含 558 环新型二维碳同素异形体热导率：分子动力学洞见

摘要

本研究利用逆向和非平衡分子动力学模拟，探究两种新提议二维碳同素异形体——八边形-五边形石墨烯线性 (OPG-L) 和八边形-五边形石墨烯锯齿 (OPG-Z) 的热输运。热导率 (TC) 随样品尺寸稳步增长；外推至无限长度得 OPG-L 310–332 W m⁻¹ K⁻¹、OPG-Z 247–228 W m⁻¹ K⁻¹。与石墨烯 (≈3000–5000 W m⁻¹ K⁻¹) 相比，较低 TC 源于声子群速度和平均自由程降低。温度和拉伸应变系统性抑制 TC，为热管理应用提供可调性。

引言

金刚石、碳纳米管、石墨烯等碳同素异形体以卓越热导率著称，单壁碳纳米管和石墨烯达数千 W m⁻¹ K⁻¹。近年理论工作揭示众多二维碳网络——炔烯、八石墨烯、T-石墨烯、H-net——各具独特环结构和有前途电子或力学性质。Su 等提出两种能量有利、动力学稳定的由八边形和五边形组成的二维片层 (558 环)。这些结构 OPG-L 和 OPG-Z 形成能分别为 0.31 和 0.34 eV/原子，远低于炔烯 (0.76 eV/原子)，并表现各向异性电子行为。然而其热耗散特性未被探索，激励本研究。

模型与方法

OPG-L（图 1a）和 OPG-Z（图 1b）原子模型由重复 558 条带构建，手性类比石墨烯（扶手椅和锯齿）。LAMMPS 配合修正优化 Tersoff 势函数精确描述 C-C 相互作用。获得平衡晶格常数（OPG-L: OA=3.63 Å, OB=9.38 Å；OPG-Z: OA=6.78 Å, OB=5.04 Å）与先前第一性原理结果一致。

逆向非平衡分子动力学 (rNEMD) 计算 TC。0.25 ns Nosé-Hoover 300 K 平衡后，沿热传递方向将样品分 50 个薄层。冷薄层最热原子与热薄层最冷原子交换动能，产生稳定热流。由此温度梯度通过傅里叶定律得 TC：\[ \kappa = \frac{J}{2A\,\partial T/\partial L} \] 因子 2 考虑双向热流，厚度取 0.34 nm（石墨烯层间距）。

平衡分子动力学 (EMD) 用 Green-Kubo 形式计算。运行 TC 从热流自相关函数获取，1–2 ns 相关时间平均得无限尺寸值。

结果与讨论

尺寸效应：TC 随有效样品长度 (L_eff = L/2) 单调增加。50 nm OPG-L (锯齿) 和 OPG-Z (锯齿) TC 分别为 125 和 94 W m⁻¹ K⁻¹；1000 nm 时升至 296 和 236 W m⁻¹ K⁻¹。κ⁻¹ 对 L_eff⁻¹ 线性拟合外推无限尺寸 TC：OPG-L 310–332 W m⁻¹ K⁻¹，OPG-Z 247–228 W m⁻¹ K⁻¹，与 EMD 结果（OPG-L 313–344，OPG-Z 261–233 W m⁻¹ K⁻¹）高度一致。

温度效应：200–500 K 范围 TC 因增强 Umklapp 散射而下降。300 K 至 500 K TC 下降 36–42%。相对电导率遵循石墨烯趋势，确认二维晶格声子-声子散射普适性。

应变效应：沿热传递方向单轴拉伸应变单调抑制两同素异形体 TC。10% 应变下 TC 降低达 49%（OPG-L 锯齿）和 31%（OPG-Z 扶手椅）。振动态密度 (VDOS) 分析揭示面内模式显著声子软化，解释热输运减弱。

力学性能：单轴拉伸下 OPG-L 和 OPG-Z 杨氏模量分别 538–648 GPa 和 492–550 GPa，接近炔烯但低于完美石墨烯。极限应变分别达 17.2%（OPG-L 锯齿）和 8.7%（OPG-L 扶手椅），显示稳健而对应变敏感行为。

结论

通过全面 rNEMD 和 EMD 模拟，量化了 OPG-L 和 OPG-Z 尺寸、温度、应变对 TC 的依赖性。其电导率显著低于石墨烯，因声子速度和平均自由程降低，却可通过应变工程调控。这些洞见确立 OPG-L 和 OPG-Z 作为微纳器件定制热管理的有前途候选材料。

缩写

558

五-五-八元环

OPG-L

八边形和五边形石墨烯线性

OPG-Z

八边形和五边形石墨烯锯齿

rNEMD

逆向非平衡分子动力学

TC

热导率

VDOS

振动态密度