Ni 掺杂 Sb2Te3 拓扑绝缘体中的磁化分岔，具有反铁磁有序伴随弱铁磁对准

介绍

三维拓扑绝缘体具有线性色散无间隙表面状态，受时间反转对称性保护 [1, 2]。拓扑表面状态由自旋过滤的狄拉克费米子组成。由于其可能的电和自旋相关应用，这种拓扑表面态的自旋螺旋结构引起了极大的关注 [3,4,5,6,7,8,9,10,11,12,13,14 ,15,16,17,18,19,20]。除了固有的奇异特性外，将磁化引入拓扑绝缘体将改变电子。传导电子和磁性原子之间的这种交换相互作用打破了时间反转对称性，并打开了狄拉克表面态的间隙。表面态的狄拉克费米子变得重质 [1, 2, 21] 并导致许多有趣的特性，例如量子反常霍尔效应，[22, 23] 拓扑磁电效应 [24]，手征边缘模式的可调性 [ 25, 26] 和 Majorana 编织 [27,28,29]。来自拓扑表面状态的载流子支配着这些磁电特性。许多实验工作是在 Mn、Cr ​​和 V 掺杂的 (Bi, Sb)\(_{2}\)Te\(_{3}\) 薄膜中进行的，以实现理论预测 [30]。这些研究大多集中在电磁输运特性上，如量子反常霍尔效应、拓扑磁电效应和相关应用。由于掺杂有弱磁性元素的拓扑绝缘体薄膜中的磁信号较弱，关于掺杂磁性元素的拓扑绝缘体的本征磁特性的研究鲜见报道，相关的磁耦合也没有得到很好的探索。了解磁性元素掺杂拓扑绝缘体的内在新物理性质，特别是磁性元素的作用和相关的磁相互作用耦合，有助于在相关应用中精确利用磁学性质。

在这项工作中，我们研究了 Ni 掺杂的 Sb\(_{2}\)Te\(_{3}\) 拓扑绝缘体单晶的磁性能。在 Néel 温度 (\(T_{\mathrm {N}}\)) 以下观察到具有低矫顽力的磁滞回线。磁化率揭示了 \(T_{\mathrm {N}}\) 处的一个踢腿，它与外部磁场无关。零场冷和场冷过程的磁化率在\(T_{\mathrm {N}}\)上方重合，在\(T_{\mathrm {N}}\)下方分叉。在较低的外部磁场和温度下，磁化率分裂较大。在高于 7000 Oe 的磁场下不再观察到磁化率分裂。我们的研究支持这些磁化率特性源于伴随着弱铁磁性的反铁磁有序。提取的饱和磁化率与实测磁化率尖点的趋势相吻合。除了大多数报道称磁化率尖点源于拓扑表面态狄拉克点的载流子自旋织构外，我们的研究结果表明它可能与磁性元素的铁磁性有关。

实验方法

Ni\(_{0.016}\)Sb\(_{2}\)Te\(_{3}\)单晶的XRD谱。它显示出尖峰并支持高度单晶结构

Sb\(_{2}\)Te\(_{3}\) 的单晶是用自制的电阻加热浮区炉（RHFZ）生长的。根据化学计量比混合Sb\(_{2}\)Te\(_{3}\)的起始原料。首先，高纯度元素 Ni (99.995%)、Sb (99.995%) 和 Te (99.995%) 的化学计量混合物在 \(700 \sim 800 ^{\circ }\)C 下熔化 20 小时，然后缓慢熔化在真空石英玻璃管中冷却至室温。该材料用作以下 RHFZ 实验的进料杆。我们之前的工作支持通过 RHFZ 方法可以获得拓扑绝缘体晶体中极高的晶体均匀性。生长后，将晶体炉冷至室温。生长的晶体沿着基面切割，具有银色闪亮的镜面表面，然后为进一步的实验做好准备。能量色散谱 (EDS) 结果支持 \(\mathrm {Ni} :\mathrm {Sb} :\mathrm {Te} =0.017 :2 :3\)。图 1 显示了 X 射线衍射 (XRD) 光谱。它揭示了尖峰，这些峰与 Sb\(_{2}\)Te\(_{3}\) 的数据库一致。这证实了我们的样品是高度结晶的。 Ni原子预期均匀且随机地分布在单晶中。晶体尺寸为 3 毫米长、2 毫米宽和 0.42 毫米厚。使用标准技术在商用仪器 (Quantum Design MPMS) 中进行磁性测量，磁场高达 7 T。磁场垂直于大解理表面施加。

结果与讨论

图 2 显示了在不同温度下作为磁场函数的磁化强度，它揭示了在很宽的磁场和温度范围内的抗磁特性。这种抗磁性来自载流子自旋，这与之前在 BSTS 拓扑绝缘体中的报道一致 [31]。如右上插图所示，与之前的报告不同，在低于 125 K 的温度下观察到磁滞回线。磁滞回线的矫顽场显示出较弱的温度依赖性，大约为 50 Oe。磁滞回线的剩磁和饱和磁化强度在 100 K 时约为 \(10^{-5}\) emu/g 和 \(10^{-4}\) emu/g。 低矫顽场，小剩磁，并且小的饱和磁化强度表示弱铁磁性。如左下角插图所示，在高于 125 K 的温度下没有观察到明显的磁滞回线。铁磁性源自磁性元件的对齐磁矩。热能可能会使对齐的磁矩随机化，并在临界温度以上抹掉铁磁性。我们的观察表明，该系统在 120 K 附近表现出弱铁磁性跃迁。

作为 2 到 200 K 磁场函数的磁化率。它揭示了强磁场下的抗磁性。右上插图：在低于 125 K 的温度下观察到磁滞回线。左下插图：在高于 125 K 的温度下未观察到磁滞回线

为了研究观察到的弱铁磁转变的固有磁性特征，通过场冷却和零场冷却过程进行了与温度相关的磁化率。图 3 显示了场冷却和零场冷却过程在不同外部磁场下的磁化率。磁化率随温度降低而增加。它揭示了 125 K (\(T_{\mathrm {N}}\)) 处的不连续性，并且 \(T_{\mathrm {N}}\) 与外部磁场无关。 \(T_{\mathrm {N}}\) 是 Néel 温度，详细机制将在下面讨论和阐明。场冷和零场冷的磁化率在 \(T_{\mathrm {N}}\) 上方重合，在 \(T_{\mathrm {N}}\) 下方分叉。在较低的外部磁场中观察到较大的磁化率分裂。我们的实验结果表明，在高于 7000 Oe 的磁场中不再观察到这种不连续性和磁化率分裂。值得注意的是，50 Oe 磁场下的信号波动明显大于其他磁场。可能的原因之一是磁矩排列在接近磁滞回线矫顽场的 50 Oe 处是亚稳态的。如图 2 所示，磁滞回线仅在 125 K 以下观察到，与图 3 中磁化率分岔的临界温度相同。这表明观察到的磁化率分裂可能与低于 125 K 的弱铁磁性有关。 \(T_{\mathrm {N}}\)。众所周知，铁磁效应会被热能抹掉，临界温度以上的磁化率可以用居里-魏斯定律来描述，\(\chi =\chi _{0} + \frac{C}{ T-\theta }\)，其中 \(\chi\) 是测得的磁化率，\(\chi _{0}\) 是 0 K 时的磁化率，C 是对应于玻尔磁子的居里常数，T 是温度，\(\theta\) 是居里温度 [32]。图 4 的插图显示了零场冷却 \(\frac{1}{\chi - \chi _{0}}\) 在不同外部磁场下的温度依赖性。 \(\frac{1}{\chi -\chi _{0}}\) 与 125 到 250 K 之间的温度成正比，并且在较低的外部磁场下斜率更大。斜率与居里常数有关。所有外部磁场的 125 和 250 K 之间的 \(\frac{1}{\chi -\chi _{0}}\) 的线性外推在 -125 K 处重合。根据居里-魏斯定律，该值对应于\(\theta\)。负值 \(\theta\) (-125 K) 表示它是 \(T_{\mathrm {N}}\) 以下的反铁磁系统，\(T_{\mathrm {N}}\) 被称为尼尔温度 [33]。 \(\theta\) 的绝对值与图 3 中观察到的 \(T_{\mathrm {N}}\) 和图 2 中观察磁滞回线的临界温度 (125 K) 一致. 这些观察表明在\(T_{\mathrm {N}}\)以下弱铁磁性和反铁磁性共存。

场冷和零场冷过程在不同外磁场下的磁化率。场冷却和零场冷却的磁化率在 125 K 以上重合，在 125 K 以下分叉。更大的磁化率在较低的外部磁场和温度下分裂。在高于 7000 Oe 的磁场下不再观察到磁化率分裂。右上角插图：磁化率遵循居里-魏斯定律

如图 3 的插图所示，居里常数 C , 在更高的磁场中更大。遵循朗之万顺磁函数，C 可以表示为 \(C=\frac{N\mu _{0}\mu ^{2}}{3k_{\mathrm {B}}T}\) 其中 N 是每单位克磁性元件的数量，\(\mu\) 是磁性元件的有效力矩，\(\mu _{0}\) 是真空磁导率和 \(k_{\mathrm {B}} \) 是玻尔兹曼常数 [34]。 200 Oe 下的估计 \(\mu\) 约为 3.5 \(\mu _{\mathrm {B}}\)，接近理论值 3.32 \(\mu _{\mathrm {B}}\ ) [35]。这证实了磁性行为可以用居里-魏斯定律解释。

磁矩在零场冷却中随机冻结，在场冷却中沿外磁场方向冻结。磁化率分叉源于磁各向异性。该特征可能是伴随弱铁磁性的反铁磁性有序的特征；磁畴的铁磁矩在零场冷却中以随机方向冻结，而在场冷却中冷却时，它们被迫沿施加的磁场对齐 \(T_{\mathrm {N}}\) [36]。如上所述，它在我们的系统中由 \(T_{\mathrm {N}}\) 以下的弱铁磁和反铁磁特性组成。弱铁磁排列会稍微破坏反铁磁性秩序并引起磁各向异性。磁化率分岔可以理解为反铁磁系统中的弱铁磁性。这些结果支持观察到的低于 125 K 的磁化率分岔是反铁磁系统中弱铁磁性的磁特性。不同外磁场下磁化率分裂的不同可能源于外磁场下反铁磁性的不同部分极化水平。

左上插图：场冷和零场冷的磁化率差异遵循平均场理论。提取的饱和磁化率与实测磁化率尖峰的趋势相吻合

根据平均场理论，[37] \(T_{\mathrm {N}}\) 与交换耦合强度 \(J_{0}\) 相关，可以表示为 \(T_{\ mathrm {N}}=\frac{S(S+1)}{3k_{\mathrm {B}}T}J_{0}\)，其中 S 是自旋矩，\(k_{\mathrm {B}}\) 是玻尔兹曼常数。 \(J_{0}\) 在我们的系统中将达到 \(4.28 \times 10^{22}\) 焦耳，\(T_{\mathrm {N}}\) =125 K。平均场论支持磁化强度与热能的相关系数为 \(e^{\frac{-J_{0}S}{k_{\mathrm {B}}T}}\)。磁化率可以表示为 \(\chi =\chi _{\mathrm {S}}(1-e^{\frac{-J_{0}S}{k_{\mathrm {B}}T}} )\)，其中 \(\chi _{\mathrm {S}}\) 是饱和磁化率。磁化率分裂\(\chi _{\mathrm {FC}}-\chi _{\mathrm {ZFC}}\) 可以表示为\(\chi _{\mathrm {S}}e^{\ frac{-J_{0}S}{k_{\mathrm {B}}T}}\)。 \(\chi _{\mathrm {S}}\) 对外部磁场敏感。如图 4 的插图所示，这个方程可以很好地解释我们在很宽的温度和外部磁场范围内的实验结果。提取的 \(\chi _{\mathrm {S}}\) 是外部磁场的函数。为了进一步检查结果，磁场相关磁化率是在低于 \(T_{\mathrm {N}}\) 的温度下进行的，它在零磁场处显示了一个尖峰。这种在零磁场下的磁化率尖峰在拓扑材料中被广泛观察到，据推测它起源于狄拉克点的自由排列自旋结构 [38]。角度分辨光电子能谱 (ARPES) 显示费米能级位于 Sb\(_{2}\)Te\(_{3}\) [39] 中的狄拉克点以下。观察到的尖端不应源自狄拉克点的自旋纹理。另一方面，磁滞回线的矫顽场约为 50 Oe，比尖峰半峰全宽 0.4 T 低两个数量级，磁滞回线不应是观察到的尖峰的主要来源.如图 4 的插图所示，提取的磁场相关 \(\chi _{\mathrm {S}}\) 遵循与测量的磁化率相同的磁场趋势。这表明广泛观察到的磁化率尖峰可能源于伴随弱铁磁性排列的反铁磁有序。

dHvA 振荡作为反向磁场的函数。实验结果与理论方程吻合良好

经分析，磁化率分岔源于弱铁磁性有序的磁性伴随反铁磁性。磁化率分裂与磁晶各向异性有关。在此，我们进一步估计磁晶各向异性能量，\(\Delta E =\frac{M_{\mathrm {S}}H_{\mathrm {C}}V}{2}\)，其中 \(H_{\mathrm {C}}=50\) Oe, \(M_{\mathrm {S}}=1.81\times 10^{-11}\) J/T 和 \(V=2.5\times 10^{-9}\ ) m\(^{3}\) 在我们的系统中，以及 \(\Delta E \sim 1.13 \times 10^{22}\) 焦耳 [40]。根据磁矩能量 \(g\mu _{\mathrm {B}}B\)，可以估计磁晶各向异性能量将低于 \(B> 0.61\) T 处的磁矩能量。这与我们的观察结果一致，即在0.7 T以上的外磁场下不再观察到磁化率分裂。

图 5 显示了作为 1/B 函数的磁化率 它显示出周期性振荡。这被称为 De Haas-Van Alphen 效应 (dHvA) 振荡，它源于高磁场下巡回电子的轨道运动 [41]。我们通过将振荡磁化拟合到 Lifshitz-Kosevich (LK) 公式 [42] 来分析 dHvA 振荡，\(\Delta M \propto -R \sin [2\pi (\frac{F}{B}-\delta _{p})]\)。 R 与载流子散射率、塞曼效应和朗道能级展宽有关 [43]。振荡由包含相位因子 \(\delta _{p}\) 的正弦项描述。 \(\delta _{p}\) 与 Berry 相 (\(\Phi _{B}\)) 相关，\(\delta _{p} =\frac{1}{2}-\frac{ \Phi _{B}}{2\pi }\)。费米袋的维度表征值\(\delta _{p}\)。如图 5 所示，理论方程与我们的实验结果和提取的 \(\delta _{p}=0.43\) 和 \(F =29.8\) T 非常吻合。这与理论预测和观察到的 dHvA 来自拓扑表面状态。根据 Onsager 关系 [44]，\(F=\frac{\hbar K_F^{2}}{2\pi }\)，可以估计 \(K_{F} =0.030\)Å ^{− 1} 与 ARPES 报告的值一致。这些结果表明dHvA振荡起源于拓扑表面状态。

结论

在这项工作中，我们研究了 Ni 掺杂的 Sb\(_{2}\)Te\(_{3}\) 拓扑绝缘体单晶的磁行为。在 Néel 温度以下观察到具有低矫顽场的磁滞回线。磁化率显示了与外部磁场无关的 Nèel 温度的反冲。零场冷和场冷过程的磁化率在 Néel 温度以上重合，在 Néel 温度以下分岔。外部磁场越低，磁化率分裂越大。当磁矩各向异性能量低于 0.7 T 时的磁矩能量时，没有观察到更多的磁化率分裂。我们的研究支持这些磁化率特性源于伴随弱铁磁性的反铁磁序。提取的饱和磁化率与实测磁化率尖点的趋势相吻合。这表明广泛观察到的磁化率尖峰可能源于弱铁磁性。 dHvA 振荡与理论预测一致。这支持观察到的dHvA振荡来自拓扑表面状态。

数据和材料的可用性

在当前研究期间生成和/或分析的数据集可根据合理要求从相应的作者处获得。

缩写

XPD：

X射线衍射

EDS：

能量色散X射线光谱

ARPES：

角分辨光电子能谱

dHvA：

德哈斯-范阿尔芬