面向飞秒光纤激光器应用的具有短周期超晶格封盖结构的 1550 nm InAs/GaAs 量子点可饱和吸收镜的开发

介绍

1550 nm 锁模飞秒脉冲激光器由于其高峰值功率、低热效应和高脉冲能量而在光通信、超快光学和非线性光学中具有广泛的应用 [1,2,3,4,5] .具有宽光学带宽、快速响应时间和低损耗特性的可饱和吸收体 (SA) 是此类超短脉冲激光器的关键光学组件 [6,7,8,9]。此外，SA 的高损伤阈值对于锁模激光器的长期稳定运行是非常理想的 [10,11,12,13]。最近，二维 (2D) 材料，如石墨烯、拓扑绝缘体、黑磷和过渡金属二硫属化物，因其作为锁模飞秒脉冲激光器的 SA 的应用而备受关注 [14,15,16,17,18, 19,20,21]。然而，它们的损伤阈值低和工作稳定性差严重阻碍了它们的广泛应用[22, 23]。基于量子阱（QW）的 SESAMs 因其高重复性和优异的操作稳定性而被视为锁模超快激光器的商业候选，但窄的操作带宽和小调制深度仍然是实现飞秒超短波的巨大障碍脉冲 [24]。

最近，具有电路板操作带宽和快速载流子恢复时间 [25,26,27,28,29,30,31] 的特点，通过 Stranski-Krastanow 模式生长的自组装 InAs 量子点 (QD) 已成为一个很好的选择用于 SESAM 构建锁模脉冲激光器。为了实现 1550 nm 附近的工作波长，通常采用基于 InP 的 InGaAsP QW。基于 GaAs 的 InGaAs QD 的带隙通常可以设计为覆盖 980 到 1310 nm 的光谱范围，并且超过 1310 nm 的更长波长需要 QD 覆盖层 (CL) 中更高的铟含量。四元 InGaAsSb (InGaNAs) 合金和非常高的 In % (> 30 %) InGaAs CL 已被用于将 QD 带隙设计为 1550 nm 的长波长 [32, 33]。然而，四元合金 CL 使外延生长过程显着复杂化，并且 InGaAs CL 中的高 In 含量降低了 QD 的结晶和光学质量，从而引入了更多的非辐射复合中心。 1550 nm 的发射是通过在变质衬底上生长的 InAs/GaAs QD 获得的，但可靠性和可重复性差仍然是这种技术的严重问题 [34]。在我们之前的工作中，制造了在 1550 nm 下工作的不对称 InAs/GaAs QD，通过它实现了具有 2 ps 脉冲宽度的锁模 Er 掺杂玻璃振荡器 [24]。最近，制造了具有 InGaAs 封盖的 InAs/GaAs 结构的 1550 nm QD-SESAM，实现了双波长被动调 Q 掺铒光纤 (EDF) 激光器 [35]。然而，由于这些 QD-SESAM 的调制深度小，仅为 0.4%，因此所获得的激光器的性能受到限制。因此，迫切需要探索优化1550 nm InAs/GaAs QD结构的新技术，以提高此类QD-SESAM的调制深度。

在这项工作中，我们分别使用 InGaAs 合金 CL 和 InGaAs 短周期超晶格 (SSL) CL 生长了不同的 InAs/GaAs QD 结构，这些结构专为在 1550 纳米范围内工作的 SESAM 设计，并彻底研究了它们的光学性能。光致发光 (PL) 光谱表征揭示了室温 (RT) 下 1550 nm 附近的非常微弱的光发射，这在低于 250 K 的温度下无法观察到。这种现象与众所周知的温度依赖性形成鲜明对比。 QD 系统的行为，即 PL 强度在较低温度下更强，由于 QD 中受限载流子的热激发，PL 强度在 RT 下变得非常弱甚至无法观察到。在 1550 nm InAs/GaAs QD 中观察到的异常现象可归因于从 CL 到 QD 的弱载流子弛豫过程，可以通过为 QD 增加 SSL CL 来显着减少这种弛豫过程。 SSL 结构提供了丰富的大振动态密度声子模式，有效地促进了从 CL 到 QD 的载流子弛豫。因此，观察到比非 SSL 封盖的 QD 强 10 倍的 1550 nm 发射。 1550-nm QDs 中优越的载流子动力学赋予 QD-SESAMs 高饱和吸收性能，表现为 13.7 MW/cm ² 的非常小的饱和强度 以及 1.6% 的更大非线性调制深度，是 [24, 35] 中报告值的 4 倍。得益于QD-SESAM和SSL CLs的高性能，我们成功构建了EDF激光器并实现了1556 nm的稳定锁模激光，脉冲持续时间为920 fs。

方法

InAs/GaAs QD 的 MBE 增长

使用分子束外延 (MBE) 技术生长了三个 InAs/GaAs QD 结构。所有样品都包含三个周期的点层，每个点层都是由 2.9 个单层 (MLs) InAs 自组装而成。如图 1 所示，在样品 1 和 2 中，InAs QD 分别生长在 GaAs 和 1-nm In0.18Ga0.82As 缓冲层 (BL) 上，并且都覆盖有 6-nm 厚的 In0。 33Ga0.67As层。对于样品 3，2.9 MLs InAs QD 也在 1 纳米厚的 In0.18Ga0.82As BL 上生长，但覆盖有 10 纳米厚的 SSL，由 5 个周期的 In0.20Ga0.80As (1 nm) 和In0.30Ga0.70As (1 nm) 层。 InAs QD 的生长温度和生长速率分别为 510 °C 和 0.01 ML/s。通过在底部分布式布拉格反射器 (DBR) 上生长一个点层结构来制造 QD-SESAM，该结构包含 31 对未掺杂的 GaAs (115 nm) 和 Al0.98Ga0.02As (134 nm) 层。 GaAs和InGaAs的生长温度分别为565℃和530℃。

QD结构示意图。 a的三种测试结构示意图 示例 1，b 示例 2 和 c 分别为样本3

表征方法

PL 测量是在 11 到 300 K 的不同温度范围内使用 532 nm 固态激光器进行的。这些 QD 样品的晶体结构通过使用 Cu Kα 发射线的高分辨率 X 射线衍射进行表征。在环境条件下，在 Nanooscope Dimension ^TM 上以非接触模式使用原子力显微镜 (AFM) 技术检查 QD 结构的形貌 3100 SPM 原子力显微镜系统。透射电子显微镜 (TEM) 图像在 200 KeV JEOL-2010 显微镜上获得。

结果和讨论

图 2a、b 和 c 分别显示了样品 1、2 和 3 的温度相关 PL 光谱，这些光谱在 11 到 300 K 的温度范围内以 200 mW 的激发功率获得。它揭示了两个特征 PL 峰，一个位于短波长区域的窄峰和一个位于长波长区域的宽峰。位于 11 K 处 1170 nm 附近和 300 K 处约 1280 nm 处的窄峰源自 CL 的发光，而 300 K 处约 1550 nm 处的宽峰归因于 QD 发射。如图 2a 所示，在较低的温度下，只能观察到 CL 发射，当温度升高到 250 K 时，InAs QD 的 1550 nm 附近的发射开始出现，并随着温度的进一步升高而逐渐增强.如图 2b 所示，样品 2 也观察到了类似的行为。通常，对于设计用于较短波长发射（例如，1300 nm）的 InAs/GaAs QD 结构，来自 QD 的发射在低温下主导 PL 光谱，并且几乎无法观察到来自 CL 或润湿层的发射。这是因为 QD 结构的能级较低，并且在低温下载流子从 QD 的热逃逸减少 [36]。随着温度的升高，由于载流子从量子点的热逃逸增强，量子点的发射强度逐渐降低。与专为 1310 nm 应用设计的 InAs/GaAs QD 形成鲜明对比的是，我们的 1550 nm 样品表现出完全相反的温度相关发光行为，表明这种新 QD 系统中具有出色的载流子动力学。如图 2e 所示，QD 的带隙比 CL 的带隙窄得多，并且电子和空穴的最低能级都在 QD 结构中，因此预计光生载流子可以优选地驻留在释放过多能量后的量子点中。然而，观察到的 PL 结果是 CL 发射主导 PL 并且 QD 发射在低于 250 K 的温度下是不可见的，这表明，在低温下，光生载流子主要被限制在 CLs 中而不是在QD。这一事实可以用严重的载流子弛豫阻塞效应来解释，即参与载流子散射过程的声子太少，导致载流子从 CL 到 QD 的弛豫效率低。随着温度的升高，更多的声子群被热激发，声子与光生载流子的相互作用逐渐增强，导致更多的载流子从 CL 散射到 QD。 RT处出现的1550 nm处QD发射的最强PL强度表明载流子从CLs到QDs的能量弛豫过程主导了从QDs到CLs的热逃逸过程。

材料表征和能带示意图。 a 在 11-300 K 测量的 PL 光谱 示例 1，b 示例 2 和 c 分别为样本 3。 d 高分辨率 ω/2θ 扫描分别显示了样品 1、2 和 3 的 GaAs (008) 衬底峰和 CL 衍射图。 e 的能带示意图 示例 2 和 f 分别为样本3

样品 1 和 2 的 PL 特性表明，在为 1550 nm 应用设计的 InAs/GaAs QD 系统中，存在低效的载流子弛豫特性，较大的声子密度有利于载流子弛豫到 QD。本质上，弱载流子弛豫过程植根于由 CL 决定的电子能带结构。 QD 材料的带偏移远大于 CL 的纵向光学 (LO) 声子能量，并且 CL 中的载流子必须通过发射多个声子而不是单个声子来弛豫到 QD 水平。由于 CL 和 QD 能带结构中的带偏移大得多，因此在 1550 nm 的 InAs/GaAs QD 中，弱载流子弛豫过程无法消除，但我们可以通过调整电子能带结构以及声子能带结构。为了实现增强 1550-nm QD 中载流子弛豫的目标，我们采用 (In0.20Ga0.80As/In0.30Ga0.70As)5 SSL 结构作为 CLs 来替代 InGaAs CLs。由于 SSL [37] 中的布里渊区折叠效应，预计 SSL CL 将提供更多的声子振动模式和更大的声子密度。如图 1c 所示，除了使用五个周期的 10 纳米厚 In0.20Ga0.80As/In0.30Ga0.70As SSL 作为 CL 之外，样品 3 的生长结构与样品 2 相同。图 2d 显示了样品 1、2 和 3 获得的 XRD 图案。所有样品都在 66.1° 处显示出强峰，这可以归因于来自立方 GaAs 的 (008) 面的衍射。对于样品 1 和 2，在 64.0° 附近观察到由 6 纳米厚的 In0.33Ga0.67As CL 结构产生的清晰卫星峰。进一步检查表明，样品 3 中的 In0.20Ga0.80As/In0.30Ga0.70As SSL在 64.4° 附近有一个卫星峰，并且相对于 In0.33Ga0.67As CLs 的更大程度的偏移表明平均 In 含量降低 [38, 39]。为了了解 SSL CL 对 InAs/GaAs QD 光学特性的影响，还测量了样品 3 的温度依赖性 PL 光谱，如图 2c 所示。与样品 1 和 2 类似，在低于 200 K 的温度下，没有观察到 InAs/GaAs QD 在 1550 nm 处的明显 PL 发射，并且随着温度升高，发射逐渐强烈。值得注意的是，样品 3 中 1550 nm 处的 QD 发射峰出现在 200 K（样品 1 和 2 约为 250 K）的低得多的温度下。其在 RT 处相对于 CL 发射的相对强度远高于样品 1 和 2，其 PL 强度比样品 2 强约 10 倍。这些结果表明 SSL CL 极大地促进了从 CL 到 CL 的载流子弛豫量子点，导致量子点中的辐射复合大大增强。从 CL 到 QD 的载流子弛豫增强的原因在于高质量的 SSL CL，其铟含量降低。这有效地调节了载流子弛豫行为，增强了量子点对载流子的捕获。

为了进一步了解多声子促进的载流子散射过程，比较了具有不同类型 CL 的 InAs/GaAs QD 系统的能带结构。为简单起见，CL 和 QD 带隙之间的能量差异可以估计为它们的 PL 峰值能量的差异。如图 2e 和 f 所示，根据 PL 测量，CL 和 InAs QD 在 300 K 下样品 2 和 3 的带隙差异分别确定为 143 和 114 meV。假设能带偏移约为 CL 和 QD 导带之间能量差异的 60% [40]，样品 2 和样品 3 的电子必须分别弛豫 86 和 68 meV，才能从覆盖层到 InAs QD 的最低能级。 InGaAs 合金中 LO 和纵向声学 (LA) 模式的声子能量为 34 和 9 meV [40, 41]。对于多声子散射过程，样品 3 中 2 个 LO 声子的组合可以实现电子从 CL 到 QD 的散射，而样品 2 需要 2 个 LO 声子加上 1 个 LO 或 2 个 LA 声子。已经证明当多个声子散射过程中涉及更多声子模式时，电子弛豫率会严重降低 [42,43,44,45]。因此，样品 3 中的电子弛豫率大于样品 2 中的电子弛豫率，这说明样品 3 中 QD 的 PL 强度大大增强。载流子弛豫过程是样品3中量子点PL强度增强的主要原因。

为了进一步验证由 SSL CLs 引起的增强的载流子弛豫效应，在 300 K 处获得了与激发功率相关的 PL 光谱。如图 3a、b 和 c 所示，CL（峰值 1）和 InAs 的 PL 强度QD (Peak 2) 峰随着激发功率的增加而逐渐增加，并且没有观察到明显的峰位偏移。可以清楚地观察到，在较高激发功率下，样品 1 和样品 2 中峰 1 的强度远强于峰 2 的强度，如图 3a 和 b 所示，而样品 3 在所有测量的激发中表现出更强的 QD 发射功率范围。这些样品的峰 2 和峰 1 的 PL 强度比作为激发功率的函数总结在图 3d 中。在 2000 mW 的激发功率下，峰 2 和峰 1 的 PL 强度比分别对应于样品 1 和 2，分别为 0.21 和 0.29，如图 3d 所示。这表明大量载流子在 InGaAs CL 中复合，并且由于载流子弛豫率低，从覆盖层到 InAs QD 的载流子弛豫受到严重阻碍。与样品 1 相比，样品 2 中峰 2 与峰 1 的层强度比可能归因于由 In0.18Ga0.82As 缓冲层引起的更多成核中心实现的更高点密度 [24]。在激发功率为 2000 mW 时，样品 3 中峰 2 的强度比峰 1 强约 2.1 倍，表明 SSL 封盖的 InAs QD 中载流子弛豫效率大大提高。此外，发现尽管 SSL 覆盖层中的平均 In 含量约为 25%，小于样品 1 和 2 CL 中的 33%，但样品中峰值 1（~1337 nm）的发射波长3 比样品 1 和 2 的那个（~1310 nm）稍长。我们认为导致结果的主要原因是与 6-nm 相比更厚（10 nm）SSL 层中量子限制效应的降低InGaAs 覆盖层。

功率相关的 PL 测量。 a 在 20–2000 mW 下测量的室温功率相关 PL 光谱 示例 1，b 示例 2 和 c 分别为样本 3。 d 样品1、2和3中峰值2/峰值1的强度无线电与泵浦功率的关系。

基于在 SSL 封盖的 InAs/GaAs QD 中获得的良好光学特性，我们进一步证明了其作为 QD-SESAM 用于飞秒脉冲生成的应用。 1550 nm SSL 覆盖的 InAs/GaAs QD-SESAM 由一层 SSL 覆盖的 InAs/GaAs QD 作为吸收层和由 31 个周期的未掺杂 GaAs (115 nm) 和 Al0.98Ga0.02As 制成的底部 DBR 反射镜组成(134 nm) 层。 QD-SESAM 的详细结构由横截面 TEM 图像说明，如图 4 所示。吸收层中 QD 的平均点密度估计为 4.4 × 10 ¹⁰ 厘米 ^-2 ，如图 4 中的 AFM 图像所示，点的平均高度和横向尺寸分别为 7.5 和 40 nm。SESAM 具有典型的平衡双探测器设置 [46] 和 13.7 MW 的饱和强度/cm ² 并且实现了 1.6% 的非线性调制深度。如图 4 所示，将 QD-SESAM 插入 EDF 激光腔中，我们构建了一个被动锁模激光器。使用标准的 23.75 米单模光纤和 0.75 米 EDF 作为增益介质，获得的腔长为 24.5 米。发射波长为 980 nm 的半导体 DFB 激光二极管 (LD) 作为泵浦源，使用 980/1550 nm 波分复用器 (WDM) 将泵浦能量耦合到光纤激光器腔中。偏振无关隔离器 (PI-ISO) 和偏振控制器 (PC) 分别用于确保光的单向传输和优化腔中的锁模状态。 1550 nm 光环行器 (CIR) 的端口 1 连接到 PC，端口 2 连接到 QD-SESAM，该 CIR 的端口 3 连接到 10/90 输出耦合器 (OC)（10% 输出和 90% 的投入）。

具有 1550 nm QD-SESAM 的锁模光纤激光器的实验装置。插图：QD-SESAM 和 1 × 1 μm ² 的横截面 TEM 图像 1550-nm量子点的AFM图像

当泵浦功率高于 50 mW 时，可以实现锁模行为。如图 5a 所示，该锁模激光器的输出功率随着泵浦功率的增加而线性增加，线性拟合处理确定的斜率效率约为 4.82%。如图 5b 所示，观察到具有 3-dB 带宽 3.2 nm 的传统孤子的典型光谱。中心波长为 1556 nm。重复率为 8.16 MHz 的射频频谱如图 5c 所示，对应的腔长为 24.5 m。信噪比约为 51 dB，表明使用 SSL 封盖 QD-SESAM 实现稳定锁模操作的巨大潜力。长期稳定锁模测量在 50 mW 的阈值泵浦功率下运行，并实现了超过 1 周的稳定连续运行。图 5d 是用高斯拟合曲线拟合的自相关轨迹，它说明了大约 920 fs 的实际脉冲持续时间。作为比较，基于样品 2 中结构的 QD-SESAM 表现出 15.7 MW/cm ² 和 0.4% 的非线性调制深度，锁模激光器产生 2.7 ps 宽的脉冲 [47]。使用基于 QD-SESAM 的 SSL 封盖 QD 实现的脉冲持续时间大大缩短可归因于调制深度的增加，我们认为 SSL 封盖层引起的载流子弛豫效率提高是饱和强度降低的原因。此外，还选择了另外5个SSL加帽QD-SESAMs来构建锁模光纤激光器，所有锁模激光器都表现出长期稳定性，证明了SESAMs的高重复性和可靠性。

研制的光纤激光器的锁模特性。 一 输出功率与泵功率。 b 输出光谱。 c 锁模光纤激光器的射频频谱。 d 自相关迹

结论

总之，为 1550 nm 应用设计的 InAs/GaAs QD 是通过 MBE 技术生长的，其中 InGaAs 合金层和 SSL 层分别作为 QD 的覆盖层。通过温度相关和功率相关的 PL 光谱表征，表明通过将 In0.33Ga0.67As 合金 CL 更改为 a (In0.20Ga0 .80As/In0.30Ga0.70As)5 SSL CL，因此实现了更有效的涉及多声子的载流子散射，这导致更多载流子在 QD 结构中辐射复合，从而显着改善了 1550 nm 处的发射。用 SSL 封端的 InAs/GaAs QD 生长的 QD-SESAM 表现出显着增强的饱和强度 13.7 MW/cm ² 在使用 QD-SESAM 构建的 1556 nm 锁模光纤激光器中实现了 1.6% 的非线性调制深度和 920 fs 的脉冲持续时间。开发的以 SSL 设计为 QD CLs 的 QD-SESAM 将为高性能超快激光器铺平道路。

数据和材料的可用性

在当前研究期间生成和/或分析的数据集可以在合理要求下不受通讯作者限制。

缩写

二维：

二维

原子力显微镜：

原子力显微镜

BL：

缓冲层

CIR：

循环器

CL：

覆盖层

DBR：

分布式布拉格反射器

EDF：

掺铒光纤

洛杉矶：

纵向声学

LD：

激光二极管

LO：

纵向光学

MBE：

分子束外延

ML：

单层

OC：

输出耦合器

PC：

偏振控制器

PI-ISO：

偏振无关隔离器

PL：

光致发光

量子点：

量子点

QW：

量子阱

RT：

温度

SA：

饱和吸收器

SESAM：

半导体可饱和吸收镜

SSL：

短周期超晶格

TEM：

透射电子显微镜

WDM：

波分复用器