不同粘合剂对锂离子电池金属氧化物阳极电化学性能的影响

背景

锂离子电池由于具有高比能量、高工作电压高、质量轻、循环寿命长、体积小、自放电少[1,2,3,4,5]。传统的 LIB 使用石墨作为负极材料，石墨便宜、储量丰富且循环稳定。然而，由于比容量低（理论上为 372 mAh g ⁻¹ ）。因此，开发先进的 LIB 强烈需要寻找替代的负极材料 [6, 7]。最近，提出了 3d 过渡金属氧化物（MO，其中 M 是 Fe、Co、Ni 和 Cu）作为高理论容量负极。然而，由于巨大的机械应力和充放电循环过程中的粉化，过渡金属氧化物材料遭受快速容量衰减和高初始放电比容量[8,9,10]。但在我们的实验中，我们发现电极加工技术在提高循环稳定性方面发挥了重要作用。在我们之前的研究 (2014) [11] 中，制备了八面体 CuO 晶体并将其用作 LIB 的负极，该晶体在使用 PVDF 301F 粘合剂的情况下显示出高放电比容量和从第 2 次到第 50 次循环的良好循环稳定性。但是 2 年后，当使用 PVDF 301F 作为粘合剂时，相同的 CuO 阳极表现出明显较差的循环性能，低于 100 mAh g ⁻¹ 50 个循环后。详细原因尚不清楚，但可以肯定的是，粘合剂在制备过渡金属氧化物阳极和研究电化学性能方面发挥了重要作用。为了提高锂离子电池的电化学性能，研究人员不仅在尝试创造新的电极材料，而且在寻找新的电极加工技术。

发现粘合剂非常重要，其他研究小组也发现了这一点 [12, 13]。魏英进等。 [14] 指出粘合剂是电池电极的重要组成部分，其主要功能是充当有效的分散剂，将电极种类连接在一起，然后将它们稳定地粘附在集电器上。他们发现在制备 TiO2 负极时，使用 SBR 和 CMC 作为粘合剂的电极具有更好的循环稳定性和更高的倍率性能。 M. Mancini课题组[15]和Shulei Chou课题组[16]也证明了以CMC为粘合剂的电极比以PVDF为粘合剂的电极具有更好的高倍率性能。

PVDF 是 LIB 阳极和阴极最常用的粘合剂，因为它具有优异的电化学和热稳定性以及集电器和电极膜之间的良好粘附性 [17, 18]。而PVDF由于柔韧性差、高温易溶胀等缺点限制了其应用前景，更严重的是还应溶于N等有机溶剂。 -甲基-2-吡咯烷酮（NMP），N ,N -二甲基乙酰胺（DMAc），N ,N -二甲基甲酰胺 (DMF)。众所周知，NMP 最常见的有机溶剂价格昂贵、易挥发、易燃、有毒、柔韧性差、可回收性差 [19,20,21]。在过去的几年里，人们已经付出了很多努力来寻找替代的水溶性聚合物来建立电化学性能。例如，CMC [22, 23]、SBR [24]、LA133 [25, 26]、聚丙烯酸（PAA）[27、28]、聚乙烯醇（PVA）[29、30]、聚乙二醇（PEG已成功用于 LIBs 是因为它更便宜，对环境友好，并且具有更好的溶解性）[20]，而聚酰胺酰亚胺（PAI）[31] 可能使用水代替 NMP。在水性粘合剂中，基于SBR和CMC的体系是研究最多的粘合剂组合，在充放电循环过程中保持体积膨胀时，可以为电极提供优异的循环能力和机械稳定性。 CMC 是天然纤维素的线性聚合物衍生物，羧甲基（-COO ^- ) 和水溶性上的羟基 (-OH) 基团有助于电解质中的锂离子交换。此外，作为弹性体的SBR具有强结合力、高柔韧性和良好的耐热性。因此，当电极在循环过程中体积膨胀严重时，SBR 和 CMC 的组合可以提供高附着力、良好的循环性能、强分散介质和机械稳定性 [14, 32]。代表性粘合剂的化学结构如图1所示，但哪种粘合剂更适合制备LIBs的过渡金属氧化物负极尚未系统研究。

本文介绍的聚合物化学结构概述

在本文中，为了系统地研究过渡金属氧化物与铜箔之间的结合性能，使用 PVDF HSV900、PVDF 301F、PVDF Solvay5130、SBR+CMC 和 LA133 五种不同的粘合剂来制备阳极电极（比较到完整的电池），并选择八面体 CuO 作为代表性金属氧化物。电化学测试包括恒流充放电、循环伏安法、倍率性能和电化学阻抗谱等均采用统计学方法进行。我们发现SBR+CMC更适合制作LIBs的过渡金属氧化物阳极。

实验

阳极电极的制备

CuO 材料是通过我们团队开发的化学还原方法制备的 [11]。为了制作工作电极，通常在一定溶剂中混合由 CuO 材料、炭黑和粘合剂组成的浆料。使用 PVDF 作为粘合剂制作工作电极时，将 60 wt% CuO 材料、10 wt% 乙炔黑和 30 wt% PVDF 溶解在 NMP 中的浆料浇铸在铜箔上，在 80°C 下干燥 5 H。当使用SBR+CMC作为粘结剂时（CMC购自合肥科晶材料科技有限公司，CMC在1%水溶液中的粘度大于1900mPa·s），典型的配方为浆液组成将 80 wt% CuO 材料、10 wt% 乙炔黑、5 wt% SBR 和 5 wt% CMC 溶解在水中并浇铸在铜箔上，在 50°C 下干燥 4 小时。使用 LA133 时（购自成都英迪格电源有限公司中国） 作为粘合剂，典型的配方是由 80 wt% CuO 材料、10 wt% 乙炔黑和 10 wt% LA133 组成的浆料溶解在水中并浇铸在铜箔上，在 50°C 下干燥 4 小时。考虑到不同粘合剂的选择，活性物质、炭黑和粘合剂的重量比不同。

细胞组装和电化学研究

电化学测量使用金属锂作为参比电极和对电极，在 H2O 和 O2 浓度低于 1 ppm 的充氩手套箱中使用 CR2025 纽扣电池进行。工作电极和对电极由 Celgard 2320 膜隔开。电解质是体积比为 1:1 的 LiPF6 在碳酸亚乙酯 (EC)-1,2-碳酸二甲酯 (DMC) 中的 1 M 溶液。在LAND（CT2001A，中国）电池测试仪上测量恒电流充放电。 CV 和 EIS 在电化学工作站（CHI604D，晨华）上进行。电压从 0.01 V 到 3.00 V（相对于 Li/Li ⁺ )，电流密度为 0.2 C，频率范围为 0.01 至 100 kHz，交流电压。

结果与讨论

恒电流循环性能

PVDF 粘合剂

使用 PVDF 粘合剂（a：HSV900，b：301F，c：Solvay5130）制造的 CuO 阳极在 0.2 C 倍率下在 0.01-3.00 V 电压范围内的恒电流充放电曲线（vs. Li/Li ⁺ ) 显示在图 2 中。为清楚起见，仅显示了第 1、第 2、第 5、第 10、第 20 和第 50 次循环。这些结果与之前的结果大不相同 [11]。如图 2b 所示，带有 PVDF 301F 粘合剂的 CuO 负极在第二次循环中的放电容量约为 250 mAh g ^-1 ;此外，循环稳定性差，放电容量降低至小于100 mAh g ^-1 50 个循环后。众所周知，PVDF是一种具有高介电常数的均聚物材料，在NMP溶剂中也具有高粘度和粘合能力。 PVDF 的性质因分子量而异。低分子量的 PVDF 容易溶解，但使用 PVDF 粘合剂的电池性能不稳定。如果PVDF的分子量很高（超过120万），大多数PVDF分子只能溶胀而不能完全溶解，从而无法充分发挥材料的性能。因此，我们购买了两个新的 PVDF HSV900 和 PVDF Solvay5130 来制造 CuO 阳极。实验中三种不同分子量的PVDF分别为PVDF HSV900（约300万）、PVDF Solvay5130（1~120万）和PVDF 301F（0.25~100万）。可以发现，分子量较小的PVDF Solvay5130和PVDF 301F在浆料比为6:3:1时性能最佳；然而，更大分子量的PVDF HSV900为8:1:1。证实PVDF分子量的大小对电池性能有重要影响。然而，使用三种 PVDF 作为粘合剂的 CuO 阳极表现出非常差的循环性能，超出了我们的预期。尽管使用 PVDF Solvay5130 作为粘合剂，但 CuO 负极表现出最佳的循环性能和放电容量；遗憾的是第1次、第5次和第50次循环最佳条件的放电容量分别为869.7、298.8和158.4 mAh g ^-1 ， 分别;容量保持率低于30%。此外，在我们之前的研究中，CuO 样品有两个明确的平台区域，而在使用 PVDF（a：HSV900，b：301F，c：Solvay5130）作为粘合剂时，没有观察到明显的放电平台。

使用不同 PVDF 粘合剂的 CuO 充放电曲线 (a –c ) 和循环性能 (d ）。 一 PVDFHSV900，b PVDF301F 和 c PVDFSolvay5130 粘合剂，0.2 C

通常，锂离子电池负极容量衰减的原因有以下[33,34,35]：（1）电极材料粉化、过充、放电，（2）SEI膜在电极材料中的形成。电极表面的循环过程，（3）放电过程中电解液溶剂的分解，（4）由于锂离子无法全部去除而产生的不可逆副反应，以及（5）充电后浆料从铜箔上脱落-放电循环。此处，除PVDF外，CuO阳极的制备条件相同，因此在充放电循环后浆料从铜箔上脱落可能有效。

SBR+CMC 粘合剂

图 3a-d 显示了使用比例为 70:10:20、75:10:15、80:10:10 的 SBR+CMC 粘合剂在 0.2 C 和 0.01 至 3.0 V 电压范围内 CuO 的充放电曲线, 和 90:5:5，分别。 SBR 的粘度太小而不能用作单一粘合剂，因此添加 CMC 以增加粘度。如图 3 所示，当使用 SBR+CMC 作为粘合剂时，CuO 负极的所有放电容量都远高于使用 PVDF 粘合剂的放电容量。此外，当使用 SBR+CMC 作为粘合剂时，CuO 负极的循环稳定性得到改善，特别是当浆料由 80 wt% CuO 材料、10 wt% 乙炔黑和 10 wt% SBR+CMC（作为5 wt% SBR 和 5 wt% CMC)，如图 3e 所示。 CuO负极具有最好的循环稳定性和最高的放电容量，为461.3 mAh g ⁻¹ 50 次循环后，CuO 的容量保持率约为 86.85%，优于我们之前研究的 66% [11]。所以在制作LIBs的过渡金属氧化物阳极时，SBR+CMC粘合剂与铜箔的活性物质结合力更大，比PVDF粘合剂更适合。 2015 年，Yingjin Wei [6] 报道了类似的结果；采用甘氨酸-硝酸盐燃烧法制备ZnFe2O4负极材料，在制备ZnFe2O4电极的过程中，以SBR+CMC和PVDF为粘合剂。使用 SBR+CMC 粘合剂的电极表现出良好的容量保持率，不可逆容量为 873.8 mAh g ⁻¹ 100 次循环后，PVDF 电极表现出严重的容量衰减，仅保留 461.0 mAh g ⁻¹ 15 个周期后。卢世刚等。 [36] 已经报道了 PVDF 和 SBR+CMC 粘合剂对阳极硅 (Si) 材料电化学性能的影响。以 200 mAh g ⁻¹ 的恒定电流进行 30 次循环后 ，使用传统 PVDF 和弹性体 SBR+CMC 作为粘合剂的 Si 电极的可逆容量为 1093 和 2221 mAh g ^-1 ，分别表明使用 SBR+CMC 粘合剂的 Si 电极具有更好的容量保持率和改进的循环性能。以上数据均表明SBR+CMC粘结剂制备的电池循环稳定性优异。

SBR+CMC粘结剂在不同CuO(a –d ) 和循环性能 (e ）。 一 70:10:20，b 75:10:15，c 80:10:10，d 90:5:5

LA133 活页夹

图 4a-f 显示了 CuO 在 0.2 C 和电压范围为 0.01 到 3.0 V 时的充放电曲线，使用 LA133 作为粘合剂，比例为 70:10:20、75:10:15、77.5:10:12.5，分别为 80:10:10、85:10:5 和 87.5:10:2.5。如图 4 所示，当使用 LA133 作为粘合剂时，CuO 负极的所有循环稳定性和放电容量都远高于使用 PVDF 粘合剂，这与使用 SBR+CMC 粘合剂非常相似。当使用 LA133 作为粘合剂时，CuO 负极的循环稳定性也得到了提高。在图 4g 中，LA133 粘合剂的最佳混合工艺为 80:10:10 的浆料比，表现出约 99% 的优异容量保持率，放电容量为 450.2 mAh g ^-1 50 个循环后。因此 LA133 粘合剂也适用于制造 LIB 的过渡金属氧化物阳极。 SBR+CMC 与 LA133 的主要区别在于 SBR+CMC 仅适用于阳极，而 LA133 可用于阴极和阳极。 SBR+CMC不能用于阴极的原因是SBR的不饱和键在高电位下会被氧化，另外制备的电极的柔韧性也不同。当使用SBR+CMC作为粘合剂时，制备的电极更柔软，切割得到的圆形电极相对光滑完整。但使用LA133作为粘合剂制备的电极较脆，切割时通常会从电极边缘剥离活性物质，得到圆形电极。因此，制备阳极电极时通常选择SBR+CMC。

LA133结合剂在不同CuO(a –f ) 和循环性能 (g ）。 一 70:10:20，b 75:10:15，c 77.5:10:12.5，d 80:10:10，e 85:10:5，f 87.5:10:2.5

绑定器的结论

图 5 显示了对使用三种粘合剂的电极循环性能的深入了解。很明显，与 PVDF 相比，使用 SBR+CMC 和 LA133 作为粘合剂获得了更大的放电容量。其他研究小组也观察到使用 PVDF 作为负极粘合剂的电化学循环性能不佳。甄芳等。 [37] 通过两步法合成了多孔 MnCo2O4 纳米棒，通过引入锰 (Mn) 来改善 Co3O4 的电化学性能。研究了粘合剂对MnCo2O4负极材料电化学性能的影响，使用PVDF作为粘合剂表现出性能差和容量衰减快，放电容量为500mAh g ^-1 电流密度为 0.4 A g ⁻¹ 70 个循环后。值得注意的是，使用 CMC+SBR 制备的 MnCo2O4 电极表现出 1620 mAh g ^-1 的出色容量保持率 电流密度为 0.4 A g ⁻¹ 700 次循环后，即使在 0.4 A g ⁻¹ 的高速率下 ~30 A g ⁻¹ 容量仍高达 533 mAh g ⁻¹ 以 30 A g ⁻¹ 循环 .这表明粘合剂在制备稳定的电极，尤其是过渡金属氧化物材料的阳极方面发挥了重要作用。总之，当做LIBs的过渡金属氧化物材料阳极时，PVDF不适合做粘合剂。此时，SBR+CMC和LA133均适用。

CuO与不同结合剂的充放电曲线(a –c ) 和循环性能 (d ）。 一 PVDF，b SBR+CMC，c LA133

形态和结构表征

为了深入了解CuO等活性物质在铜箔上的附着情况，锂离子电池经过恒电流充放电测试后开箱。使用 SBR+CMC、LA133、PVDF Solvay5130、PVDF 301F 和 PVDF HSV900 粘合剂制造的 CuO 电极在（左）充放电测试前和（右）50 次充放电循环后的光学图像如图 6 所示；显然，电极在几次充放电循环后经历了几次变化。使用PVDF粘合剂的后三个电极上的电极膜从铜箔上明显脱落，活性物质几乎消失，尤其是使用PVDF 301F和PVDF HSV900作为粘合剂时。相比之下，以SBR+CMC和LA133为粘合剂的电极在50次充放电循环后变化不大，对铜箔的附着力较强。这与 PVDF 和 SBR 的粘附机制有关。 PVDF作为粘合剂时，活性物质以平面粘合的形式与铜箔粘合，粘合强度不强，整个活性物质平面容易从铜箔上剥离。如图 6 所示，使用 PVDF Solvay5130 粘合剂从铜箔整体剥离的活性材料可以证明这一点。当SBR作为粘合剂时，活性物质以点键的形式与铜箔结合，当粘结强度不强时，只有该点上的活性物质才能从铜箔上剥离。所以使用SBR+CMC作为粘合剂，过渡金属氧化物材料作为锂离子负极的循环性能理论上应该更好。

使用不同粘合剂的CuO电极在（左）和（右）充放电循环后的光学图像

SEM 分析了使用 SBR+CMC（a、b、c、d）和 LA133（e、f、g、h）作为粘合剂的循环前后 CuO 电极的比较，如图 7 所示。使用 PVDF 作为粘合剂的铜箔上有物质脱落，因此未显示 SEM 结果。此外，为了更清晰地分析，在 SEM 插图的右上角配备了大放大倍数。八面体CuO材料在充放电测试后可以保持其八面体形貌。使用 SBR+CMC 和 LA133 粘合剂的电极膜都牢固地附着在铜箔上，尤其是在充放电测试之前没有发现间隙，如图 7c、g 所示。然而，在充放电测试后发现电极膜和铜箔之间的两种粘合剂都存在间隙，如图 7d、h 所示。使用 LA133 粘合剂时，电极膜和铜箔之间的间隙约为 1.8 微米，远大于 1.4 微米的 SBR+CMC 粘合剂。间隙可能是由于浸入电解液和反复充放电循环造成的，经过长时间循环证明，电极材料有可能从铜箔上脱落，但它仍然比PVDF粘合剂好得多。因此，粘合剂在锂离子电池金属氧化物负极的制备和测试中确实起到了非常重要的作用。 SBR+CMC 混合物的优异粘合强度也许可以归因于 SBR+CMC 形成的三维网络。当使用 SBR+CMC 作为粘合剂时，形成更强的聚合物链并包裹在 CuO 活性材料和炭黑周围。从而防止电极膜从铜箔上脱落。

使用不同粘合剂的 CuO 电极的 SEM 和横截面 SEM 图像。 a，c 充放电循环前的SBR+CMC粘合剂； b , d 充放电循环后的SBR+CMC粘合剂； e , g 充放电循环前的LA133粘合剂； f, h LA133 充放电循环后的粘合剂

评价性能

使用 PVDF、SBR+CMC 和 LA133 三种粘合剂的 CuO 电极在最佳条件下的倍率性能如图 8 所示。比率测试工艺参数设置为 0.2 C → 0.5 C → 1.0 C → 2.0 C → 5.0 C → 2.0 C → 1.0 C → 0.5 C → 0.2 C 进行充放电循环，电压范围为 0.01–3.0 V。图 8d 比较了三种粘合剂在不同电流速率下的循环性能；使用 SBR+CMC 粘合剂的电荷比容量远优于 PVDF 和 LA133。相应的充放电曲线也分别显示在图 8a-c 中。随着电流恢复到0.2C的初始低倍率，几乎所有的电池容量已经恢复。SBR+CMC作为粘合剂的恢复容量为87.0%，高于LA133作为粘合剂（71.7%）和PVDF作为粘合剂(61.3%)。这可能与三个活页夹之间的不同动态有关。

评价性能 (a ) 以及使用不同粘合剂的 CuO 的相应充放电曲线。 b PVDF，c SBR+CMC，d LA133

循环伏安法

使用三种粘合剂在最佳条件下的 CuO 电极的循环伏安图分别显示在图 9a-c 的左栏中；不对称的 CV 曲线表明电池的充放电循环是不可逆的。扫描速率从 0.1 到 2.0 mV s ⁻¹ 电池充放电 2 个周期后进行测试。 CV图表明，当扫描速率为0.1 mV s ^-1 时，分别在0.85和1.28 V左右出现了两个明显的还原峰（尤其是SBR+CMC binder）;这表明锂离子的插入是一个两步反应，对应于放电曲线的两个放电平台。位于 1.28 V 电位的还原峰对应于 CuO 向 Cu2O 的转变，位于 0.85 V 电位处的还原峰对应于 Cu2O 向 Cu 的转变。此外，在 2.25 V 处出现了一个小的还原峰，这归因于 SEI 与 CuO 相的产生 [38,39,40]。在充电过程中，不容易区分两个氧化峰。它们在 2.54 V 处合并成一个氧化峰，这与 Cu 向 Cu (I) 和 Cu (II) 的转变过程有关。此外，1.50 V 附近不明显的宽峰可能对应于 SEI 层的分解。随着扫描速度的增加，两个还原峰向负电位移动，不可逆性增加。当SBR+CMC作为粘合剂时，氧化还原峰的不可逆性最小，表明电化学极化最低。当 PVDF 和 LA133 用作粘合剂时，随着扫描速度的增加，峰形变得越来越不清晰。而当 SBR+CMC 用作粘合剂时，即使在 2.0 mV s ^-1 ，氧化和还原峰也非常明显 .循环伏安测试中良好的峰形证明 SBR+CMC 粘合剂优于 PVDF 和 LA133。此外，通过对比可知，SBR+CMC为粘合剂的峰值电流和峰面积均远大于PVDF和LA133为粘合剂的峰值电流和峰面积。

使用三种粘合剂在不同扫描速率下的 CuO 电极的循环伏安图（左列）以及峰值电流与扫描速率平方根之间的关系（右列）。 (a , d ) PVDF Solvay5130, (b , e ) SBR+CMC, (c , f ) LAI33

为了进一步研究电极动力学，可以通过Randles-Sevcik方程[41]计算使用不同粘合剂的CuO电极的锂扩散系数。

根据方程。 1、i p 表示峰值电流 (A)，n 是转移过程中的电子数，F 表示法拉第常数 (96,486 C mol ⁻¹ ), A 是电极面积 (cm ² ), C 代表体积浓度（mol cm ⁻³ ), ν 表示扫描速度 (V s ⁻¹ ), D 代表扩散系数（cm ² s ⁻¹ ), R 是气体常数 (8.314 J K ⁻¹ mol ⁻¹ ) 和 T 代表测试温度（K）。当室温为 25°C 时，将 F 和 R 进入方程。 (1):

从类型可以看出，峰值电流与扫描速率的平方根和268600n对应的直线斜率成正比 ^3/2 广告 ^1/2 公式中的C。

图 9d-f 显示了 i 的良好线性关系 p 和 ν ^1/2 分别使用 PVDF、SBR+CMC 和 LA133 作为粘合剂的 CuO 电极。 Li ⁺ 插入和脱出过程中的扩散系数 CuO 中的最大氧化峰（使用 SBR+CMC 粘合剂时充电过程中约为 2.54 V）和还原峰（使用 SBR+CMC 粘合剂时放电过程中约为 1.28 V）计算，以及基于方程的相应结果。 (2) 列于表 1。从表 1 中可以看出 Li ⁺ 的值 在充电和放电循环中，使用 SBR+CMC 粘合剂的 CuO 电极中的扩散系数远高于其他电极。较大的值表明使用SBR+CMC作为粘合剂更有利于锂离子的嵌入动力学，这也可以解释为什么使用SBR+CMC作为粘合剂比PVDF和LA133粘合剂具有更好的电化学性能。

电化学阻抗谱

In order to study the electrochemical kinetics and conductivity of the CuO electrode material using different binders, EIS measurements were carried out at the open circuit voltage with the frequency ranging from 0.01 to 100 Hz and the AC impedance was 5 mV. Before EIS tests, all cells were constant current charge-discharged for 50 cycles. The Nyquist plots of CuO using different binders are displayed in Fig. 10. Obviously, the EIS spectra was composed of a circle in the high-frequency area and a slash in the low-frequency region. The intercept on the Z′ real axis represented the ohmic resistance (Rs) that corresponds to the resistance of electrolyte. The semicircle in the high frequency corresponds to the resistance of the SEI film (Rsf) and the charge transfer resistance (Rct). The line stands for the Warburg impedance (Ws) which is in connection with the Li ⁺ diffusion in active materials. It can be observed in Fig. 10 that the resistance of the semicircle with SBR+CMC and LA133 had similar value about 50 Ω cm ² which was much smaller than the PVDF. So little resistance indicated faster charge transfer for CuO electrode and also demonstrated that using SBR+CMC as binder was conducive to a rapidly electrochemical reaction and preferable capacity retention of active materials.

Electrochemical impedance spectra of CuO electrodes using different binders after 50 charge-discharge cycles

Moreover, electric conductivity of CuO electrodes using different binders can also be tested by AVO meter, and the corresponding measurement result is listed in Table 2. The results showed that using SBR+CMC as binder had smallest electrical resistance, which the value of 200 Ω was smaller compared with other binders especially than the PVDFHSV900 (500,000 Ω).

Conclusions

In conclusion, this study has investigated the electrochemical performance of CuO electrodes handle with different binders and also researched the adhesive properties of the organic PVDF binders or aqueous binders of SBR+CMC and LA133 can be varied over the weight ratio of conductive slurry. Test results show that active material was easy to fall off from the current collector if use PVDF for binder. By contrast, SBR+CMC and LA133 displayed the preferable bonding performance. It can be observed that fabricated with SBR+CMC binder, especially when the slurry ratio was 80:10:10, the electrode demonstrated an outstanding electrical conductivity, excellent charge transfer, prominent binding capability, remarkable cycling performance, and good rate performance, and eventually result in the brilliant electrochemical performance. Consequently, this work provided the experimental feasibility and theoretical proof of manufacturing LIBs anode materials using cheap aqueous SBR+CMC binder instead of poisonous solvent like NMP and expensive PVDF. Hence, the battery electrochemical property be promoted, cost be reduced, and environment be protected accordingly.