环境热退火实现简易p型掺杂，提升双极性WSe₂场效应晶体管电学与光开关性能

摘要

研究表明，环境空气中简单热退火可在双极性WSe₂场效应晶体管（FET）中引入氧基p型掺杂。该过程在沟道形成薄WO₃层，使转移曲线向正栅极偏压移动，空穴迁移率从0.13提升至1.3 cm²V⁻¹s⁻¹，电子迁移率从5.5降至0.69 cm²V⁻¹s⁻¹。更关键的是，光开关上升和衰减时间分别下降600倍和170倍以上，消除了长效光导现象。X射线光电子能谱、拉曼和光致发光谱证实WO₃形成，并识别出界面诱导的非辐射复合位点加速载流子复合。这些发现为调控二维WSe₂器件电学和光电性能提供了可扩展路径。

背景

二维（2D）材料，特别是过渡金属二硫属化物（TMDs）如WSe₂，因其固有带隙、高迁移率和双极性行为，成为下一代晶体管、传感器和光电探测器的首选候选。石墨烯缺乏带隙限制其通用性，而WSe₂兼具电子和空穴传导、优异机械柔韧性和耐久性。然而，实现最佳性能需要可控掺杂以调节载流子类型和接触电阻。环境热退火作为氧化WSe₂形成WO₃表层并起p型掺杂作用的简便方法已出现。前期工作指出空穴迁移率可提升至83 cm²V⁻¹s⁻¹（h-BN衬底），但对光子行为影响鲜少探讨。本研究系统评估环境退火对双极性WSe₂ FET电输运和光开关的影响，利用XPS、拉曼和PL阐明机制。

方法

从体相晶体机械剥离单层和双层WSe₂薄片，转移至重掺杂p++ Si衬底上270 nm SiO₂背栅上。薄片厚度经原子力显微镜（NX 10）测量。电极图案经电子束光刻（JSM-6510）在PMMA 495K光刻胶上定义，随后电子束蒸发（KVE-2004L）沉积Ti（30 nm）。器件在环境空气中200°C热板退火1小时；对照样品在4.5×10⁻⁴ Torr真空下同条件退火。XPS（AXIS SUPRA）、拉曼（XperRamn 200）和PL用532 nm激光测试。电学测量用Janis探针台和Keithley 4200-SCS；光响应测试用405 nm激光（11 mW/cm²），V_GS=0 V，V_DS=10 V。

结果与讨论

器件表征

图1a展示典型WSe₂薄片和器件。AFM剖面确认双层厚度（~1.2 nm）。拉曼光谱显示特征峰245 cm⁻¹（E¹₂g/A₁g）和308 cm⁻¹（B¹₂g），表明高晶体质量。转移曲线（图1e）呈经典双极性行为，n↔p跨越点V_GS≈-15 V。

环境退火电学影响

退火后n↔p跨越点移至-5 V，负V_GS下I_DS增大，正V_GS下减小（图2a）。迁移率计算（μ=dI_DS/dV_GS·L/(WC_iV_DS)）显示空穴迁移率增10倍（0.13→1.3 cm²V⁻¹s⁻¹），电子迁移率降7倍（5.5→0.69 cm²V⁻¹s⁻¹）。等高线图（图2b）进一步确认正偏移。对比真空退火仅改善两类载流子，凸显大气氧在p型掺杂中的作用。

光开关增强

环境退火将上升和衰减时间从92.2 s和57.6 s降至<0.15 s和0.33 s，分别减少610倍和170倍（图3a,b）。真空退火器件仅微小变化，确认WO₃形成驱动加速。改善复合归因于界面诱导陷阱促进非辐射通道。

栅极偏压下电-光响应

光开关行为随V_GS强烈变化（图4）。V_GS>V_n↔p时，退火显著缩短衰减时间同时保持高光电流。接近V_n↔p时，无论退火响应均快速。V_GS≪V_n↔p时，光电流和衰减时间均增大，但长寿命分量缩短，反映复合环境增强。

XPS、拉曼与PL洞察

250°C退火后XPS显示W⁶⁺峰（35.5 eV, 37.8 eV）增强，Se峰不变，确认WO₃形成（图5a,b）。500°C退火后拉曼出现712 cm⁻¹和806 cm⁻¹新峰，匹配WO₃模式（图6a,b）。单层薄片PL显示带隙微增（1.60→1.61 eV）且强度随退火时间延长显著淬灭（图6c,d），与WO₃/WSe₂界面增强非辐射复合一致。

结论

环境热退火200°C 1小时有效形成WO₃表层，提供p型掺杂，移动转移曲线、提升空穴迁移率，并显著加速双极性WSe₂ FET光开关。XPS、拉曼和PL分析确认WO₃形成，并识别界面诱导非辐射位点为性能提升关键。这一简便、可扩展方法为调控二维TMD器件用于高速电子和光电应用提供实用路径。

数据与材料可用性

所有数据无限制完全公开。

缩略语

2D:

二维

AFM:

原子力显微镜

FET:

场效应晶体管

PL:

光致发光

TMDs:

过渡金属二硫属化物

XPS:

X射线光电子能谱