低温ALD柔性Hf₀.₅Zr₀.₅O₂忆阻器：展现短时与长时突触可塑性

摘要

人工突触是神经形态电路的基石，提供超越冯·诺依曼瓶颈的路径。利用低温原子层沉积（ALD）工艺，我们制备了基于Hf₀.₅Zr₀.₅O₂（HZO）的柔性电学突触。该器件表现出由Ag离子导电丝逐渐形成和断裂控制的双极电阻开关。在突触前脉冲序列下，忆阻器复现关键生物行为——短时可塑性（STP）、长时增强/抑制（LTP/LTD）、配对脉冲易化/抑制（PPF/PPD）和遗忘动力学——从而在单一柔性平台上整合记忆与学习，有望用于下一代神经形态硬件。

背景

传统冯·诺依曼架构在处理器与存储器间数据传输上挣扎，限制了数据密集型任务性能[1]。神经形态计算模拟皮层回路，在统一系统中提供内在学习与记忆[2,3]。此核心是模拟生物连接自适应电导的电子突触。近期进展展示多种忆阻突触——包括两端器件和三端离子缺陷晶体管——能复现长时抑制/增强（LTD/LTP）、配对脉冲波动（PPF）、配对脉冲抑制（PPD）和脉冲时序依赖可塑性（STDP）等现象[4-8]。LTD/LTP对模式识别和AI任务至关重要[9-11]，而STP支撑时间滤波和快速信号传递[12]。

Hf₀.₅Zr₀.₅O₂（HZO）作为兼容CMOS工艺的高介电常数介质脱颖而出，但多数报道的HZO基突触需高温制备，排除柔性衬底[20-23]。柔性突触器件对可穿戴AI至关重要，但高温步骤在转移中引入缺陷，限制规模化[26,27]。低温ALD提供对大面积、无缺陷柔性阵列友好的衬底路线。

此处呈现通过130°C ALD制备的PET/ITO/HZO/Ag忆阻器。器件展示渐变电阻开关并忠实复现一套突触可塑性行为，使其成为硬件神经形态系统有前途的候选者。

方法

柔性堆叠构建于ITO涂层聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）上。衬底依次用丙酮、异丙醇和去离子水清洗，氮气吹干。在130°C下用ALD（N₂载气）以TEMAH、TEMAZ和H₂O前驱体沉积10 nm HZO薄膜。随后通过物理气相沉积、光刻和剥离工艺定义50 nm Ag顶电极（100×100 μm²）。所得PET/ITO/HZO/Ag结构（图1）将Ag和ITO分别映射为突触前和突触后神经元。

电学测量在室温环境空气中用Agilent B1500A参数分析仪进行。底电极接地，顶电极施加偏压。

结果与讨论

图2a显示500 μA顺从电流下典型双极电阻开关曲线。0→2 V正向扫描将器件从高阻态（HRS）设置为低阻态（LRS），而0→-2 V负向扫描复位。两极性下渐变过渡确认器件适合突触仿真。

200次连续直流扫描统计分析（图2b）得平均设置和复位电压分别为0.99 V和-1.33 V，标准差分别为0.245 V和0.566 V。设置过程变异系数较低，反映更好一致性。开关比超300（图2c），展示稳健电阻窗口。

施加连续电压脉冲可控制调节器件电导。200个正脉冲（0.8 V，20 ms）后接200个负脉冲（-0.5 V，20 ms），电导渐增（LTP）和渐减（LTD）（图3a），展示长时可塑性。脉冲序列后，突触后电流（PSC）向中间状态松弛，模拟生物遗忘（图3b）。衰减符合Kohlrausch函数：I(t)=I₀+A exp(-t/τ)，τ=57 s，量化遗忘时间常数。