通过优化InAs/GaAs量子点与微柱腔耦合显著增强单光子发射

摘要

本文提出Al₀.₉Ga₀.₁As/GaAs分布布拉格反射镜（DBR）微柱腔精确校准工艺，匹配单个InAs/GaAs量子点（QD）激子发射，实现腔模共振和QD光致发光（PL）强度巨大增强。在弱耦合区研究DBR微柱腔（Q~3800）中单QD光-物质相互作用，通过温度调谐PL光谱观测到激子发射在共振时显著增强（14.6倍）。二阶自相关测量显示g⁽²⁾(0)=0.070，首个物镜前估计净计数率达1.6×10⁷ counts/s（连续波激发下），表明高计数率下高纯度单光子发射。

引言

发射单光子的量子光源是量子信息处理关键器件[1-3]。期望单光子具有高光子提取效率、强多光子发射抑制和高不可区分性[4]。在实现量子光源的各种途径如原子系统[5]、参量下转换[6]、金刚石空位中心[7,8]中，半导体InAs/GaAs量子点（QDs）是实现用于量子通信及量子增强传感[9]、量子成像[10]等应用的实用整体单光子源的有希望候选者。InAs/GaAs QDs优势包括极窄线宽[4]、稳定按需发射且单光子发射率高（可通过腔耦合增强）[11]、易通过物理多场调谐[12-14]、更适合光纤阵列耦合输出[15]、波长可调（目前840-1300nm）用于潜在电信量子信息应用[16]。尽管有优势，实现实用QD单光子源关键问题在于如何进一步提高单光子源亮度（即计数率），将大幅提高量子信息传输效率[4]。因此需通过将QDs与微腔耦合提高QD发射提取效率和亮度，包括微柱[11]、微盘[17]、光子晶体[18]、微透镜等微结构[19-22]。同时不同系统光-物质相互作用及可见光红外范围耦合效应被广泛研究[23-27]。近年嵌入微柱腔半导体QDs及其腔电动力学效应因高Q值、低模式体积[11]、便于直接光纤耦合输出[28-33]受广泛关注。此外腔模与QD发光波长完美共振耦合是另一关键挑战[34,35]。本工作观测到激子能量与微柱腔模式（Q~3800）明显交叉现象及激子发射强度增强，提出实验精确腔模校准工艺，可实现微柱腔模式与QD发射波长完美耦合，进而产生高亮度高单光子纯度单光子源。

方法

研究样品在半绝缘GaAs(001)衬底上用固体源分子束外延（MBE，VEECO Gen930系统）生长。样品结构依次为：500nm厚GaAs缓冲层、25.5对Al₀.₉Ga₀.₁As/GaAs下DBR、一λ厚GaAs腔层、15对Al₀.₉Ga₀.₁As/GaAs上DBR（周期相同）。一λ厚GaAs腔层中心按Stranski-Krastanov生长模式生长有源InAs/GaAs QDs层，芯片上铟沉积量梯度使某些区域满足稀疏单QD形成的适当沉积量，激子发射波长约910-930nm[36]。InAs QDs层上覆10nm厚GaAs包层。包层上为Be δ-掺杂层，平均面掺杂密度约2×10⁸cm⁻²以增加QD亮度[37,38]，正式样品整体示意结构见图1b。

为将DBR腔模式与InAs QD发射波长完美耦合，实施精确腔模校准工艺。校准过程：首先用μPL光谱确定InAs/GaAs单QD激子发射波长（通常~920nm at 10K）；然后生长较少Al₀.₉Ga₀.₁As/GaAs DBR周期（6.5对下DBR和4对上DBR）的预生长QD样品，厚度按λ/4n定义（λ：DBR腔设计中心波长，n：材料折射率）；预生长样品生长后分别在300K和77K测量光学反射光谱获得腔模式偏移率；定义同温度下DBR厚度失配比；此处测得预生长样品腔模式位置（如λ₁），失配比为λ/λ₁，生长正式样品（25.5对下DBR和15对上DBR）时DBR厚度（即生长时间）乘以失配比。此法生长样品可准确获得设计的DBR微腔完美相位匹配，从而与单个InAs QDs发射波长耦合实现QD发射最优增强。

本工作中通过电子束光刻（EBL）和感应耦合等离子体（ICP）刻蚀在DBR腔耦合QD样品上制备微柱阵列；样品表面设计制造序列号识别每个微柱。温度调谐PL光谱测量中，样品在无液氦低温恒温器中冷却，温度精细调谐4K至60K，632.8nm He-Ne激光激发。共聚焦显微镜装置配物镜（NA 0.70）将激光聚焦成2μm直径光斑并有效收集发光进入分光仪，可扫描微区搜寻单QD激子谱线。微区光致发光（μPL）光谱用0.75m焦距单色仪配液氮冷却Si CCD探测器检测。光谱系统设衰减片调节激发功率以识别激子类型。为研究激子与腔模式耦合现象，在6-45K不同稳定温度测量μPL光谱。研究激子辐射寿命用时间相关单光子计数（TCSPC）板进行时间分辨μPL测量。测量二阶自相关函数g⁽²⁾(τ)时，QD谱线发光送入光纤耦合Hanbury-Brown and Twiss（HBT）装置[20]，由两个Si雪崩单光子计数模块（SPCM-AQR-15；时间分辨率350ps；暗计数率80counts/s；死时间45ns）和时间巧合计数模块检测。

结果与讨论

图1a显示预生长样品（6.5对下DBR和4对上DBR）和正式样品（经腔模校准工艺后25.5对下DBR和15对上DBR）室温（T=300K）反射光谱。腔模校准过程是将测得预生长样品中心基频腔模式（300K下933.5nm）与InAs QD发射波长（6.0K下917.5nm）比较，两者转换至同温度获得失配比。生长正式样品时DBR生长时间乘以失配比实现腔模式精准校准以耦合单个InAs QDs发射波长。对比预生长和正式样品反射光谱，腔模式位置按预期从933.5nm移至941.0nm。图1c显示微柱腔SEM图像。微柱直径2.0μm、高度6.5μm侧壁极光滑、结构外观高质量，InAs QDs嵌入一λ厚GaAs腔层夹在25.5对下DBR和15对上DBR堆叠间以增强光子收集效率。

图2a显示未校准样品6.0K下激子线（X）917.24nm和腔模式（CM）线917.54nm，典型非共振情形。为完美耦合DBR腔模式与InAs QD波长，实施精确腔模校准工艺。校准后腔模式与QD完美耦合，图2b显示仅X线919.10nm。共振时相比非共振情形X线PL强度从42k大幅增强至95k cps。基于拟合结果QD与CM失配能量为73.4μeV。根据共振和非共振情形时间分辨测量，QD与腔模式完美耦合将寿命从0.908ns减至0.689ns（图2c）。发射强度强增强和寿命减少与共振QD激子因Purcell效应导致自发辐射率增加有关[39]。

图2d显示InAs/GaAs QD耦合微柱的激发功率依赖μPL光谱，用连续波（CW）He-Ne激光带隙上激发。微柱腔质量因子（Q）估计为3800。发射线识别通过功率依赖性证明。随激发功率增加X线和腔模式线PL强度明显增强。X线和CM线积分PL强度双对数坐标显示低激发功率下线性依赖、高激发功率下饱和。实线为双对数图数据线性拟合。拟合结果显示PL强度与激发功率呈指数关系，X和CM线指数n（I∝Pⁿ）分别为0.85和0.87，表明发射线类型为激子线。指数偏离激子线理想值（n_X=1）可能因QDs附近非辐射复合中心影响不同载流子密度下载流子分布[4]。

图3a显示未校准样品温度调谐PL光谱。根据图3a，激子（X）线和腔模式（CM）线随温度从6.0K升至45.0K以不同速率移动。CM线从917.54nm（6.0K）移至918.01nm（45.0K），CM移动速率0.018μeV/K；X线从917.24nm（6.0K）移至919.07nm（45.0K），X移动速率约0.069μeV/K。激子发射移动速率大于腔模式移动速率符合预期。比较X和CM线曲线，两曲线在24.0K交叉，表明激子和腔模式在24.0K达到共振。共振时激子发射增强，观测增强约14.6倍，激子PL峰值强度从6.5×10³cps增至9.5×10⁴cps。腔模式和激子能量明显交叉现象见图3a，表明光-物质相互作用符合弱耦合区。

为确认QD激子线单光子发射反归堆效应，用HBT装置在CW激发下测量未校准和校准样品二阶相关函数g⁽²⁾(τ)。图3b、c显示共振下X线二阶相关函数随延迟时间τ变化。数据可用g⁽²⁾(τ)=1-[1-g⁽²⁾(0)]exp(-|τ|/T)拟合[40]。图3b显示未校准样品二阶相关函数。为获得更好单光子性能，将未校准样品单QD激子X线在24.0K温度调谐共振下测量g⁽²⁾(τ)。未校准样品温度调谐共振下零延迟二阶相关函数g⁽²⁾(0)=0.258。图3c显示精确校准工艺后6.0K下QD激子g⁽²⁾(τ)，g⁽²⁾(0)=0.070。两者均<0.5表明明显反归堆效应，证明零时延下强抑制多光子发射的单光子发射器。因精确腔模校准工艺，QD激子与腔模式完美耦合将单光子纯度从74.2%提升至93.0%。图3d显示校准样品不同激发功率下激子发射辐射寿命和g⁽²⁾(0)。g⁽²⁾(τ)=1-exp(-|τ|/T)拟合给出激子辐射寿命（T），图示T随激发功率增加变短，低激发功率下g⁽²⁾(0)小于饱和激发功率下，表明低激发功率下单光子发射更纯净。

为获取精确校准工艺后QD激子净单光子计数率，估算所有光学损耗含光子探测效率和透射损耗。Si探测器光子探测效率33%，透射损耗81%含物镜收集效率（66%）、窄带通滤波器效率（40%）、光纤准直器（80%）、多模光纤耦合效率（90%）。基于巧合测量中两个Si单光子探测器计数率（1.0×10⁶counts/s）并按因子[1-g⁽²⁾(0)]¹/²校正[41]，估算首个物镜前净单光子计数率达1.6×10⁷counts/s。结果表明样品生长阶段通过精确校准工艺实现腔模式与QD激子完美耦合可产生更纯更亮单光子源。

结论

总之，通过制备微柱Al₀.₉Ga₀.₁As/GaAs DBR腔中InAs/GaAs QD呈现919nm亮单光子源。温度调谐PL光谱在弱耦合区展示激子发射在腔模式交叉处显著（14.6倍）增强。借助精确腔模校准工艺易获得理论设计的DBR微腔完美相位匹配以实现QD发射最优增强。QD激子与腔模式完美耦合使PL强度增强2.3倍，单光子纯度从74.2%提升至93.0%。腔共振下二阶自相关测量得g⁽²⁾(0)=0.070，表明高计数率下单光子发射，首个物镜前计数率达1.6×10⁷counts/s。本工作展示QD与腔模式完美耦合高度可行方法及高纯度高亮度单光子源制造。