超薄Al₂O₃层提升Mg掺杂LiNbO₃薄膜可靠性与抗疲劳耐久性

摘要

本研究利用离子切片和原子层沉积制备双层电容器，包含5% Mg掺杂LiNbO₃单晶薄膜（200 nm）和超薄Al₂O₃隧道开关层（2–6 nm）。瞬态畴翻转电流测量显示，在单脉冲（II型）模式下，P-V滞回回线因Au/Pt不对称电极产生的内建电场和补偿内部印记场而变得对称。Al₂O₃层表现为理想隧道开关：铁电翻转期间导通，提供串联电阻抑制电极旁充电注入；翻转后截止，作为高阻介质。因此，Mg掺杂LiNbO₃电容器疲劳耐久性随Al₂O₃厚度增加渐进提升，超10⁴次循环。这些结果为增强铁电器件可靠性、用于非易失性存储器应用提供可行策略。

背景

锂铌酸锂（LiNbO₃）单晶薄膜因其卓越电光、声光和畴翻转性能，广泛用于高频振荡器、调制器和数据存储器件。晶圆级LiNbO₃绝缘体上硅（LNOI）经离子注入和晶圆键合涌现为集成光子学和存储平台。然而，LiNbO₃受印记滞后和有限疲劳耐久性困扰，源于界面钝性层和电极旁充电注入，损害非易失性存储应用中的极化保持。

前人工作表明，在铁电层与电极间插入超薄Al₂O₃介质可作隧道开关：极化反转时导通、之后绝缘，从而阻挡不需要的充电注入、提升器件可靠性。本研究将该概念扩展至Mg掺杂LiNbO₃薄膜，后者因Li位空位和氧相关缺陷捕获空间电荷而表现出降低的印记效应。

实验方法

5% Mg掺杂LiNbO₃薄膜通过Z切块体晶体离子切片制备，键合至SiO₂缓冲衬底。溅射5 nm Cr粘附层和100 nm Pt底电极后键合。抛光至200 nm后，用ALD（TFS-200）以二乙基锌和去离子水为前驱体，200°C沉积超薄Al₂O₃层（2–6 nm）。光刻剥离工艺制备Au方形顶电极（1×10⁻⁴ cm²）。光谱椭偏仪验证厚度；X射线衍射（Cu Kα）和截面SEM评估结晶度和界面质量。

畴翻转电流用Agilent 8114A脉冲发生器（上升沿10 ns）和LeCroy 6054示波器记录，电路电阻（50 Ω）和脉宽（1 µs）保持恒定。采用两种脉冲序列：(i) 间隔5 s的相反极性双脉冲（I型），(ii) 叠加负直流偏置的单脉冲（II型），后者在单脉冲内捕获完整翻转瞬态。

结果与讨论

XRD确认LiNbO₃薄膜保持单相铑方结构，无第二相。SEM截面显示LN、Pt、Cr、SiO₂界面锐利。

畴翻转电流瞬态呈现平台，高度随电压线性缩放，指示明确矫顽电压（≈25 V），且在Mg掺杂薄膜中独立于最大施加电压。与未掺杂LiNbO₃不同，Mg掺杂样品在II型脉冲下显示对称P-V回线，归因于Au/Pt电极不对称产生的内建场部分屏蔽去极化场。

引入Al₂O₃层改变翻转动力学：翻转电流平台保持电压线性，但初始电阻随Al₂O₃厚度增加，反映隧道开关引入的串联电阻。界面电容近似恒定（~1.4 nF），确认Al₂O₃翻转期间表现为电阻。非翻转条件下阻抗测量显示1/C_tot与Al₂O₃厚度线性关系，证实Al₂O₃介电本性（ε≈7.9）及铁电电容~14 pF。

疲劳测试在1 µs脉冲、0.5 s周期下进行。6 nm Al₂O₃器件耐受>10⁴循环，剩余极化损失极小；无Al₂O₃器件因充电注入较早失效。矫顽电压随Al₂O₃厚度适度增加（≈25 V至34 V），此权衡可通过优化ALD条件减少缺陷来缓解。

结论

本文证明插入Mg掺杂LiNbO₃薄膜与Au电极间的超薄Al₂O₃隧道开关层，产生对称P-V滞回回线并显著增强疲劳耐久性。Al₂O₃层在翻转期间作为动态电阻、之后作为绝缘介质，有效抑制电极旁充电注入。这种双层架构为具有改进可靠性的稳健铁电存储器件提供实用路径。