GaN覆盖层厚度调控InGaN/GaN量子阱载流子局域化与热稳定性——光致发光洞察

摘要

两个InGaN/GaN多量子阱（MQW）样品采用金属有机化学气相沉积（MOCVD）在相同条件下生长，仅GaN覆盖层厚度不同：样品A覆盖30秒，样品B覆盖200秒。光致发光（PL）测量显示薄覆盖层样品PL强度显著更强。厚覆盖层样品在高激发功率下呈现两个明显PL峰，且PL峰能随温度曲线随激发功率增加从反V型转变为常规S型。此外，厚覆盖层样品热稳定性在高激发功率下恶化。这些异常归因于厚覆盖层样品中铟分布不均导致的两类局域态之间的载流子重新分布。深局域态表现出优越热稳定性，浅局域态更易受热淬火。显著的铟不均匀性可能源于延长的低温GaN覆盖层生长，阻碍铟扩散并促进成分波动。

引言

InGaN/GaN MQWs因发光亮度高、波长可调范围宽，是现代发光二极管（LED）和激光二极管（LD）的基石。尽管面临穿透位错和自发/压电极化产生的内部电场挑战，这些结构仍能实现卓越的外量子效率（EQE）。关键贡献因素是铟成分波动引起的势能极小值中的激子局域化，有效在量子阱中形成类量子点态。

虽然局域态在辐射和非辐射复合中的作用已被研究，但其在不同激发密度下对PL影响的全面理解仍缺乏。原子模拟显示局域化可增强辐射和Auger复合，Auger速率增加一个数量级。实验表明，载流子局域化放宽了Auger过程的k-选择规则，从而在高光激发下放大极性InGaN/GaN QWs中的非辐射损耗。

温度依赖PL（TDPL）常呈现峰能S型演变——载流子局域化的标志。局域态系综（LSE）框架等模型捕捉了载流子重新分布与温度的相互作用。因实际器件如LD在高载流子密度下工作，必须跨激发功率范围探究PL行为以揭示局域态均匀性的影响。本研究通过调查两个不同GaN覆盖层厚度的MQW样品填补这一空白。

方法

材料

MQWs在AIXTRON 3×2英寸密耦合淋浴头反应器中于c面蓝宝石基底生长。三甲基镓（TMGa）、三甲基铟（TMIn）和氨（NH₃）分别作为Ga、In、N前驱体，H₂和N₂分别作为GaN和InGaN层载气。每个MQW包含两周期InGaN/GaN QWs。InGaN阱生长时TMIn流量恒定。随后在710°C沉积GaN覆盖层，升温至830°C生长势垒。样品A覆盖30秒，样品B覆盖200秒。层结构示意图及生长参数见图1。

表征

高分辨X射线衍射（HRXRD，Rigaku Ultima IV，Cu-Kα，λ=1.54 Å，40 kV，30 mA）提取平均铟组成、周期厚度和晶体质量。温度依赖PL（TDPL）和激发功率依赖PL（PDPL）用405 nm激光（光斑≈0.5 mm²），功率范围0.01-50 mW。样品装入闭循环He低温恒温器，温度可控10-300 K。

结果与讨论

对称ω-2θ扫描（图2a）证实极佳周期性，两样品卫星峰均延伸至四级。HRXRD拟合（表1）显示增加覆盖层厚度适度增加势垒厚度、InGaN阱厚度和组成，因低生长速率（≈0.006 nm/s）和温度（710°C）。但额外GaN覆盖层可影响铟扩散和蒸发，影响阱成分均匀性。

倒易空间映射（RSM，图2b）显示样品A MQWs保持完全应变，卫星峰与GaN峰垂直对齐。样品B RSM虽未显示，但显示相似应变状态。

10 K下PDPL光谱（图3）展现对比行为。样品A显示主峰（A₂）伴随92 meV低能声子副本（A₁）。样品B低激发（<5 mW）显示单主峰（B₂）。但>10 mW时出现额外高能峰（B₃）并逐渐占主导，指示两个不同局域态家族间载流子重新分布。

不同功率下温度依赖PL（图4）证实样品B双峰现象在200 K以下明显，近300 K消失。B₂到B₃转变突变，暗示“切换”行为而非渐变。

峰能-温度（E-T）曲线（图5）显示样品A无论功率均保持反V型依赖，高激发略有蓝移。样品B低功率（≤5 mW）呈反V型，但40 mW转变为常规S型。这违背高激发应消除局域化的预期，实则反映铟不均匀诱导的深/浅局域态间载流子重新分布。

应用局域态系综（LSE）模型（E(T)=E₀–αT²/(θ+T)–xk_BT）及x超越关系（式2）拟合，参数见表2。样品A中E₀和Eₐ随功率5至40 mW适度变化（≈19 meV和18 meV），反映极化屏蔽增强和载流子填充。样品B变化巨大（E₀升73 meV，Eₐ升57 meV，τ_r/τ_tr增加数量级），表明低/高激发下不同局域态群体占主导。

进一步，积分PL强度随温度变化（图7）显示样品B淬火更快，热稳定性较差。有趣的是，低温（<125 K）下5 mW曲线超20 mW曲线，高温下反转。这支持深局域态（低功率主导）具有更高辐射效率和热稳健性，浅局域态（高功率主导）较脆弱。

综上，这些观察证实较厚GaN覆盖层促进铟偏析，创造两类局域态：深（高铟、稳健）和浅（低铟、脆弱）。由此产生的载流子重新分布支撑了异常PL峰出现、E-T曲线演变和热淬火行为。

结论

我们用MOCVD制备30秒和200秒GaN覆盖层的InGaN/GaN MQWs，利用HRXRD、TDPL和PDPL研究结构光学性质。200秒覆盖层样品仅在高激发功率下出现第二高能PL峰，且E-T曲线随功率从反V型转为S型。高激发下厚覆盖层样品热淬火更明显，指示浅局域态热稳定性较弱。这些发现将异常归因于铟分布不均导致的双局域态系统，为绿光InGaN/GaN量子阱载流子动力学提供更深入见解，指导高效器件优化。

缩写

HRXRD:

高分辨X射线衍射

LDs:

激光二极管

LEDs:

发光二极管

LSE:

局域态系综

MOCVD:

金属有机化学气相沉积

MQWs:

多量子阱

NH₃:

氨

PDPL:

功率依赖光致发光

RSM:

倒易空间映射

TDPL:

温度依赖光致发光

TMGa:

三甲基镓

TMIn:

三甲基铟