圆偏振光照射下金纳米二聚体等离子体增强自旋-轨道动力学

摘要

理论研究两个光学结合纳米粒子组成的金（Au）纳米二聚体在左旋圆偏振（CP）光照射下的光机械响应，入射光为平面波或聚焦高斯光束。采用多重多极（MMP）法计算光学力和力矩，揭示扭曲电磁场的纵向和横向自旋-轨道耦合（SOC）。远程相互作用中，二聚体在介质中波长近乎整数倍的粒子间距处表现出稳定平衡轨道，每个纳米粒子获得独立自旋力矩。平面波驱动自旋和轨道旋转与入射光手征性相同，而聚焦高斯光束可产生负轨道力矩，导致二聚体以相反于光手征性的方向轨道运动；横向自旋力矩也显著增强。近程区域，光学吸引导致螺旋轨迹并最终碰撞。远近程相互作用转换发生在介质中约半波长处。这些发现阐明等离子体增强SOC在纳米操控中的作用，为光学镊子等技术中控制纳米二聚体动力学提供途径。

背景

光学结合——两个微粒或纳米粒子通过散射光干涉稳定捕获——在线偏振（LP）照射下被广泛研究[1-6]。结合对平衡间距通常对应介质中波长整数倍，二聚体与偏振方向垂直排列。近年CP平面波实验显示二氧化硅纳米二聚体纵向自旋和轨道旋转手征性与入射光一致[11]，而聚焦CP高斯光束可诱导负轨道力矩，反转旋转方向[12-14]。单粒子自旋率高达3.5 kHz在CP高斯光照射金纳米粒子上测得[15-18]。这些观察凸显纵向和横向SOC在结构光场中的重要性[19-34]，特别是等离子体Au或Ag粒子近场中集体电子运动放大效应[28-31]。

本工作将理论框架拓展至衬底支撑的金纳米二聚体，在左旋CP高斯光束照射下研究。衬底将粒子限制在焦平面并消除界面反射（水类折射率）。采用MMP法计算电磁场，推导光学力和力矩，揭示SOC驱动的二聚体动力学并识别负轨道力矩条件。

方法

图1描绘几何结构：两个相同Au纳米球（半径=100 nm）置于衬底上，从上方垂直入射左旋CP光束照射。粒子中心间距为d，光束腰宽w₀，焦平面与纳米球中心重合。平面波和高斯光束电场见附录。因衬底折射率匹配周围水，无反射发生；衬底仅约束粒子运动于焦平面。

粒子j（j=1,2）光学力源自时间平均麦克斯韦应力张量：

F^j = ∫_{S_j} T·n dS (1)

n为表面S_j外法向量，

T = ½Re{εEĒ + μHḢ - ½(εE·Ē + μH·Ḣ)I} (2)

所有场为外部总场。圆柱坐标系中径向分量F_r指示吸引或排斥，方位角分量F_θ决定轨道旋转方向。光轴纵向轨道力矩为F_θ·d/2。

粒子j自旋力矩从角动量通量得出：

M^j = ∫_{S_j} x^j × T·n dS (3)

x^j = x - x_c^j为相对粒子中心位置。纵向分量M_z驱动绕光轴自旋；横向分量M_r和M_θ源自焦平面扭曲场。800 nm处Au介电常数为(-24.062, 1.507)[38]。

结果与讨论

评估水中两个100 nm Au纳米球在25 MW/cm²左旋CP平面波或聚焦高斯光束（λ=800 nm，w₀=500 nm）照射下的力和力矩。粒子可在焦平面自由移动。图2a（平面波）和2b（高斯光束）绘制F_r和F_θ随粒子间距d变化。平面波下F_r在稳定平衡间距d₁=603 nm和d₂=1204 nm处过零且斜率为负，指示光学弹簧将粒子保持在介质中波长整数倍（d_m=mλ/n）。高斯光束产生稍小平衡距离（585 nm和1131 nm）因额外梯度力。

这些轨道上方位角力F_θ产生轨道力矩F_θ·d/2。平面波下F_θ>0，二聚体焦平面内逆时针旋转，匹配光手征性。相反高斯光束产生F_θ<0，导致负轨道力矩和顺时针旋转——与入射手征性相反——符合实验观察[12-14]。此反转源于高斯光束扭曲电磁场[23]。用斯托克斯定律，终端轨道速度v_T=F/(6πηr)，η=0.001 kg·m⁻¹·s⁻¹。F_θ=-4 pN时d=585 nm，角速度约-7 kHz，匹配银二聚体实验测得-4 kHz旋转[12]。近程区域（d<291 nm）径向力变负将粒子拉拢；螺旋轨迹导致最终碰撞，如图2c,d二维流线图所示。图3显示两种照射类型下自旋力矩M_r、M_θ、M_z随d变化。纵向自旋力矩M_z在两种情况下均保持入射CP光手征性。横向自旋力矩在高斯光束下显著增大，在第一稳定平衡轨道（585 nm）附近峰值。应用球体自旋斯托克斯定律，终端角速度ω_T=M/(8πr³η)，得自旋率~10 kHz量级，符合单Au纳米粒子实测3.5 kHz[15]。结果表明二聚体轨道和自旋运动通过扭曲近场SOC紧密耦合。图4探讨光束腰宽对轨道和自旋力矩影响。w₀减小时负轨道力矩幅度增大，在w₀≈1150 nm转折点F_θ=0。同时横向自旋力矩增长而纵向自旋力矩减小。此行为凸显光束聚焦调控SOC作用：更紧聚焦增强场畸变，放大自旋角动量卷曲，从而增大负轨道力矩和横向自旋。总之，观察到的负轨道旋转和显著横向自旋源于光场自旋角动量卷曲，与光束固有轨道角动量无关。轨道和自旋运动手征性均遵循入射光手征性，为控制纳米二聚体动力学提供可控手柄。

结论

金纳米二聚体在圆偏振照射下的理论研究揭示：远程光学结合在整数倍波长处建立稳定平衡轨道，每粒子获得自旋和轨道力矩。聚焦CP高斯光束可通过产生负轨道力矩反转轨道旋转方向，同时随光束腰宽缩小增强横向自旋力矩。近程区域相互吸引驱动螺旋轨迹导致碰撞。远近程相互作用转换发生在介质中约半波长处。这些发现阐明等离子体增强SOC在纳米系统中的机制，为光学镊子、光子电路及相关纳米技术中操控纳米二聚体运动提供实用路径。

未来工作将考察光学自旋/轨道力矩与电磁场局域角动量密度关联，并拓展分析至超材料扭曲近场[40-43]。

缩略语

CP:

圆偏振

EM:

电磁

LH:

左旋

LP:

线偏振

MMP:

多重多极

MP:

微粒

NP:

纳米粒子

SOC:

自旋-轨道耦合