基于界面栅极的平面内 WSe₂ 同质结：高性能光电探测器

摘要

二维过渡金属二硫族化合物（TMDCs）因其独特的性质，在纳米电子学和纳米光电子学领域备受关注。其中，钨化硒（WSe₂）凭借双极载流子传输能力和适中的带隙，成为未来光电探测器的有力候选材料。本文报道了一种利用衬底界面栅极形成的平面内 WSe₂ 同质结。该器件架构中，绝缘的 h-BN 片层仅使部分 WSe₂ 与衬底直接接触，从而构建了 WSe₂/衬底与 WSe₂/h-BN/衬底两种结构的平面同质结。有趣的是，该器件可在不同偏压下同时以光伏模式和光导模式工作。实验结果显示，其响应率达 1.07 A/W，探测率超过 10¹² Jones，响应时间仅为 106 μs。与化学掺杂或需额外偏压的静电栅极法相比，该设计为开发高性能 WSe₂ 基光电探测器提供了更简便高效的途径。

引言

近十年来，二维过渡金属二硫族化合物（TMDCs）因其独特性质而备受瞩目。高平面迁移率、可调带隙、机械柔性、强光物质相互作用及易加工性，使其极具竞争力用于未来纳米光电子器件。特别是钨化硒（WSe₂），作为一种双极性半导体，其载流子类型易于调控，在基于结的光电探测器中应用潜力巨大。目前，仅在 WSe₂ 中构建结的主要策略包括化学掺杂和静电栅极调控。例如，近期报道了一种分子内 WSe₂ p-n 结，利用聚乙烯亚胺化学掺杂形成 n 区，背栅控制形成 p 区，响应率 80 mA/W，响应时间 200 μs。Sun 等人用十六烷基三甲基溴化铵掺杂 WSe₂ 形成分子内 p-n 结，响应率 30 A/W，响应时间约 7 ms。Baugher 等人通过施加极性相反的双栅偏压实现横向 WSe₂ p-n 结，响应率 210 mA/W。然而，化学杂质不可避免且多偏压设置必要，使得基于结器件的制造与应用复杂化。组装各种二维材料构建垂直范德瓦尔斯异质结（如 WSe₂/MoS₂）虽流行，但层间载流子传输受界面缺陷限制，制约响应速度。金属与二维材料形成的肖特基结，其势垒高度常受费米能级钉扎影响，不可控且显著影响响应率。此外，现有工作难以同时兼具高响应率与快速响应速度。

本文演示了一种更简便高效的方法实现平面内 WSe₂ 同质结。器件架构中，部分 WSe₂ 通道置于 Si/SiO₂ 衬底上，另一部分置于 h-BN 片层上。此方案常用于浮动/半浮动栅存储器，h-BN 作为栅介质层。但在本工作中，h-BN 作为完美绝缘体消除 WSe₂ 通道上的界面栅极效应。仅位于 Si/SiO₂ 衬底上的 WSe₂ 极性可被界面栅极调控。结果，器件在零偏压下表现良好的光伏（PV）特性，高偏压下展现光导（PC）特性。无需复杂器件设计和引入化学杂质风险，即同时获得 1.07 A/W 响应率、超 10¹² Jones 探测率和 106 μs 快速响应时间。

结果与讨论

图 1a 展示平面内 WSe₂ 同质结示意图。部分 WSe₂ 片层置于 h-BN 上（WSe₂-h），其余直接接触 Si/SiO₂ 衬底（WSe₂-S）。h-BN 的作用是隔离 Si/SiO₂ 衬底对 WSe₂-h 的界面栅极（IG）效应。同质结的形成主要依赖 IG 调控 WSe₂-S 的极性。IG 由 SiO₂ 表面捕获电荷产生，下文详述。图 1b 为器件光学图像，四个电极（E1-E4，Ti/Au）通过电子束光刻、金属化和剥离工艺制备。原子力显微镜（AFM）表征材料厚度（图 1c）。直接接触 Si/SiO₂ 衬底的 WSe₂（h-BN）高度分别为 65 nm 和 23 nm（图 1d、e）。高度剖面显示 WSe₂（h-BN）与衬底间为斜坡而非陡峭台阶，可能因材料边缘残留光刻胶所致。图 1f 为 WSe₂ 和 h-BN 的拉曼光谱。WSe₂ 在 ~250 cm⁻¹ 处清晰区分一级 E₂g 和 A₁g 模式，表明其为多层形貌。h-BN 在 ~1370 cm⁻¹ 处观测到 E₂g 模式拉曼峰，因 h-BN 带隙大，拉曼信号较弱。

为探究衬底对 WSe₂ 影响，分别研究了 WSe₂-S 和 WSe₂-h 的输运特性。图 2a 显示，两者均表现双极行为，但 WSe₂-S（黑曲线）存在明显滞后，而 WSe₂-h（红曲线）滞后不明显。WSe₂-h 电流更大，陡峭斜率表明较大跨导，与载流子迁移率成正比。WSe₂-S 的滞后归因于 SiO₂ 表面电荷捕获。当 Vg 从 -30 V 扫至 0 V，负 Vg 使 WSe₂ 空穴占主导并驱动部分空穴进入 SiO₂（图 2b）。SiO₂ 中捕获的空穴产生正向局域栅极（IG），反向调控 WSe₂ 导电性（弱耗尽效应），导致电荷中性点出现在 ~ -5 V。同理，Vg 从 30 V 扫至 0 V 时，正 Vg 使电子占主导并驱动电子进入 SiO₂（图 2c），捕获电子产生负 IG，电荷中性点现于 ~5 V。WSe₂-h 中，h-BN 抑制 Vg 调控下 WSe₂ 与 SiO₂ 间载流子转移，故滞后不明显。因此，利用 IG 即可简单形成平面同质结。

图 3a 展示 Vg=0 V 时器件在暗和光照条件下的 Id-Vd 曲线。源漏电压施加于 E2、E3 电极（见插图）。短路电流（Vd=0 V）随入射光功率增加，表明存在光伏效应。有趣的是，在 Vd=±1 V 时曲线呈现光导特性。前者光生电流源于同质结。如图 3b，虽 Vd 和 Vg 均为 0 V，SiO₂ 中已捕获的少量空穴形成微弱正 IG 调控 WSe₂-S。因此，n⁻ 型 WSe₂-S 与本征 WSe₂-h（因 h-BN 隔离无 IG 效应）构成平面同质结。光照下，光生电子空穴对被同质结内建场分离。尽管零偏压下 Id-Vd 曲线呈现光伏特性，但同质结未表现整流行为，可能因内建场相对外加 Vd 较弱。后者下，整个 WSe₂ 片层作为光导体在高偏压下响应光信号，光生载流子在 Vd 驱动下流向电极。故图 3a 光响应为光伏与光导模式协同效应。图 3c 总结不同 Vd 下响应率随光功率变化，R = Iph/(P·A)，其中 Iph 为光电流，P 为光功率密度，A 为有效感光面积（E2-E3 间 WSe₂ 部分，115.75 μm²）。Vd=0 V 和 1 V 时响应率分别为 1.07 A/W 和 2.96 A/W。探测率 D* = R·A¹ᐟ²/(2e·Idark)¹ᐟ²，得益于极低暗电流，Vd=0 V 和 1 V 时 D* 分别达 3.3×10¹² Jones 和 1.78×10¹¹ Jones。响应时间研究见图 3d、e。Vd=0 V 下，上升时间 tr（10%→90% Ipeak）约 106 μs，下降时间 tf 约 91 μs。Vd=1 V 时（图 S1），tr 和 tf 分别约 105 μs 和 101 μs。表 1 总结不同方法形成的 WSe₂ 同质结性能，本器件具高 D*、可比 R 及较快响应速度。图 S2 展示其他三器件光响应特性，零偏压和高偏压下均观测到明显光伏和光导电流，所有同质结探测率超 10¹² Jones，响应时间略超 100 μs，验证了器件高性能的可重复性。

图 4a、b 分别展示 WSe₂-h 和 WSe₂-S 单独的 Id-Vd 特性。两者均呈光导特性，零偏压无光电流。实际上，Ti/WSe₂/Ti 应形成金属/半导体/金属结构，含两个内建场相反的肖特基结，故 Id-Vd 曲线应过零点并表现光导行为。本工作中，因 WSe₂-h 和 WSe₂-S 功函数不同，形成两个非对称肖特基接触：E2/WSe₂-S 和 E3/WSe₂-h（图 4c）。零偏压下，肖特基结产生的净光电流方向与同质结相反，实验结果（图 3a）支持后者。因此，WSe₂-h 与 WSe₂-S 间形成的同质结是短路光电流的根源。

为进一步证实零偏压光响应源于同质结，测量了施加于 E1、E4 电极的 Id-Vd 曲线（图 S3a）。曲线同图 3a，同样呈现光伏和光导特性。如前所述，光伏电流源于 WSe₂-S 与 WSe₂-h 间平面同质结内建场；光导电流源于外加 Vd 收集光生载流子。图 S3b 总结不同 Vd 下响应率随光功率变化。有效感光面积为 E1-E4 间 WSe₂ 部分（519.4 μm²）。Vd=0 V 和 1 V 时响应率（探测率）分别为 0.51 A/W（2.21×10¹² Jones）和 3.55 A/W（5.54×10¹² Jones）。零偏压响应时间见图 S3c、d，上升时间 289 μs，下降时间 281 μs。Vd=1 V 时（图 S3e、f），上升和下降时间分别为 278 μs 和 250 μs。响应速度较 E2-E3 间稍慢，因较长导电通道增加了光生载流子传输距离及与缺陷相互作用概率。

结论

总之，我们通过界面栅极电调控部分钨化硒片层，实现了平面内 WSe₂ 同质结。与化学掺杂和需双栅偏压的静电栅极法相比，该设计提供了更简便的 WSe₂ 同质结实现路径。光照下，器件产生明显短路光电流，探测率达 3.3×10¹² Jones；高偏压下呈光导特性，探测率 1.78×10¹¹ Jones；同时获得快至 106 μs 的响应时间。本研究为开发高性能 WSe₂ 基光电探测器提供了高效可靠的新途径。

方法

WSe₂ 和 h-BN 体材料购自上海安维科技有限公司。首先，将 h-BN 和 WSe₂ 片层分别机械剥离至 p⁺-Si/SiO₂（300 nm）衬底和聚二甲基硅氧烷（PDMS）层上。然后，利用微操作器在显微镜下定位，将附着于 PDMS 的 WSe₂ 片层转移至目标 h-BN 片层上，使部分 WSe₂ 与 h-BN 重叠。最后，加热衬底将 WSe₂ 从 PDMS 释放。电极（Ti/Au）通过电子束光刻、金属化和剥离工艺制备。光电响应测量使用 Agilent B1500 半导体参数分析仪和 637 nm 激光二极管进行。

数据与材料可用性

支持本工作发现的数据可向通讯作者合理请求获取。

缩略语

TMDCs:

过渡金属二硫族化合物

PV:

光伏

PC:

光导

AFM:

原子力显微镜

IG:

界面栅极

PDMS:

聚二甲基硅氧烷