通过 InAs/GaAs 量子点和微柱腔模式的完美耦合增强单光子发射

介绍

发射单光子的量子光源是量子信息处理的关键器件[1-3]。需要高光子提取效率、对多光子发射的强烈抑制以及发射的单光子的高不可区分性 [4]。在实现量子光源的所有方法中，例如原子系统 [5]、参数下转换 [6] 或金刚石中的空位中心 [7, 8]，半导体 InAs/GaAs 量子点 (QD) 是实现的有希望的候选者用于量子通信和其他应用的实用单片量子光源，例如量子增强传感 [9] 或量子成像 [10]。 InAs/GaAs QD 的优点包括极窄的线宽 [4]、稳定的按需发射和高单光子发射率（可通过腔耦合增强）[11]、易于通过物理多场进行调谐 [12] –14]，更适合光纤阵列耦合输出[15]，波长可调（目前为840~1300 nm），用于潜在的电信量子信息应用[16]。尽管具有优势，但实现实用的量子点单光子源的关键问题是如何进一步提高单光子源的亮度（即计数率），这将大大提高量子信息传输的效率[4]。因此，有必要通过将量子点与微腔耦合来提高量子点发射的提取效率并提高其亮度，包括微柱[11]、微盘[17]、光子晶体[18]和微透镜[19-22]等微结构。 ]。同时，不同系统的光-物质相互作用以及可见光和红外范围内的耦合效应已得到广泛研究[23-27]。近年来，嵌入微柱腔的半导体量子点及其腔电动力学效应的研究因高Q而受到广泛关注。 值、低模式体积 [11] 及其在直接光纤耦合输出中的便利性 [28-33]。此外，腔模与 QD 发光波长的完美谐振耦合是另一个关键挑战 [34, 35]。在这项工作中，观察到激子能量和微柱腔模（Q ∼ 3800）的显着交叉现象和激子发射强度的增强，并提出了实验精确腔模校准过程，可以实现微柱腔模的完美耦合和波长的量子点，然后产生高亮度和高单光子纯度的单光子源。

方法

研究的样品是通过固体源 MBE（VEECO Gen930 系统）在半绝缘 GaAs(001) 衬底上生长的。样品结构依次由 500 nm 厚的 GaAs 缓冲层、25.5 对 Al 0.9Ga 组成 0.1As/GaAs 底部 DBR，一个 λ -厚的GaAs腔，和15对Al 0.9Ga 0.1As/GaAs 上 DBR 同周期。在一个λ的中心 -厚的GaAs腔，用于单光子发射的有源InAs/GaAs QDs层以Stranski-Krastanov生长模式生长，在芯片上具有铟沉积量梯度，使得某些区域满足适当的沉积量，以形成具有激子发射波长的稀释单QD大约 910 ∼ 930 nm [36]。 InAs QDs 层的上层是 10 nm 厚的 GaAs 包覆层。包覆层上方是 Be δ -平均片掺杂密度约为2×10 ⁸ 的掺杂层 c 米 ⁻² 增加QD亮度[37, 38]，正式样品的整体示意图如图1b所示。

一 室温下的反射光谱（T =300K) 具有 6.5 对下部 DBR 和 4 对上部 DBR 的预生长样品以及经过精确腔模校准过程的正式样品（具有 25.5 对下部和 15 对上部 DBR）。 b 正式样本的结构示意图。 c 直径为 2.0 μ 的微柱腔的扫描电子显微镜 (SEM) 图像 m 和 6.5 μ 的高度 米

为了将 DBR 腔模与 InAs QD 的发射波长完美耦合，我们进行了精确的腔模校准过程。校准过程如下：首先通过μ确定InAs/GaAs单QD激子发射波长 PL 光谱（通常在 10 K 时为 ∼ 920 nm）；然后，生长具有较少 Al 0.9Ga 的预生长 QD 样品 0.1As/GaAs DBR 周期（6.5 对下 DBR 和 4 对上 DBR），厚度由 λ 定义 /4n (λ ：DBR腔的设计中心波长，n ：材料折射率）；预生长样品生长后，分别在300 K和77 K处测量其光反射光谱，得到腔模位移率；然后，定义相同温度下DBR厚度的失配比；在这里，我们定义了预生长样品的测量腔模式位置（例如，λ 1) 失配率为λ /λ 1 以便我们用 DBR 厚度（即生长时间）乘以失配比来增长正式样本（下 25.5 对 DBR 和 15 对上 DBR）。用该方法生长的样品在DBR微腔内按设计精确地获得了完美的相位匹配，从而与单个InAs QDs的发射波长耦合，实现了QD发射的最佳增强。

在这项工作中，通过电子束光刻 (EBL) 和电感耦合等离子体 (ICP) 蚀刻在 DBR 腔耦合 QD 样品上制造了微柱阵列；序列号是在样品表面设计和制作的，用于识别每一个微柱。在温度调节的 PL 光谱测量中，样品在无冷冻剂浴低温恒温器中冷却，温度从 4 K 微调到 60 K，并由波长为 632.8 nm 的 He-Ne 激光器激发。带有物镜 (NA, 0.70) 的共聚焦显微镜设置将激光聚焦成直径为 2 μ 的光斑 m 并将发光有效地收集到光谱仪中，从而可以扫描微区域以搜索单个 QD 激子谱线。微光致发光 (μ PL) 光谱由 0.75 米长焦距单色仪检测，该单色仪配备有用于光谱仪的液氮冷却 Si CCD 检测器。在光谱系统中设置衰减切片以调整激发功率，以识别激子的类型。为了研究激子和腔模的耦合现象，μ PL 光谱是在 6 到 45 K 的各种稳定温度下测量的。为了研究激子的辐射寿命，时间相关单光子计数 (TCSPC) 板用于时间分辨 μ PL 测量。测量二阶自相关函数g ⁽²⁾ (τ )，QD 谱线发光被发送到光纤耦合的 Hanbury-Brown and Twiss (HBT) 装置 [20] 并由两个 Si 雪崩单光子计数模块（SPCM-AQR-15；时间分辨率，350 ps；暗计数率，80 次/秒；死区时间，45 ns）和时间重合计数模块。

结果与讨论

图 1a 显示了室温 (T =300 K) 具有 6.5 对下部 DBR 和 4 对上部 DBR 的预生长样品以及在腔模式校准过程后具有 25.5 对下部和 15 对上部 DBR 堆栈的正式样品。腔模校准过程是将测得的中心基本腔模（300 K 下预生长样品的 933.5 nm）与 InAs QD 的发射波长（6.0 K 下 917.5 nm）进行比较，然后将两者转换为相同的温度为得到失配率。在生长正式样品时，将 DBR 生长时间乘以失配比，以实现腔模式的精确校准，以与单个 InAs QD 的发射波长耦合。比较预生长样品和正式样品的反射光谱，腔模位置按预期从 933.5 移动到 941.0 nm。图 1c 显示了微柱腔的扫描电子显微镜 (SEM) 图像。如SEM图像所示，直径为2.0 μ的微柱 m 和 6.5 μ 的高度 m 具有非常光滑的侧壁和高质量的结构外观，并且 InAs QD 嵌入在 λ -厚的GaAs腔，夹在25.5对下部和15对上部DBR堆栈之间，以提高光子收集效率。

图 2a 显示了 917.24 nm 处的激子线 (X) 和 917.54 nm 处的腔模式 (CM) 线，这是嵌入微柱腔中的 QD 的典型非共振情况。为了将 DBR 腔模与 InAs QD 的波长完美耦合，进行了精确的腔模校准过程。校准后，腔模与 QD 完美耦合，如图 2b 所示，其中在 919.10 nm 处只有 X 线。在共振时，与非共振情况相比，X线的PL强度从42k cps大幅提高到95k cps。 QD和CM的失谐能量为73.4 μ e V 根据拟合结果。根据谐振和非谐振环境的时间分辨测量，QD 和腔模式的完美耦合将寿命从 0.908 ns 降低到 0.689 ns，如图 2c 所示。发射强度的强烈增强和寿命的降低与珀塞尔效应引起的共振QD激子自发发射率的增加有关[39]。

一 μ 未校准样品在 6.0 K 时的 QD 激子的 PL 光谱，带有激子 (X) 线和腔模式 (CM) 线。 b μ 校准样品在 6.0 K 时的 QD 激子的 PL 光谱。彩色线：实验数据的洛伦兹拟合。 c 未校准样品和校准样品在 6.0 K 下的时间分辨测量。d 励磁功率相关 μ 未校准样品在 6.0 K 时的 PL 光谱；插图：X 和 CM 的积分 PL 强度作为对数-对数标度中激发功率的函数

与激励功率相关的μ 通过使用连续波 (CW) He-Ne 激光器进行带上激发，研究了 InAs/GaAs QD 与微柱耦合的 PL 光谱，如图 2d 所示。品质因数 (Q ) 的微柱腔估计为 3800。这些发射线的识别通过它们的功率依赖性来证明。随着激发功率的增加，X线和腔模线的PL强度明显增强。 X 线和 CM 线在对数-对数标度中的积分 PL 强度在低激发功率下显示线性相关性，在高激发功率下显示饱和。实线是对双对数图中数据的线性拟合。拟合结果表明，PL强度与激发功率呈指数关系，其中n (我 ∝P ⁿ ) 的 X 线和 CM 线分别为 0.85 和 0.87，表明发射线类型为激子线。指数与激子线预期理想值的偏差 (n X =1) 可能是由于量子点附近的非辐射复合中心的影响[4]，影响了不同载流子密度下的载流子分布。

图 3a 显示了未校准样品的温度调谐 PL 光谱。根据图 3a，通过将温度从 6.0 增加到 45.0 K，激子（X）线和腔模式（CM）线以不同的移动速率移动。CM 线从 917.54 nm（6.0 K）移动到 918.01nm (45.0 K) 和 CM 偏移率为 0.018 μ eV/K，而 X 线从 917.24 nm (6.0 K) 位移到 919.07 nm (45.0 K)，X 位移率约为 0.069 μ eV/K。正如预期的那样，激子发射偏移率大于腔模式偏移率。通过比较 X 线和 CM 线的曲线，两条曲线在 24.0 K 温度处相交，表明激子和腔模在 24.0 K 处达到共振点。共振时，激子发射和观察到的发射增强约为 14.6 倍，其中激子 PL 峰值强度从 6.5×10 ³ 增加 cps 到 9.5×10 ⁴ cps。腔模式和激子能量的明显交叉现象如图3a所示，表明光-物质相互作用符合弱耦合状态。

一 从 6.0 到 45.0 K 的未校准样品的温度调谐 PL 光谱的轮廓。二阶相关函数 g ⁽²⁾ (τ ) 样品在 CW 激发下的 QD 激子 (X) 线，无需校准过程 (b ) 和校准样本 (c ）。 d 辐射寿命和g ⁽²⁾ (0) 校准样品在不同激发功率下的激子发射

为了证实 QD 激子线单光子发射的抗聚束效应，二阶相关函数 g ⁽²⁾ (τ ) 未校准样品和校准样品的 ) 在 CW 激发下使用 HBT 设置进行测量。图 3b 和 c 显示了在谐振下测量的 X 线的二阶相关函数作为延迟时间 τ 的函数 .数据可以用以下表达式拟合：\(g^{(2)}(\tau)=1-[1-g^{(2)}(0)]exp(-\frac {\mid \tau \mid {T})\) [40]。图 3b 显示了未经校准过程的样品的二阶相关函数。为了获得更好的单光子性能，未校准样品的单个 QD 激子 X 线在 24.0 K 下调谐到共振以测量 g ⁽²⁾ (τ ）。未校准样品在温度调谐共振下零延迟的二阶相关函数为g ⁽²⁾ (0)=0.258。图 3c 显示了 g ⁽²⁾ (τ ) 在 6.0 K 下经过精确校准过程后的 QD 激子，其中 g ⁽²⁾ (0)=0.070。两者均小于0.5，表明具有明显的抗聚束效应，证明了单光子发射器在零时延下对多光子发射具有很强的抑制作用。由于精确的腔模校准过程，QD激子和腔模之间的完美耦合将单光子纯度从74.2%提高到93.0%。图 3d 显示了辐射寿命和 g ⁽²⁾ (0) 校准样品在不同激发功率下的激子发射。 \(g^{(2)}(\tau)=1-exp(-\frac {\mid \tau \mid }{T})\) 的曲线拟合给出了激子辐射寿命 (T )，该图表明 T 随着激发功率的增加而变短，而 g ⁽²⁾ (0) 低激发功率小于饱和激发功率，说明低激发功率下单光子发射更纯。

为了在精确校准过程后获得 QD 激子的净单光子计数率，我们估计了所有光损耗，包括光子检测效率和传输损耗。 Si探测器的光子探测效率为33%，包括物镜收集效率（66%）、窄带通滤波器效率（40%）、光纤准直器（80%）和多模光纤耦合效率在内的传输损耗为81% (90%)。基于计数率 (1.0×10 ⁶ counts/s) 在两个 Si 单光子探测器上的符合测量和校正光子计数率 [1−g ⁽²⁾ (0)] ^1/2 [41]，我们估计净单光子计数率为 1.6×10 ⁷ 在第一个物镜处计数/秒。结果表明，在样品生长阶段，腔模与QD激子的完美耦合可以通过精确的校准过程产生更纯净、更明亮的单光子源。

结论

总之，我们通过在微柱 Al 0.9Ga 中制造 InAs/GaAs QD 提供了 919 nm 的明亮单光子源 0.1As/GaAs DBR 腔。温度调谐的 PL 光谱表明，在弱耦合状态下，在与腔模式的交叉处 QD 激子发射显着（14.6 倍）增强。借助精确的腔模校准进展，很容易在 DBR 微腔中获得完美的相位匹配，从而达到理论设计的最佳腔模空间分布，从而实现 QD 发射的最佳增强。 QD激子与腔模的完美耦合使PL强度提高了2.3倍，单光子纯度从74.2%提高到93.0%。二阶自相关测量产生 g ⁽²⁾ (0)=0.070 在腔共振下，表明单光子发射在高计数率下具有 1.6×10 ⁷ 在第一个物镜之前计数/秒。该工作展示了一种高度可行的方法，可以实现量子点与腔模的完美耦合以及制备高纯度、高亮度的单光子源。

数据和材料的可用性

本研究中使用和/或分析的数据集可在合理要求下不受通讯作者限制。

缩写

DBR：

分布式布拉格反射器

HBT：

Hanbury-Brown 和 Twiss

ICP：

电感耦合等离子体

MBE：

分子束外延

量子点：

量子点

SEM：

扫描电子显微镜

不适用：

数值孔径

CW：

连续波

SPS：

单光子源

CM：

腔体模式

TCSPC：

时间相关单光子计数

SPCM：

单光子计数模块

μ PL：

微光致发光。