BaTiO₃/Nb:SrTiO₃外延异质结中快SET慢RESET的不对称电阻开关

摘要

我们报道BaTiO₃/Nb:SrTiO₃外延异质结中不对称电阻开关。SET转换（高至低电阻）在+8 V下约10 ns完成，而RESET转换（低至高电阻）在-8 V下需约10⁵ ns。差异源于BaTiO₃/Nb:SrTiO₃界面截然不同的屏蔽机制：SET时电子快速补偿正束缚电荷，RESET时氧空位迁移缓慢屏蔽负束缚电荷。这种快SET/慢RESET行为为受益于快速写入和耐久擦除操作的器件提供机遇。

背景

铁电电阻开关——仅由极化反转驱动——因固有速度和可逆性引起浓厚兴趣。已在多种铁电/半导体异质结中演示，如BaTiO₃/Nb:SrTiO₃和MoS₂/BaTiO₃/SrRuO₃，铁电场效应调制势垒高度和宽度。报道现象包括增强隧穿电阻、双极电阻开关结合负差分电阻、光控或电控电阻。尽管进展显著，BaTiO₃/Nb:SrTiO₃异质结开关动力学未被探索。此处报道不对称电阻开关：+8 V下~10 ns SET对比-8 V下~10⁵ ns RESET。我们归因于界面电子和氧空位屏蔽铁电极化的相互作用。

方法

商用(100) 0.7 wt% NSTO衬底依次经乙醇、丙酮、去离子水清洗，空气干燥。BaTiO₃（BTO）薄膜（~100 nm）经脉冲激光沉积（KrF准分子，248 nm，25 ns，300 mJ，5 Hz）在700 °C、1 Pa O₂下沉积15 min，继1 Pa O₂下10 min，真空中以10 °C/min控制冷却至室温。Au顶电极（0.04 mm²）掩膜溅射；底电极为压接NSTO衬底的铟。输运测量用Keithley 2400源表，电压脉冲（10 ns-1 s）由Agilent 33250A任意波形发生器产生。表面形貌、铁电性、静电势用原子力显微镜（AFM）、压电响应力显微镜（PFM）、扫描开尔文探针显微镜（SKPM）（Oxford AR仪器）表征。写入+8 V和-8 V后，在0.5 V偏压导电探针下采集2×2 μm²区域PFM相位、幅度、电流和SKPM图像。所有测量室温进行。

结果与讨论

图1展示不同幅宽脉冲后Au/BTO/NSTO/In堆叠小偏压（-0.5至0.5 V）电流-电压（I-V）特性。正脉冲将器件设为低电阻态（LRS；~3×10⁴ Ω），负脉冲恢复高电阻态（HRS；~3×10⁶ Ω），关断/开启比100。转变渐进，可实现多电阻电平调节。时间分辨测量揭示：SET转换在4 V以上10 ns脉冲饱和，而RESET转换需毫秒级脉冲完全恢复HRS。四数量级不对称凸显截然不同的底层机制。

图2确认BTO薄膜铁电性：AFM显示原子级平坦表面，PFM滞回环呈现±3.1 V矫顽电压。PFM和SKPM成像显示畴写入后，极化指向Nb:SrTiO₃衬底（正偏压）时局域电流较高，指向远离（负偏压）时较低。未观察丝状导电，指示纯场效应机制。观测开关速度不能用纯极化反转（SET和RESET均~10 ns）或单纯氧空位漂移解释，提示电子-空位联合界面屏蔽过程。

我们提出：SET（正偏压）时，电子快速屏蔽BTO/NSTO界面正束缚电荷，降低肖特基势垒，实现快速转换。RESET（负偏压）时，氧空位须迁移屏蔽负束缚电荷；其较慢迁移率施加更长时间尺度。此模型解释观测不对称性，并与相关异质结构中电子-空位界面屏蔽先前观察一致。

结论

BaTiO₃/Nb:SrTiO₃异质结展示不对称电阻开关，SET约10 ns，RESET约10⁵ ns。差异源于BTO/NSTO界面SET时电子介导屏蔽和RESET时氧空位介导屏蔽。这种快写入/慢擦除行为有望用于需快速编程和长期保持的应用。

缩略语

BTO:

BaTiO₃

HRS:

高电阻态

LRS:

低电阻态

NSTO:

Nb:SrTiO₃

PFM:

压电响应力显微镜

SKPM:

扫描开尔文探针显微镜