石墨烯在中红外区域的硅衍射光栅上产生高效等离子体三次谐波

介绍

谐波的产生是一个非线性光学过程，其中 N 个具有相同频率的光子 ω 与非线性材料相互作用以产生频率 Nω 的新光子 .作为将相干光源扩展到短波长的一种手段，三次谐波产生 (THG) 引起了极大的研究兴趣。通常，在奇异晶体中实现高效谐波生成，但这会影响高密度光子集成 [1]。硅已成为成熟的材料选择，作为在高度集成的光子电路中传输光信号的光信息载体。非线性光学效应，例如受激拉曼散射 [2] 和 THG [3,4,5]，具有扩展硅光子学功能的巨大潜力。然而，由于其间接带隙，使用硅进行高效发光仍然是一个具有挑战性的问题。使用非线性光学相互作用，例如 THG，似乎是为硅光子学提供相干光的一种颇有前途的方法。通常，可以通过使用基模和三次谐波模式之间的相位匹配来提高光波导的 THG 转换效率 (CE)。这种方法通常需要复杂的配置，在实际情况下通常很难实现。可以通过增加非线性材料内的光强度来制定增强 THG CE 的有效且稳健的方法，这使我们有机会放宽对相位匹配条件的严格要求。最近通过使用超高品质因数慢光硅光子晶体 [3,4,5]、小模态体积二氧化硅微棒 [6] 和表面等离子体 [7,8,9,10] 实现了这一点。据报道，硅光子晶体已将 THG CE 提高到 ~ 10 ^-7 由于 c/40 [4] 的群速度降低。最近，表面等离子体已被证明能够将 THG CE 增加到 10 ^-5 由于强电场增强[7]。

近年来，由于化学和生物传感等许多潜在应用，硅光子学的工作波长已扩展到中红外和远红外 (IR) 区域 [11]。在中红外和远红外区域使用等离子体很有吸引力，因为等离子体波导的传播损耗在较长波长处显着降低，而且这种波导的模式横截面是亚波长，这将显着增强光-物质相互作用，例如THG 转换 [7,8,9,10, 12, 13]。最近的研究证明，石墨烯作为一种优异的非线性光学材料，可以增强非线性效应，导致各种应用，包括四波混频 [14, 15]、THG [16,17,18]、全光开关 [19]、和光学双稳态 [20, 21]，由于其大的三阶非线性光学磁化率。特别是，由于石墨烯的大三阶非线性光学敏感性，观察到的光学双稳态阈值可以大大降低 [20, 21]。更有趣的是，与金属中的等离子体模式相比，石墨烯等离子体 (GP) 具有明显更大的波矢量以及更高的光限制，这表明进一步增强 THG 的 CE 的能力 [13]。然而，基频 (FF) GP 和辐射波之间的直接耦合由于动量不匹配而被阻止，这使得该方案在实践中成为一个难题。正是出于这个原因，研究人员采用了光栅的导模共振来解决耦合问题 [12, 18, 20]。参考文献中提出的方案。 [18] 专门设计用于直接激发FF GP，从而增强太赫兹域中三次谐波频率（THF）自由空间波的CE。

在本文中，我们还使用了光栅的导模共振来有效地激发石墨烯片上的 FF GP。与参考文献中的配置不同。 [18] 其中 GP 用于增强太赫兹域中 THF 自由空间波的 CE，在这里，GP 用于在硅芯片上以红外频率生成 THF GP。 FF GP 的巨大场强与石墨烯的大三阶非线性磁化率相结合，导致中远红外区域石墨烯片上 THF GP 的 CE 显着增强。我们注意到先前关于使用准相位匹配条件来提高石墨烯表面上 THF GP 的 CE 的研究 [13]。然而，我们在这里强调，尽管在参考文献中可以实现 FF 和 THF GP 之间的高 CE。 [13]，缺少辐射波和 GP 之间的直接耦合。相比之下，所提出的方案不仅可以直接与空间 FF 波耦合，而且可以高效地生成 THF GP，使该方案适合集成在硅光子平台上。此外，所展示的等离子体频率转换器具有紧凑性和高CE的优点，同时需要小的入射功率[22, 23]。

方法

在假设化学势（也称为费米能）μ的情况下，石墨烯的表面电导率可以通过广泛使用的Kubo公式来估计 c .在红外和太赫兹频率下，|μ c | ≫ k B T (k B 是玻尔兹曼常数，T 是温度），石墨烯的表面电导率可以近似为

其中 e 是电子电荷，ℏ 是约化的普朗克常数，ω 是弧度频率，τ 是代表损失机制的动量弛豫时间。在我们的研究中，假设工作温度为 T =300 K。通过将单个石墨烯片作为非相互作用的单层，少层石墨烯的光导率为nσ g [24]，其中 n 是石墨烯层数 (n <6)。我们将石墨烯建模为各向异性材料，有效面内介电常数可写为 [25, 26]。

其中 η 0(=377 Ω) 是空气的阻抗，k 0 是空气中的波矢，d g 是 n 的总厚度 -层石墨烯片。石墨烯的面外介电常数，ε 是 , 保持恒定在 2.5，与费米能级无关 [27, 28]。

结果与讨论

使用硅光栅激发 FF GP

首先，我们考虑 FF GPs 的激发和由介电光栅（GSSDG）支撑的石墨烯片上 THF GPs 的产生，如图 1 所示。光栅部分，假设石墨烯片在光栅顶部是平的，不符合光栅。我们已经注意到一些关于由石墨烯片支持的 GP 的研究，这些石墨烯片由光栅支撑，其中石墨烯片被假定为平坦的 [12, 13]。特别是，我们发现实验结果与模拟结果非常一致，其中石墨烯片在建模中被假定为平坦的 [12]。假设 GSSDG 沿 x 是无限的 方向和周期沿 z 方向。石墨烯片下方的硅光栅层的厚度假定为 2 μm。在这种情况下，在建模中可以将光栅层视为无限厚，因为光栅下方的硅衬底不会影响空气石墨烯光栅模型中 GP 的场分布。这种配置所支持的GP的分散关系可以表示为[29]。

其中 β 是 GP 沿 z- 的传播常数 轴，ε 0 是空气中的介电常数，ε r 1(=1) 和 ε r 图2分别为石墨烯层上方和下方电介质的介电常数。由于光栅周期远小于空气中的光波长，因此可以将硅光栅近似建模为等效介电常数的有效介质[30]。

其中 ε 硅(=11.9) 是硅在红外和太赫兹频率下的介电常数 [31] 和 f (=w /p ) 是硅的填充率 (f 在这项工作中固定为0.5）。

GSSDG 作为 THG 波长转换器的方案。 FF GP（红色曲线）被 FF 的法向入射 x 偏振平面波激发，然后由于石墨烯片下方的硅光栅而产生 THF GP（蓝色曲线）。光栅的周期为p , 和 w 表示硅片的宽度

GSSDG上GPs对于不同参数(τ , μ c , 和d g )如图2所示。在整个工作中，使用Lumerical FDTD Solution的商业软件进行二维时域有限差分(FDTD)进行数值建模。在这部分的仿真中，y采用了完美匹配层边界和周期边界。 和 z 方向，而假设整个结构沿 x 是无限的 方向。网格尺寸沿 y 为 0.1 nm 方向和 10 nm 沿 z 方向用于描述石墨烯，而沿 y 最大值为 20 nm 的非均匀网格 方向和沿 z 的 10 nm 均匀网格 在石墨烯片以外的区域采用方向。从图 2a、d、g 可以看出，在所考虑的波长范围内，GPs 的波矢量比空气大几十倍，这表明 GPs 的光场被强烈限制在石墨烯表面。然而，GPs 和辐射波之间的相位不匹配阻止了它们之间的直接耦合。图 1 所示石墨烯片下方的硅衍射光栅可以提供额外的动量来克服波矢量差异，从而可以用平面波入射有效地激发 FF GP。光栅周期，p , 需要满足相位匹配方程为

其中 β FF 是 FF GP 沿 z 的传播常数 -轴，j 是衍射级，θ 是入射角。激发有效波长λ的FF GP 具有基本衍射级 j 的 FF =1 正入射条件θ =0，应满足以下表达式

真正的 [Re(n eff)] 和虚数 [Im(n eff)] 部分的有效指数，以及具有不同 μ 值的吸收与波长的关系 c , τ , 和 d g . 一 –c Re(n eff), Im(n eff)，以及吸收与波长的关系 (τ =0.1、0.3 和 0.5 ps，与 μ 相关 =0.14, 0.42, 0.69 m ² V ⁻¹ s ⁻¹ , 分别) 与 μ c =0.65 eV 和 d g =1nm。 d –f Re(n eff), Im(n eff)，以及吸收与波长的关系 (μ c =0.45、0.55、0.65 和 0.75 eV) 与 τ =0.5 ps 和 d g =1 纳米。 g –我 Re(n eff), Im(n eff)，以及吸收与波长的关系 [d g =0.34 纳米 (n =1), 1 nm (n =3) 和 1.7 nm (n =5)] 与 μ c =0.65 eV 和 τ =0.5 ps。对于所有情况，光栅周期固定在 p =4 μm

图 2 展示了实数 [Re(n eff)] 和虚数 [Im(n eff)] 部分有效指数和对不同τ值的光波长的吸收 , μ c , 和d g .它显然解释了在 FF 的法向入射 x 偏振平面波的照射下，石墨烯的参数如何影响激发的 FF GP，其中光栅周期固定为 4 μm。两个真正的 [Re(n eff)] 和虚部 [Im(n FF GP 的有效折射率的 eff)] 在所考虑的波长范围内随着光波长的增加而降低（图 2a、b、d、e、g、h）。这意味着，随着光的波长较短，GPs 被更强烈地限制在石墨烯片周围，导致更大的传播常数和更高的传播损耗。吸收对波长高度敏感，并且随着入射波长接近共振波长而急剧增加（图 2c、f、i）。载流子散射时间τ 决定载流子迁移率μ 在石墨烯中作为 \( \tau ={\mu \mu}_c/e{\nu}_F^2 \) 与 ν 的费米速度 F =9.5 × 10 ⁴ 多发性硬化症。考虑到 μ 的载流子迁移率> 10米 ² V ⁻¹ s ⁻¹ 已在高质量悬浮石墨烯中实验实现 [32]，这导致 τ> 1.5 ps，我们对τ的设置 ≤ 0.5 ps 可以保守地反映石墨烯的实际输运损失。 τ , 与载流子迁移率 μ 相关 , 温和地影响 Re(n eff) 和 FF GPs 的激发波长，但极大地影响 Im(n eff）和吸收（图 2a-c）。增强的μ c 减少 Re(n eff) 和 Im(n eff) 同时，因此相应地降低了 FF GP 的共振波长（图 2d-f）。 Re(n eff), Im(n eff)，FF GPs的共振波长随着石墨烯厚度的增加而减小，对应于石墨烯层数（图2g-i）。

下面我们取τ =0.5 ps, μ c =0.65 eV，并且 d g =1 nm 为例。 GSSDG上GP的色散关系如图3a所示，其中计算的色散曲线与商业软件Lumerical FDTD Solutions获得的模拟结果非常吻合。图 3b 显示了带和不带硅光栅的石墨烯片的光学响应。可以清楚地看出，在λ处吸收效率（超过20%）显着提高 =28.62 μm 当涉及光栅时 (p =4 微米）。相反，如果不考虑光栅，吸收效率在考虑的整个光谱范围内保持在低水平（低于 2%）。前一种情况的显着增强吸收可归因于 λ 处的 GP 激发 =28.62 μm。我们可以从 |E 中找到 | λ 处的分布 =28.62 μm（图 3c）表明被激发的 GPs 是基本导波谐振模式（j =1)。从图 3d 中可以看出，数值模拟中相对于光栅周期的基模谐振波长与公式 1 预测的理论结果非常吻合。 (6).

GSSDG 上的 FF GP 和场增强。 一 GSSDG 上 GP 的色散曲线。蓝色和绿色实线对应于真实的 [Re(n eff)] 和虚数 [Im(n eff)] 部分从等式中检索到的有效索引。 （3）分别，而蓝色和绿色菱形是通过数值模拟得到的。 b 带光栅基板（红线）和不带光栅的纯硅基板（蓝线）的吸收光谱。 c 归一化 |E |基本 GPs 模式在 28.62 μm 处的分布。黑色虚线勾勒出硅层。 d 基本 GPs 模式的激发波长与光栅周期的关系。蓝线是从方程中检索到的。 (6)，红色菱形来自数值模拟。在b 和 c , P 设为 4 μm。所有仿真结果均由商业软件Lumerical FDTD Solutions检索

需要注意的是，由于 FF GP 的群速度（比空气中的光速小几十倍）显着降低，石墨烯表面上的等离子体场会大大增强。等离子体场经历的电场增强是照明平面波的 5 倍，这与石墨烯的大三阶光学非线性相结合，有望产生具有显着增强的 CE 的 THF GP [16, 17]。石墨烯的非线性响应可以通过定义为[17]的非线性电导系数来描述。

其中费米速度 ν F =9.5 × 10 ⁴ 米/秒。

THF GP 的生成

然后，当石墨烯片在有和没有光栅的情况下维持时，我们比较了石墨烯表面上 THF GP 的电场强度。 FDTD 模拟中的边界条件与图 1 和图 2 中使用的边界条件相同。 2 和 3。作为波长的函数的归一化电场强度 (NEFI) 显示在图 4a 中，当石墨烯片被垂直入射连续波 (CW) 光照射时，功率密度为 0.11 MW/cm ² 中心波长为 28.62 μm。此处，NEFI 是通过使用光栅结构将电场强度归一化为其在 28.62 μm (FF) 处的值而获得的。可以观察到，与不涉及光栅的 NEFI 光谱相比，具有光栅结构的 NEFI 光谱 (GSSDG) 中的 THF 处出现了一个明显的峰值。将 CE 定义为 \( {\int}_0^p{P}_y^{THF} dz/\left({P}^{FF}p\right) \)，其中 \( {P}_y^{THF } \) 是 y 在 THF 和 P 处的坡印廷矢量的分量 ^FF 是入射光的功率密度，CE高达5.71 × 10 ⁻⁷ 对于 GSSDG。可以很容易地推断出，FF GPs 的激发有助于提高 THF GPs 的 CE。 E实部的场分布 是 图 4b 所示的 THF 验证了石墨烯表面 THF GPs 的生成。

在 GSSDG 上生成 THF GP。 一 带（红线）和不带（蓝线）光栅结构的NEFI通常由功率密度为0.11 MW/cm的CW光照射 ² 中心波长为 28.62 μm。红线中的两个峰值表示 FF GP (λ =28.62 μm) 和生成的 THF GPs (λ =9.54 μm)。 b E 实部的分布 是 对于生成的 THF GP。 b 中的黑色虚线 表示硅层的轮廓。 GSSDG的结构参数与图3相同

GSSDG 作为中红外硅光子学的光源

我们接下来考虑使用 GSSDG 等离子体波长转换器直接为硅集成光子电路提供光源。作为图 5a 中所示的示例，两个石墨烯 - 硅等离子体波导（GSPW）在两侧连接到 GSSDG。选择 GSPW 使得它们能够在覆盖 FF 和 THF GP 的宽光谱带上引导 GP。由于 GSSDG 中 FF 和 THF GP 模式的模态场分布（相对于石墨烯表面不对称）与 GSPW 上支持的 GP 模式具有很强的相似性，因此可以推断，一旦光栅部分以法向入射FF 波，在光栅区域上方生成的 FF 和 THF GP 可以有效地耦合到两侧的 GSPW。我们进行了 FDTD 模拟以验证我们的预测。 y 均使用完美匹配层边界 和 z 建模方向。我们模拟了撞击光栅部分的法向入射 FF 光波，并显示了 FF 和 THF GP 的电场分布（图 5b、c）。全场/散射场光源用于确保在模拟中只有光栅部分被入射光照亮 [33]。完全匹配吸收边界用于完全吸收所有到达计算区域边界的光波。图 5b 显示 FF GP 在光栅上方的石墨烯表面上被激发，然后沿着两侧的 GSPW 传播。从图 5c 中，我们可以进一步发现石墨烯表面上的 THF GPs 在光栅部分和 GSPW 中的外观。这里，CE 定义为

其中 \( {P}_z^{\mathrm{THF}} \) 是 z -THF 上坡印廷矢量的分量，\( \int {P}_z^{\mathrm{THF}}\mathrm{dz} \) 是 GSPW 中 THF GP 的输出功率密度，P ^FF 是入射 FF 光波的功率密度，N p 是光栅周期数。从图5d可以看出，THG的CE达到最大值3.68 × 10 ⁻⁷ (− 64.3 dB) 在光栅边界处，由于石墨烯的欧姆吸收损耗，沿传播方向呈指数衰减。

在 GSSDG 和连接的 GSPW 上生成 FF 和 THF GP。 一 当FF的法向入射x偏振平面波照亮结构时，GSSDG和两侧连接的GSPW的示意图。在 GSSDG 中激发 FF GP 后，THF GP 生成并沿两个 GSPW 引导。 GSPW 的横截面显示在下面的面板中，其中表示石墨烯片和 Si 层。 b , c |E | b 的分布 FF 和 c y 中的 THF GP -z 光栅部分被功率密度为0.19 MW/cm ² 的CW光照射的平面 在 28.62 微米。 d 沿 z 的 THG 的 CE 方向。 b 中的黑色虚线 –d 代表 GSSDG 和 GSPW 之间的接口。在b –d , N p 设置为三

讨论影响​​ THG CE 的因素很重要，这是评估 THG 波长转换器的器件性能的关键。对于 THG 工艺，人们总是期望以相对较小的泵浦功率实现最大的 CE。先前的研究表明，增加三阶非线性材料的局部场强可以显着提高 THG 的 CE，同时显着降低泵浦功率 [3, 4, 7]。图 6a 显示了入射光波的功率密度对 GSPW 中最大 CE 的影响，随着功率密度的增加而增加。请注意，最大 CE 达到 3.68 × 10 ⁻⁷ 即使入射光波的功率密度低至 0.19 MW/cm ² ，这比相同光谱带内的小 6-7 个数量级 [22, 23]。我们在图 6b 中显示，所使用的光栅周期数 N p , 也影响 GSPW 中的 CE。当 N p 增加，在光栅中心产生的 THF GP 的减少部分到达 GSPW，因为石墨烯吸收引起的传播损耗增加。然而，与 N 相关的输入功率 p ，呈现线性增强。因此，THF GPs的最大CE随着N的增加而降低 p .我们在此强调，一旦入射功率密度固定，THF GP 的绝对输出功率密度对于指导实际应用的 THG 波长转换器的设计应该更有意义。尽管 THF GP 的最大 CE 位于 N p =2 在我们的例子中，当 N 时，THG 的输出功率密度接近最大值 p ≥ 3（图6b）。因此，我们采用了 3 个周期的光栅来演示 GSPW 中 THF GP 的生成。对于当前设计的未来实验实施，输入 FF 源的面积超过光栅区域，并且在生成具有不同光栅数的 THF GP 时保持恒定。在这种情况下，CE 应写为

其中FF源的面积，S ，是常数。因此，输出功率密度将与CE成比例，因此，必须正确选择最佳光栅号以最大化THF GP的输出功率密度。

一 THG 的最大 CE 作为 N 的入射功率密度的函数 p =3.b 作为光栅周期数的函数的 THG 的最大 CE 和最大输出功率密度 N p 分别使用。入射功率密度固定为 0.11 MW/cm ²

一旦图 5a 所示的研究结构准备就绪，石墨烯的物理特性也可能影响 THF GP 的器件性能。费米能量，μ c ，石墨烯层的数量将显着改变FF GPs的共振波长（图2f，i），因此也会影响THF GPs的产生波长。相比之下，τ , 与载流子迁移率 μ 相关 ，几乎不影响 FF GP 的共振波长以及 THF GP 的产生波长（图 2c）。然而，FF GP 和 THF GP 的传播损耗可以通过使用更大的 τ 来降低 （图 2b），因此显着增加了 THF GP 的 CE。考虑到 μ 的载流子迁移率> 10米 ² V ⁻¹ s ⁻¹ (τ> 1.5 ps) 在实验中是可以实现的 [32]，我们的模拟结果 (τ =0.5 ps)（图 3、4、5 和 6）可以保守地呈现图 5a 中 THF GP 发生器的器件性能。

最后，值得讨论的是石墨烯片的表面粗糙度对器件性能的影响。石墨烯的表面粗糙度可能会散射等离子体，因此，等离子体损失会增加[34]。图 5 所示的拟议 THF GP 发生器可以基于当前的微/纳米制造技术制造。可以先将 270 纳米厚的聚甲基丙烯酸甲酯 (PMMA) 旋涂到硅基板上。在随后的电子束光刻工艺之后，用 MIKE\IPA 显影 PMMA 层。之后，使用电子束蒸发沉积方法在抗蚀剂上沉积 60 nm 厚的 Cr 层。可以用蚀刻技术例如电感耦合等离子体机来形成硅光栅基板。接着是湿蚀刻法，通过湿蚀刻法去除残留的铬层。最后，将石墨烯片转移到硅光栅上，形成图5所示的最终结构。

结论

我们已经通过数值证明了在硅光栅上的石墨烯片中 THF GP 的产生，在中红外和远红外区域具有法向入射平面波。结果表明，THF GPs 在石墨烯表面产生和传输，由于激发的 FF GPs 的场强显着增加，结合石墨烯的大三阶非线性磁化率，CE 显着增强。生成的 THF GP 可以方便地耦合到 GSPW，这极大地促进了基于石墨烯的波长转换器在硅平台上的集成。 Our proposal can stimulate making graphene-based light sources for mid- and far-infrared photonics on a silicon platform and hence broaden the functionalities of silicon photonics, such as signal processing, spectroscopy, and sensing.

缩写

CE:

Conversion efficiency

CW：

连续波

FDTD:

Finite difference time domain

FF：

Fundamental frequency

GP:

Graphene plasmon

GSPW:

Graphene-silicon plasmon waveguide

GSSDG:

Graphene sheets sustained by dielectric grating

PMMA：

聚甲基丙烯酸甲酯

THF：

Third-harmonic frequency

THG:

Third-harmonic generation