处观察到类似的趋势 bg =5 V 作为 V sd 增加，如图 4c 所示。图 4d 显示了一个清晰的 I 设备通道中心的 PC 峰值为 V sd 增加到 0.5 V。I 沿图 4a 中黑色虚线截取的 PC 配置文件如图 4e、f 所示，清楚地显示了 I PC 变化趋势为 V sd 增加。它们都表示最大 I PC 在短路条件下或带有小 V 的接触界面附近产生 sd 有偏见。当偏置电压增加时，光电流峰值向器件沟道中心移动。

作为 V 函数的 D1 的空间分辨光电流图像 标准差。 一 光学图像和电气设置。 b V 的空间分辨光电流图像 bg =0 V 和 V sd =− 0.1、0.01、0、0.01 和 0.1 V。 c V 的空间分辨光电流图像 bg =5 V 和 V sd 从 − 0.1 到 0.1 V。d V 的空间分辨光电流图像 bg =5 V 和 V sd =0.5 V。e 我 V 上的 PC 配置文件 bg =0 V 和 f 我 V 上的 PC 配置文件 bg =5 V 沿图 4a 中的虚线截取。所有图中的比例尺均为 5 μm

基于这些发现，我们知道，由于金属触点掺杂 MoTe2，在电极/MoTe2 界面附近形成的电位阶跃在短路条件下或与小V sd 有偏见。因此，我 由于MoTe2-source的接触界面较大，MoTe2-source处的PC大于MoTe2-drain处的PC，且净电流不为零，而非零净电流小于I sd 在 V bg =− 5 和 0 V（导通状态），并且大于 V bg =5 V（处于关闭状态）。因此，我们观察到清楚的I V 处的 SC bg =5 V，如图 2b 和附加文件 1 所示：图 S6(b)–(f)。因此，I SC 和相应的 V OC 是电位阶跃和非对称接触的结果。此外，我们制造的 D2 样品具有更不对称的接触横截面，如附加文件 1：图 S1 中所示，与 D1 相比。它显示了类似的光伏响应，具有 V V 时 OC 高达 150 mV bg =5 V，照明激光波长为 637 nm。当照明波长变为 830、940、1064 和 1312 nm 时，D2 在 V 处显示出类似的光伏响应 bg =5 V（参见附加文件 1：图 S6）。我们还制造了其他四个设备，如附加文件 1：图 S8 所示，它们展示了与 D1 和 D2 中显示的行为类似的行为。这些数据进一步证实了多层 MoTe2 光电晶体管的光伏响应是由 MoTe2 源电极和 MoTe2 漏电极之间的不对称接触截面造成的。

最后，我们测试了多层 MoTe2 光电晶体管的光响应时间和光谱范围。图 5a 显示了 V 处的时间分辨光电流 bg =5 V 和 V sd =0 和 1 V，分别是使用电流前置放大器和示波器记录的。激发激光是波长为 2 毫秒、波长为 637 纳米的方波。在 V 下收集的电流 sd =0 和 1 V 表示相反的方向，这与图 2b 中给出的数据一致，是 V 之间差异的结果 OC 和 V 标准差。光响应的上升时间和下降时间定义为总光电流的 10% 到 90% 之间的时间。如所见，上升时间 \( \left({\tau}_{\mathrm{rise}}^0\right) \) 为 20 μs，下降时间 \( \left(\ {\tau}_{\mathrm {fall}}^0\ \right) \) 在 V 处为 127 μs sd =0 V，上升时间 \( \left({\tau}_{\mathrm{rise}}^1\right) \) 为 210 μs，下降时间 \( \left({\tau}_{ \mathrm{fall}}^1\right) \) 在 V 处为 302 μs sd =1 V，均大于 V sd =0 V。这是因为光电流产生的机制不同。在 V sd =0 V，在电极/MoTe2界面附近产生电位阶跃主导的光电流。在 V sd =1 V，在器件通道中产生光电流，光激发的载流子必须通过通道到达电极，这比在电极/MoTe2界面附近产生需要更长的时间。因此，该器件在 V 处显示出更长的光响应时间 sd =1 V 比 V sd =0 V。除了在可见波段工作之外，多层 MoTe2 光电晶体管在近红外波段具有光响应。图 5b 显示其光响应可以从 1200 扩展到 1550 nm。由 SuperK EXTREME 超连续谱白光激光器提供的光激发使用光斑直径为 4.4 μm 的 20 倍物镜聚焦在设备通道中心。数据表明多层MoTe2光电晶体管可用于通信频段。

多层 MoTe2 光电晶体管的光响应时间和光谱范围。 一 V 的时间分辨光电流 bg =5 V 和 V sd =0 V（黑线）和 1 V（红线）。 b 不同光激发波长下的光响应

结论

总之，我们制造了具有非对称接触形式的空气稳定 p 型多层 MoTe2 光电晶体管。使用不同栅极和源极 - 漏极电压下的扫描光电流研究其光响应，这有助于揭示空间电位分布。结果表明，由于金属触点对 MoTe2 的掺杂，在电极/MoTe2 界面附近形成的电位阶跃在短路条件下或以较小的V sd 有偏见。当 MoTe2 源极和 MoTe2 漏极电极之间存在不对称接触截面的电位阶跃时，净电流不为零。当偏置电压V sd 高于电位阶跃，V sd 主导光激发电子-空穴对的分离，而 I PC 峰值出现在设备通道的中心。此外，MoTe2 光电晶体管在短路条件下显示出比具有更高偏置 V 更快的响应 sd 在亚毫秒内，其光谱范围可以扩展到 1550 nm 的红外端。

方法/实验

背栅多层 MoTe2 光电晶体管的制造方法如下。首先，在 300-nm SiO2/p ⁺ 上对源极、漏极和栅极进行图案化 -Si 衬底使用标准 UV 光刻技术，然后选择性蚀刻栅电极下方的 300 nm SiO2 和 5 nm/100 nm Cr/Au 薄膜的电子束蒸发。其次，在另一个 300-nm SiO2/p ⁺ 上制备多层 MoTe2 样品 -Si 衬底，通过机械剥离 mm 尺寸的半导体 2H-MoTe2 单晶，使用 TeCl4 作为传输剂在 750 至 700°C 的温度梯度下通过化学蒸汽传输生长 3 天。最后，使用聚乙烯醇 (PVA) 作为介质将制备的多层 MoTe2 样品转移到图案化的源漏电极上。 PVA 溶解在 H2O 中并用异丙醇冲洗。通过光学显微镜识别多层 MoTe2 样品，并使用 SPA-300HV 原子力显微镜 (AFM) 表征相应的厚度。拉曼信号由 LabRAM HR 拉曼光谱仪收集，使用 514 nm 波长激光激发在背散射配置中，使用 100 × 物镜。

通过将 Agilent B1500A 半导体分析仪与 Lakeshore 探针台相结合，可以执行 637 nm 激光激发的电气特性和光响应。激光使用光纤照射到设备上，光斑尺寸大于 200 μm。使用 DL1211 电流前置放大器和 Keysight MSOX3024T 示波器记录时间分辨光电流。空间分辨光电流是使用自制装置进行的。激发激光由 SuperK EXTREME 超连续谱白光激光器提供，并配有 SuperK SELECT 多线可调滤光片以调节波长。使用 20 倍物镜将光聚焦到设备上，并使用 SR570 进行斩波。反射光和光电流由DL1211电流前置放大器和SR830锁相放大器记录。

缩写

二维：

二维

2H-MoTe2 :

2H型二碲化钼

原子力显微镜：

原子力显微镜

FET：

场效应晶体管

I 电脑：

光电流

I SC :

短路电流

I 标准差：

源漏电流

PVA：

聚乙烯醇

TMD：

过渡金属二硫属化物

V 背景：

背栅电压

V 超话：

开路电压

V 标准差：

源漏电压

τ 秋天：

秋季时间

τ 上升：

上升时间