在具有极大增强的局部电场的可见区域中由空心等离子体效应产生的全向吸收器

背景

表面等离子体共振 (SPR) 是贵金属和介电材料界面处电子的相干振荡，能够提高贵金属的光吸收效率 [1]。如今，基于 SPR 的吸收体已与各种等离子体系统进行了广泛的研究，包括光栅阵列 [2,3,4,5,6,7,8,9]、金属纳米粒子 [10,11,12,13,14 ,15,16,17,18,19,20,21] 和金属薄膜中的纳米孔 [22,23,24,25]。通过改变结构的形状、尺寸、材料以及介电环境等几何和物理参数，可以有效控制和改善可见光区的吸收特性。一般来说，传播表面等离子体（PSPs）和局域表面等离子体（LSPs）都属于SPR。金属纳米粒子通常伴随着 LSPs 效应，而金属薄膜上的穿孔可以诱发 PSPs 效应和空隙等离子体 (VP) 效应。 VP 是一种与纳米孔结构相关的 LSP，它可以维持类似于金属纳米粒子的电磁偶极共振 [26, 27]。基于纳米孔阵列的吸收体中的 PSPs 效应不仅可以消除一维金属光栅基吸收体中偏振敏感的缺点，而且可以使用较大的纳米图案特征尺寸在可见光区实现近乎完美的吸收。到基于纳米颗粒阵列的设备。考虑到上述优点，纳米孔阵列结构中PSPs效应的吸收机制已被广泛研究和报道[22,23,24,25]。然而，PSP 效应引起的吸收由于其固有机制 [28] 对入射角非常敏感，这降低了吸收器的整体吸收效率。相比之下，VP 效应引起的吸收对入射光的角度和偏振不敏感。同时，由于它对周围的介电常数很敏感，因此可以通过改变环境材料来调整共振吸收峰的位置，显示出区分周围材料折射率的潜力。因此，对VP效应进行系统研究是非常有意义的[25, 29,30,31,32]。尽管如此，VP诱导的吸收效率通常低于其他效应，例如金属-绝缘体-金属（MIM）结构中的法布里-珀罗（FP）效应。

本文系统地研究了一种广角高效吸收体，该吸收体由穿孔金属膜和用介电层分隔的接地金属平面组成。间隔层中的 FP 共振和纳米孔中的 VP 效应的结合和相互作用使吸收效率高达 99.8%。此外，VP 效应引起的吸收峰可以通过修改结构或物理参数来控制，例如穿孔金属膜厚度、纳米孔阵列的周期和环境折射率。此外，共振波长的位置对方形纳米孔的边长和光的入射角不敏感。值得一提的是，所提出的设备还可以用作检测环境折射率的传感器，可以获得 3.16 的品质因数 (FOM)（与传统金属纳米颗粒 [33, 34] 兼容） .这项工作的结果可以扩大吸收机制的范围，并可能为设计在太阳能电池、光电探测器和热发射器等具有潜在应用的吸收体提供一种新方法。

方法

设计的吸收体的结构如图 1 所示，它包含一个磨成方孔阵列的顶部银层、一个氧化铝 (Al2O3) 中间层和一个底部银层。每层的厚度表示为h 1、h 2、h 3 分别 (h 3 被假定为远大于银的趋肤深度，从而防止光从底部银层传输）。顶层方孔的周期和边长表示为p 和 w ， 分别。洛腾茨-德鲁德模型用于描述银的光学常数 [35]。 Al2O3的折射率设为n d =1.76。有限差分时域 (FDTD) 方法已被用于研究结构的光学特性。在所有计算中，模拟区域设置为200 × 200 × 2000 nm ³ 在三个维度上（其中 200 nm 是晶格周期）。在 x 中设置周期边界条件 - 和 y 方向，并且在 z 中设置了完美匹配层 (PML) -方向。足够小的网格（1 × 1 × 1 nm ³ ) 用于计算具有高空间分辨率的吸收效率和电场分布。我们将模拟时间设置为 1000 fs，以确保场在模拟结束前完全衰减。

所提出的基于纳米孔阵列的吸收器示意图

结果与讨论

不失一般性，几何参数设为p =200 nm, w =60 nm, h 1 =20 nm，h 2 =250 nm，并且h 3 =200 纳米。我们首先假设平面波垂直入射到结构上。图 2a 中的黑线表示计算的吸收响应。与顶层没有周期性纳米孔阵列的FP吸收剂相比，在635 nm附近出现了一个新的吸收峰，吸收效率高达99.8%。为了理解这个新吸收峰的起源，计算了三层不同组合以及 20 纳米厚的银膜的吸收光谱，并显示在图 2b 中。在没有底部反射银层的情况下，由于底部界面反射相位的变化和能量泄漏，对应于 FP 共振的峰向更长的波长移动并且呈现低吸收效率（见图 2b；TL + ML）通过传输。当中间层被移除时，FP 共振峰最终消失，新的吸收峰显示出从 635 到 482 nm 的大蓝移（见图 2b；TL）。巨大的蓝移与去除中间层时环境介电材料的折射率转变有关。当纳米孔阵列被进一步去除时（见图 2b；平面 20 nm 厚的银膜），482 nm 附近的尖锐吸收峰消失。因此，位于 635 nm 处的新吸收峰与顶部金属层中的纳米孔相关，其中峰位置和吸收效率通过 VP 共振和 FP 共振的耦合而改变。新峰也对环境材料的折射率敏感，这暗示它与等离子体效应（PSP 或 VP）有关。为了进一步确认新吸收峰的机制，进行了数值计算以分析设计结构的可能的 PSPs 模式。结果表明，银/电介质界面PSPs (0, 1)模式的最大共振波长为480 nm，远小于635 nm处的共振吸收峰。因此，我们认为新的峰值源于纳米孔的VP效应。

一 与顶层没有纳米孔的 FP 吸收器相比，所提出的基于纳米孔阵列的吸收器的计算吸收光谱。 b 使用三层的不同组合以及 20 nm 的银计算吸收光谱。 TL，顶层； ML，中间层； BL，底层

吸收峰位置对入射角的依赖性可以进一步为区分 PSP 和 VP 效应之间的吸收机制提供有力的证据。为了了解 VP 效应的色散并加强我们之前的解释，我们从数值上检查了 VP 模式的角度相关色散。所提出的用于横向电 (TE) 和横向磁 (TM) 极化的吸收器的计算吸收等值线分别绘制在图 3a 和 b 中，作为波长和入射角的函数。对于TE偏振，当入射角θ 增加，VP 吸收峰没有移动，而其他三个 FP 共振吸收峰向较短的波长移动。 FP谐振的峰移可以通过以下谐振条件（中间介质层的驻波条件）来理解：

其中 φ 1 和 φ 2 是顶部和底部腔界面的相移和 m 是一个整数。此外，对于 TM 偏振，随着入射角的增加，VP 吸收峰显示出轻微的红移。三个 FP 共振吸收峰呈现蓝移，这与 TE 极化相同。为了阐明VP共振模式引起的吸收机制，我们认为VP共振模式引起的吸收包括两个过程。第一个过程是由入射光引起的 VP 共振模式的激发。当纳米孔结构的固有共振频率与入射光的频率相同时，界面处传导电子的振荡与入射光的偏振和角度无关。然后，第二个过程是由FP腔调制的“共振偶极子”的辐射。由于激发和辐射均与偏振和入射角无关，因此VP共振模式诱导吸收峰位置在入射角和偏振范围内均保持不变。

所提出的基于纳米孔阵列的吸收器的计算吸收轮廓作为波长和入射角的函数：a TE 和 b TM 极化。此处，吸收体的结构参数设为p =200 nm, w =60 nm, h 1 =20 nm，h 2 =250 nm，并且h 3 =200 nm

吸收峰的电磁场分布可以更深入地了解 FP 和 VP 共振的吸收性质。各种吸收峰值波长的计算空间电场（上图）和磁场（下图）分布在图 4（光的法向入射）中给出。对于FP共振模式（372 nm、546 nm和1113 nm），电场和磁场在中间层被限制和增强，并根据特定的模式形成不同的共振阶次。通过电场和磁场模式，观察到一阶谐振模式位于 1113 nm，二阶谐振模式位于 546 nm，三阶谐振模式位于 372 nm。相比之下，对于 635 nm 处的 VP 模式，电场大大增强并集中在孔的边缘，如图 4c 所示。与入射光相比，最大电场强度|E | ² “热点”的数量增加了 2284 倍。强烈增加的电场强度有利于大量潜在应用。此外，磁场分布表明磁场主要限制在顶腔界面附近，与 VP 模式的局部特征一致（见图 4g）。

计算出的电场空间分布 (a –d ) 和磁性 (e –h ) 法向光入射场。入射光的波长为 372 nm (a , e ), 546 nm (b , f ), 635 nm (c , g ), 和 1113 nm (d , h ）。黑色虚线表示结构的横截面。这里，结构体的参数设置为p =200 nm, w =60 nm, h 1 =20 nm，h 2 =250 nm，h 3 =200 nm，且ε 2 =3.1

在某些条件下，FP 和 VP 谐振可能会相互耦合，从而产生很强的混合模式特性。为了表明 FP 和 VP 共振之间的耦合，吸收响应对厚度的依赖性 h 通过连续调谐h研究中间介质层的2 2 从 20 到 500 nm。结果如图 5a 所示。随着介电层的厚度变厚，FP谐振模式的波长增加（黑色虚线），与方程的预测一致。 (1).一旦 FP 谐振波长与 VP 谐振波长（白色虚线）重叠，FP 和 VP 谐振模式就会耦合成混合 FP-VP 谐振模式。值得注意的是，VP谐振模式在某些条件下接近FP谐振模式时可能会消失。在没有 VP 共振模式的情况下，强吸收发生在 FP 腔共振处，这也对应于从顶部银层反射的光（具有额外的相位半波损失）与从反射层反射的光之间的相消干涉底部银层。当FP共振模式的波长接近VP共振模式时，光首先被纳米孔结构吸收，引起银纳米孔附近导带电子的集体振荡。之后，作为振荡偶极子，纳米孔可以向上和向下发射辐射。向上的光将与向下的光的反射分量（由底部银层反射）相长干涉。因此，当VP谐振模式与FP谐振模式重合时，出射光的相消干涉可以转换为相长干涉。这种情况导致强烈反射和图 5a 中没有吸收（参见白色虚线上的蓝色区域）。还观察到，当介电层厚度 h 2小于50 nm，VP诱导吸收效率较低，波长呈现红移。当介质厚度h 2 显着降低，通过镜面金属界面的 VPs 的图像将与顶部金属层的 VPs 耦合，导致镜面耦合模式能量降低和共振波长增加。现有文献[36, 37]也证明了较强的镜耦合效应引起的吸收峰红移。还研究了所提出的吸收器对不同厚度的顶部金属层厚度的吸收响应，如图 5b 所示。显然，通过改变顶层厚度可以很容易地调整由 VP 效应共振引起的吸收峰的波长。由于顶部金属层厚度h 1 减小，吸收峰出现明显的红移，表明 VP 模式易受顶层厚度的影响。此外，随着顶部金属层厚度的减小，第二FP模式显示出轻微的红移，吸收峰的幅度逐渐减小。与第二个 FP 共振模式相关的这一特征类似于没有纳米孔阵列的纯三层吸收体 [38]。然而，当顶层厚度减少到h 1 =10 nm，存在明显的峰分裂（600 nm左右），这在纯三层吸收体中是不存在的。

一 所提出的基于纳米孔阵列的吸收器的计算吸收轮廓作为波长和间隔层厚度的函数 h 2.黑色虚线代表FP谐振，白色虚线代表VP模式。插图显示了顶部金属层相对于镜面金属界面（白色虚线）的图像（虚线矩形）。 b 所提出的基于纳米孔阵列的吸收器的计算吸收取决于 h 1 从 10 到 30 nm 变化。 c 所提出的基于纳米孔阵列的吸收器的计算吸收轮廓作为 w 的函数 与 p =200 nm。 d 所提出的基于纳米孔阵列的吸收器的计算吸收轮廓作为 p 的函数 与 w =60 nm

还计算了纳米孔对 VP 特性的几何影响。在图 5c 中，空穴晶格的周期 p 固定在 200 nm 和孔宽度 w 从 50 到 150 nm。对于 FP 吸收峰，当 w 1113 nm处的一阶模共振出现红移，而546 nm处的二阶模和372 nm处的三阶模的位置几乎保持不变。此外，随着w的增加，VP效应也出现红移。 ，因为电子在空隙的两侧之间振荡时会经历更长的时间（当空穴宽度 w 足够大，两个空隙之间的近场耦合也会出现[39]）。在图 5d 中，绘制了晶格周期对 VP 效应吸收特性的影响。在这里，w 固定在 60 nm 和 p 从 100 到 500 nm。对于 FP 共振吸收峰，当 p 增加，当 p 时，1113 nm 处的一阶共振模式显示红移 小于 200 nm 并且在 p 时保持不变 大于 200 nm。较小的 p 的红移 (p <200 nm) 是由于顶层的有效介质折射率随 p 而变化 （或纵横比 w ² /p ² ）。但是，当 p 大于200 nm，有效介质折射率几乎不受小孔径的影响。当 p 时，546 nm 处的二阶共振模式和 372 nm 处的三阶共振模式没有显示偏移 变化。对于第二种 FP 模式，当 p 大于 300 nm，会出现多个窄吸收峰，这可以归因于 PSPs 效应。当考虑到 VP 吸收峰 (~ 635 nm) 时，观察到红移并且吸收效率随着 p 而变小 成长。对于基于纳米颗粒阵列的吸收体，也观察到了类似的现象，红移源于长程偶极相互作用 [40]。此外，我们还发现 VP 共振的强耦合可能会抑制附近的 FP 效应。在 w 的情况下观察到这种现象 大于 100 nm 或 p 小于 150 nm，如图 5c 和 d 所示。一般来说，随着w的增加，VP吸收峰红移。 或 p .

由于 VP 模式被限制在纳米孔附近，因此由 VP 效应引起的吸收峰的位置取决于孔中的材料折射率。这种效应可用于构建用于区分周围介电常数的传感器。纳米孔中各种材料折射率的反射光谱已计算并绘制在图 6a 中。周围的折射率从 n 变化 =1.332（水）到 n =1.372（微量葡萄糖溶液），间隔Δn =0.01。 FP 共振吸收峰几乎与周围的折射率无关。相反，就像 LSP 的特性一样，VP 吸收峰显示出对材料周围折射率的依赖性。为了测量等离子体传感器的性能，可以使用一个称为品质因数 (FOM) 的量。 FOM 定义为灵敏度 S λ 除以线宽Γ;在这里，S λ 通常简单地表示为 Δλ /RIU（每单位折射率变化）和 Γ 是半高全宽 (FWHM)。在计算中，我们使用更精细的微分商与 Δn =0.01 对于 n =1.332, n =1.342, n =1.352，并且 n =1.362。图 6b 显示，就每个折射率单位的波长偏移而言，最大灵敏度是 ≈ 186 nm/RIU。在我们的例子中，VP 模式的谐振线宽≈ 59 nm，它导致最大 FOM ≈ 3.16。我们工作中的 FOM 值与报道的基于金属纳米粒子的器件 [33, 34]（实验 FOM =0.8-5.4）以及最近报道的理论 FOM 值为 2 的金属光栅结构兼容 [41]。然而，这远低于高度复杂的纳米结构所取得的理论结果[42, 43]。

一 所提出的基于纳米孔阵列的吸收体的法向入射反射光谱与孔的折射率 (n ) 从 1.332 变为 1.372。结构和材料参数设置为h 1 =20 nm，h 2 =250 nm，h 3 =200 nm，ε 2 =3.1，p =200 nm，并且 w =60 nm。 b 反射倾角的位置和计算的 FOM 作为孔折射率的函数 (n =1.332–1.362)

结论

总之，我们使用FDTD方法系统地研究了基于纳米孔阵列的三层吸收器中的VP效应。通过 VP 效应，在共振波长处可以实现高达 99.8% 的高吸收效率和强烈增强的电场强度（增强 2284 倍）。高吸收效率还得益于 FP 和 VP 模式之间的杂交。通过模拟，证明了VP效应对光偏振和入射角的强度，并研究了VP效应对结构参数的依赖性。此外，VP 模式拥有 3.16 的最大 FOM 值，这可能有助于构建用于检测环境介电常数的等离子体传感器。本文提出的系统研究突出了基于VP效应的吸收机制的空白，并提出了一种高效多功能吸收器的新设计。

缩写

FDTD：

有限差分时域

FOM：

品质因数

FP：

法布里-珀罗

LSP：

局部表面等离子体

MIM：

金属-绝缘体-金属

PML：

完美匹配层

PSP：

传播表面等离子体

SPR：

表面等离子体共振

TE：

横向电动

TM：

横磁

VP：

空等离子