面向飞秒光纤激光器的高性能1550 nm InAs/GaAs量子点SESAM：短周期超晶格封盖层设计

摘要

低维III-V族InAs/GaAs量子点（QDs）凭借宽带宽、波长灵活性和低饱和荧光等优势，已成功应用于900–1310 nm波段的半导体可饱和吸收反射镜（SESAM）用于超快脉冲激光器。然而，由于外延生长量子点结构的巨大障碍，在1550 nm长波段实现高性能QD-SESAM极具挑战。本工作首次揭示：面向1550 nm发光的InAs/GaAs QD体系中，封盖层（CL）到量子点极弱的载流子弛豫过程是导致发光性能差的主因。据此开发了短周期超晶格（In_0.20Ga_0.80As/In_0.30Ga_0.70As）₅作为QDs封盖层，与传统InGaAs封盖层相比实现了约10倍的1550 nm发光增强。基于该优化QD结构，成功制备高性能QD-SESAM，同时展现极小饱和强度13.7 MW/cm²和大非线性调制深度1.6%，支持构建具有优异长期工作稳定性的1550 nm飞秒锁模光纤激光器。

引言

1550 nm飞秒锁模脉冲激光器凭借高峰值功率、低热效应和高脉冲能量，在光通信、超快光学和非线性光学领域应用广泛。具有宽光学带宽、快响应时间和低损耗特性的可饱和吸收体（SA）是此类超短脉冲激光器的关键光学元件。此外，SA的高损伤阈值对锁模激光器长期稳定运行至关重要。近年来，石墨烯、拓扑绝缘体、黑磷和过渡金属二硫属化物等二维（2D）材料因作为锁模飞秒脉冲激光器SA的应用潜力备受关注。然而，其低损伤阈值和差的工作稳定性严重阻碍了广泛应用。量子阱（QW）基SESAM因高重复性和优异操作稳定性被视为商业候选，但窄工作带宽和小调制深度仍是实现飞秒超短脉冲的巨大障碍。

近年来，自组装InAs量子点（QDs）通过Stranski-Krastanow模式生长，凭借宽工作带宽和快载流子恢复时间，成为构建锁模脉冲激光器SESAM的优选。为实现1550 nm工作波长，通常采用基于InP的InGaAsP量子阱。基于GaAs的InGaAs QDs带隙通常可覆盖980–1310 nm光谱范围，更长波长（>1310 nm）需要QD封盖层（CL）中更高铟含量。四元InGaAsSb（InGaNAs）合金和高铟含量（>30%）InGaAs CLs被用于将QD带隙调制至1550 nm。然而，四元合金CL显著增加了外延生长复杂度，高铟含量InGaAs CL降低QDs晶体和光学质量，引入更多非辐射复合中心。变质衬底上生长的InAs/GaAs QDs虽实现1550 nm发光，但可靠性和重复性差仍是严重问题。前期工作制备了1550 nm工作的不对称InAs/GaAs QDs，实现了2 ps脉宽的锁模Er掺杂玻璃振荡器。近期制备了InGaAs封盖InAs/GaAs结构的1550 nm QD-SESAM，实现了双波长被动Q开关掺铒光纤激光器。但这些QD-SESAM调制深度仅0.4%，限制了激光器性能。因此，亟需探索新技术优化1550 nm InAs/GaAs QD结构以增强QD-SESAM调制深度。

本工作分别采用InGaAs合金CL和InGaAs短周期超晶格（SSL）CL生长面向SESAM应用的1550 nm InAs/GaAs QD结构，并深入研究其光学性质。光致发光（PL）光谱表征揭示室温（RT）下1550 nm处极弱发光，甚至在250 K以下无法观测。这与QD体系公认的温度依赖行为截然不同：通常QD发光在低温强、室温因载流子热激发而减弱。1550 nm InAs/GaAs QDs观测到的异常现象归因于CL到QDs微弱的载流子弛豫过程，通过生长SSL CL可显著改善。SSL结构提供丰富的大振动态密度声子模式，有效促进载流子从CL弛豫至QDs。因此观测到比无SSL封盖QDs强10倍的1550 nm发光。1550 nm QDs优越的载流子动力学赋予QD-SESAM高度可饱和吸收性能，表现为极小饱和强度13.7 MW/cm²和更大非线性调制深度1.6%（为文献[24,35]报道值的4倍）。得益于SSL封盖QD-SESAM的高性能，成功构建掺铒光纤（EDF）激光器，在1556 nm实现稳定锁模激射，脉冲宽度920 fs。

方法

InAs/GaAs QDs的MBE生长

采用分子束外延（MBE）技术生长三种InAs/GaAs QD结构。所有样品含三周期点层，每层由2.9单层（MLs）InAs自组装形成。如图1所示，样品1和2中InAs QDs分别生长在GaAs和1 nm In_0.18Ga_0.82As缓冲层（BL）上，均封盖6 nm厚In_0.33Ga_0.67As层。样品3中2.9 MLs InAs QDs同样生长在1 nm In_0.18Ga_0.82As BL上，但封盖10 nm厚SSL，由5周期In_0.20Ga_0.80As（1 nm）和In_0.30Ga_0.70As（1 nm）层组成。InAs QDs生长温度510 °C，生长速率0.01 ML/s。QD-SESAM通过在底部分布式布拉格反射镜（DBR，含31对非掺杂GaAs（115 nm）和Al_0.98Ga_0.02As（134 nm）层）上生长一点层结构制备。GaAs和InGaAs生长温度分别为565和530 °C。

表征方法

PL测量在11–300 K温度范围内使用532 nm固态激光器进行。高分辨X射线衍射利用Cu Kα发射线表征QD样品晶体结构。原子力显微镜（AFM）在环境条件下非接触模式下检测QD结构形貌（Nanoscope Dimension^TM 3100 SPM AFM系统）。透射电镜（TEM）图像在200 KeV JEOL-2010显微镜下获取。

结果与讨论

图2a、b、c分别展示样品1、2、3在11–300 K、200 mW激发功率下的温度依赖PL谱。显示两个特征PL峰：短波区窄峰和长波区宽峰。11 K时约1170 nm、300 K时约1280 nm的窄峰源于CL发光；300 K时约1550 nm的宽峰归因于QD发光。图2a显示低温下仅观测到CL发光，温度升至250 K时1550 nm InAs QD发光开始出现并随温度升高逐渐增强。样品2呈现类似行为（图2b）。通常为1300 nm应用设计的InAs/GaAs QD结构，低温下QD发光主导PL谱，CL或润湿层发光难观测，因QD结构能级较低且低温下载流子从QDs热逃逸减少。随温度升高，QD发光强度因载流子热逃逸增强而逐渐减弱。与1310 nm应用的InAs/GaAs QDs截然相反，本1550 nm样品表现出完全相反的温度依赖发光行为，表明该新QD体系具有独特的载流子动力学。如图2e所示，QD带隙远窄于CL，电子和空穴最低能级均在QD结构中，预期光生载流子弛豫多余能量后优先驻留QDs。但实验观测到CL发光主导且250 K以下QD发光不可见，揭示低温下光生载流子主要局限在CL而非QDs。这可用严重的载流子弛豫阻塞效应解释：参与载流子散射过程的声子太少，导致载流子从CL到QDs弛豫效率低。随温度升高，更多声子种群被热激发，声子与光生载流子相互作用逐渐增强，更多载流子从CL散射至QDs。室温下1550 nm QD发光最强表明载流子从CL到QDs的能量弛豫过程主导了从QDs到CL的热逃逸过程。

样品1和2的PL表征揭示：面向1550 nm应用的InAs/GaAs QD体系存在低效载流子弛豫特性，更大声子密度有利于载流子弛豫至QDs。本质上，弱载流子弛豫源于CL决定的电子带结构。QD材料中CL与QDs带隙偏移远大于CL纵向光学（LO）声子能量，CL中载流子必须通过发射多个声子而非单个声子弛豫至QD能级。因CL与QD带结构中较大的带偏移，1550 nm InAs/GaAs QDs中弱载流子弛豫无法消除，但可通过调节电子带结构和声子带结构改善多声子散射过程。为增强1550 nm QDs载流子弛豫，采用（In_0.20Ga_0.80As/In_0.30Ga_0.70As）₅ SSL结构作为CLs替代InGaAs CLs。SSL CLs因布里渊区折叠效应预期提供更多声子振动模式和更大声子密度。图1c显示样品3结构同样品2，仅CLs改用5周期10 nm厚In_0.20Ga_0.80As/In_0.30Ga_0.70As SSLs。图2d展示样品1、2、3的XRD图谱。均在66.1°显示强峰，归属于立方GaAs（008）衬底衍射。样品1、2在64.0°左右观测到6 nm厚In_0.33Ga_0.67As CL结构产生的清晰卫星峰。样品3中In_0.20Ga_0.80As/In_0.30Ga_0.70As SSL在64.4°左右显示卫星峰，向大角度偏移表明平均铟含量降低。为理解SSL CLs对InAs/GaAs QDs光学性质影响，测量样品3温度依赖PL谱（图2c）。与样品1、2类似，200 K以下无明显1550 nm InAs/GaAs QD PL发光，随温度升高逐渐增强。值得注意的是，样品3中1550 nm QD发光峰在200 K（样品1、2约250 K）更低温度出现，其相对CL发光强度在室温下远高于样品1、2，PL强度约为样品2的10倍。结果表明SSL CLs极大促进载流子从CL弛豫至QDs，显著增强QDs辐射复合。SSL CLs降低铟含量并减弱载流子弛豫过程中的声子瓶颈效应是增强QD PL强度的主因。

为深入理解多声子辅助载流子散射过程，对比不同CL类型下InAs/GaAs QD体系带结构。为简化，CL与QD带隙能量差估算为其PL峰能量差。图2e、f显示根据PL测量，样品2和3在300 K下CL与InAs QDs带隙差分别为143和114 meV。假设带偏移约为CL与QDs导带能量差60%，电子从CL能级散射至InAs QDs最低能级需弛豫86 meV（样品2）和68 meV（样品3）。InGaAs合金中LO和纵向声学（LA）声子能量分别为34和9 meV。多声子散射过程中，样品3中2个LO声子组合即可完成电子从CL到QDs散射，而样品2需2个LO声子加1个LO或2个LA声子。研究表明多声子散射涉及声子模式越多，电子弛豫率越低。因此样品3电子弛豫率大于样品2，解释了样品3 QDs PL强度显著增强。实际上，SSL CLs降低铟含量和减弱载流子弛豫声子瓶颈效应是样品3 QDs PL强度增强的主因。

为进一步验证SSL CLs增强载流子弛豫效应，在300 K测量激发功率依赖PL谱。图3a、b、c显随激发功率增加，CL（峰1）和InAs QD（峰2）PL强度逐渐增加，峰位无明显偏移。高激发功率下样品1、2中峰1强度远强于峰2（图3a、b），而样品3在所有测量激发功率范围内展现更强QD发光。图3d汇总三样品峰2/峰1强度比随激发功率变化。2000 mW激发功率下，样品1、2峰2/峰1强度比分别为0.21和0.29（图3d），表明大量载流子在InGaAs CL复合，CL到InAs QDs载流子弛豫因低效弛豫率严重受阻。相比样品1，样品2强度比略高可能归因于In_0.18Ga_0.82As缓冲层提供更多成核中心实现更高量子点密度。样品3在2000 mW下峰2强度约为峰1的2.1倍，表明SSL封盖InAs QDs载流子弛豫效率大幅提升。此外，虽SSL封盖层平均铟含量约25%（小于样品1、2 CLs的33%），样品3峰1发光波长（~1337 nm）略长于样品1、2（~1310 nm），主因是10 nm厚SSL层比6 nm InGaAs封盖层量子限域效应减弱。

基于SSL封盖InAs/GaAs QDs良好光学性质，进一步演示其作为QD-SESAM用于飞秒脉冲生成。1550 nm SSL封盖InAs/GaAs QD-SESAM由一层SSL封盖InAs/GaAs QDs吸收层和底部DBR镜（31周期非掺杂GaAs 115 nm和Al_0.98Ga_0.02As 134 nm）组成。图4横截面TEM图像展示QD-SESAM详细结构。吸收层QDs平均密度估计为4.4×10¹⁰ cm^-2，平均高度和侧向尺寸分别为7.5和40 nm（图4 AFM图像）。采用典型平衡双探测器装置表征SESAM，实现饱和强度13.7 MW/cm²和非线性调制深度1.6%。如图4所示，将QD-SESAM插入EDF激光腔构建被动锁模激光器。以标准23.75 m单模光纤和0.75 m EDF作为增益介质，腔长24.5 m。980 nm半导体DFB激光二极管（LD）作泵浦源，980/1550 nm波分复用器（WDM）耦合泵浦能量。偏振无关隔离器（PI-ISO）和偏振控制器（PC）分别确保单向传输和优化锁模状态。1550 nm光循环器（CIR）端口1接PC，端口2接QD-SESAM，端口3接10/90输出耦合器（OC）（10%输出，90%输入）。

泵浦功率超过50 mW可实现锁模。图5a显示锁模激光器输出功率随泵浦功率线性增加，线性拟合斜率效率约4.82%。图5b呈现典型传统孤子光谱，3 dB带宽3.2 nm，中心波长1556 nm。图5c射频谱重复频率8.16 MHz，对应24.5 m腔长。信噪比约51 dB，显示SSL封盖QD-SESAM实现稳定锁模运行的巨大潜力。阈值泵浦功率50 mW下长时稳定锁模测试实现连续稳定运行超1周。图5d自相关迹高斯拟合显示真实脉冲宽度约920 fs。对比样品2结构QD-SESAM（饱和强度15.7 MW/cm²，调制深度0.4%）产生2.7 ps脉冲，SSL封盖QD-SESAM大幅缩短脉宽归因于调制深度增加，增强载流子弛豫效率导致饱和强度降低。此外，选取其他五个SSL封盖QD-SESAM构建锁模光纤激光器，均展现长期稳定性，证明SESAM高重复性和可靠性。

结论

总之，采用MBE技术分别以InGaAs合金和SSL作为QDs封盖层生长面向1550 nm应用的InAs/GaAs QDs。通过温度依赖和功率依赖PL光谱表征，揭示将In_0.33Ga_0.67As合金CL改为（In_0.20Ga_0.80As/In_0.30Ga_0.70As）₅ SSL CL使CL与QD结构导带偏移从86 meV降至68 meV，实现更高效多声子参与载流子散射，更多载流子在QD结构辐射复合，显著改善1550 nm发光。SSL封盖InAs/GaAs QDs生长的QD-SESAM展现增强饱和强度13.7 MW/cm²和非线性调制深度1.6%，构建的锁模光纤激光器在1556 nm工作，脉冲宽度920 fs。作为QDs封盖层的SSL设计QD-SESAM将为高性能超快激光器铺平新道路。

数据与材料可用性

本研究生成和/或分析的数据集可从通讯作者处合理请求获取，无限制。

缩略语

2D:

二维

AFM:

原子力显微镜

BL:

缓冲层

CIR:

循环器

CLs:

封盖层

DBR:

分布式布拉格反射镜

EDF:

掺铒光纤

LA:

纵向声学

LD:

激光二极管

LO:

纵向光学

MBE:

分子束外延

MLs:

单层

OC:

输出耦合器

PC:

偏振控制器

PI-ISO:

偏振无关隔离器

PL:

光致发光

QDs:

量子点

QW:

量子阱

RT:

室温

SA:

可饱和吸收体

SESAMs:

半导体可饱和吸收反射镜

SSL:

短周期超晶格

TEM:

透射电镜

WDM:

波分复用器