温度与激发强度调控 InGaAs/GaAs 表面量子点光致发光

摘要

我们研究了掺入含厚 GaAs 间隔层埋藏量子点（BQDs）的复合纳米结构中 InGaAs 表面量子点（SQDs）的光学响应。通过调节生长衬底温度，系统变化 SQDs 面密度。505 °C 生长的 SQDs 光致发光（PL）测量揭示独特弛豫路径和非典型热淬灭行为。SQDs 与 BQDs 的 PL 强度比随激发强度和温度显著变化，凸显表面形貌对 SQDs 载流子动力学的强烈影响。

引言

自 1992 年以来，自组装 In(Ga)As/GaAs 量子点（QDs）因其独特电学光学性质引起广泛关注，支撑激光器、探测器、调制器、光伏、存储器件等广泛应用。典型构型中，In(Ga)As QDs 在 GaAs 衬底生长后掩埋于 GaAs 基质，通过 GaAs/In(Ga)As 带隙偏移提供三维限域。

当 In(Ga)As QDs 暴露于 GaAs 表面形成表面量子点（SQDs）时，其生长方向限域高度敏感于周围环境。这种敏感性使 SQDs 成为传感器应用（如高湿度检测）的理想选择。要发挥此潜力，深入理解载流子动力学至关重要。

前人通过 PL 研究强调表面态与 SQDs 间载流子转移。本研究将其扩展至含 SQDs 和被厚 GaAs 间隔层分隔的埋藏 QD（BQD）层的复合结构。通过改变生长温度调控 SQDs 面密度，探究表面形貌如何影响不同激发强度和温度下的 PL 行为。

方法

五个样品在 GaAs (001) 半绝缘衬底上用 VEECO Gen-930 固态源 MBE 系统制备。脱除天然氧化层后在 580 °C 沉积 200 nm GaAs 缓冲层，衬底温度降至五个目标值：475、490、505、525、535 °C。各温度下沉积 11 ML In₀.₃₅Ga₀.₆₅As 形成 BQD 层，继之 70 nm GaAs 和同温度下第二次 11 ML In₀.₃₅Ga₀.₆₅As 生长形成 SQDs。样品在砷通量下冷却至 300 °C 取出。测量间样品在室温干燥氮气柜保存。

a SQD 样品结构示意图。b 不同生长温度 SQDs AFM 图像。c 平均高度随生长温度变化。d 面密度随生长温度变化。

SQDs 经室温轻敲模式 AFM 表征。PL 实验在 JANIS CCS-150 低温恒温器（<10⁻⁵ Torr 真空，10-300 K）进行。532 nm 固态激光经 ×20 物镜聚焦，激发强度 20-200 W/cm²。同一物镜收集 PL，经 0.5 m Acton-2500 光谱仪色散，液氮冷却 Princeton Instruments PyLoN-IR CCD 检测。

结果与讨论

AFM 成像（图 1b）确认所有样品高质量 SQDs，无大尺寸非相干岛或缺陷。生长温度从 475 升至 535 °C 使 SQDs 面密度从 9.86×10¹⁰ 降至 1.25×10¹⁰ cm⁻²，归因于高温增强原子外扩散。平均 SQDs 高度在 520 °C 样品峰值 6.5 nm，反映高温铟脱附效应。

低强度 PL（20 W/cm²）10 K 下（图 2a-c）显示两发射带：短波长峰源自 BQDs，红移峰源自 SQDs。SQDs 发射半峰全宽（FWHM）较大，可能因与表面态耦合。积分 PL 强度比随生长温度变化；505 °C 样品 SQDs 和 BQDs 均呈最强发射，指示该温度 QD 质量最优。

a 10 K, 20 W/cm² PL 谱。b PL 波长随生长温度。c 积分 PL 强度随生长温度。d 295 K, 200 W/cm² PL 谱。e PL 波长随生长温度。f 积分 PL 强度随生长温度。

295 K 下 SQDs 和 BQDs 峰随温度升高红移，镜像 10 K 行为。但 PL 强度比（BQDs/SQDs）从 10 K 的 ~6.7 降至室温 ~1.35，凸显 SQDs 与 BQDs 不同载流子复合机制。表面态在低温作为非辐射中心“冻结”载流子，高温热激活增强 SQDs 发射。

聚焦 505 °C 样品，在五温度（10、77、150、220、295 K）做激发依赖 PL 测量。积分 PL 强度在低强度区随激发功率线性缩放，遵幂律 I_PL = η P^α。指数 α 在 10-150 K 对 BQDs 约 1，指示激子复合；295 K 升至 ~1.9，提示额外非辐射过程。SQDs α 全温区维持 1.2-1.3，暗示即使低温载流子动力学也超越简单激子复合。

反映整体 PL 效率的系数 η，SQDs 随温度渐降，BQDs 150 K 以上骤降。低温 BQDs η 超 SQDs 两数量级，室温趋势反转，凸显两类 QDs 不同温度敏感性。

固定激发强度下温度依赖 PL 进一步阐明载流子动力学（图 4）。BQDs 显示两区域：低温平台期载流子在 QDs 间重新分布无显著损失，高温区载流子逃逸至非辐射陷阱。反之 SQDs 全温区积分 PL 单调下降，低温更快淬灭归因于与表面态强耦合。

a 不同激发功率下 BQDs 和 SQDs 积分 PL 强度随温度。b 阿伦尼乌斯图（3 W/cm²）BQDs 和 SQDs。c BQDs PL 峰能量。d SQDs PL 峰能量。e BQDs FWHM。f SQDs FWHM。

阿伦尼乌斯分析得 SQDs 活化能：低温 4.1 meV、高温 21.2 meV；BQDs 为 14.5 meV 和 79.0 meV。SQDs 较低高温活化能反映经表面态的浅逃逸通道。

我们还考察积分 PL 强度比（SQDs/BQDs）随激发强度和温度变化（图 5）。10 K 下比值全强度范围 <1，符合表面态诱导非辐射损耗。随温度升高，比值先降后升，镜像 BQDs 载流子重分布与 SQDs 表面态耦合的相互作用。

a 不同温度下 PL 强度比随激发强度。b 低（3 W/cm²）和高（95 W/cm²）激发功率下 PL 强度比随温度。

这些发现共同表明 SQDs 表现出与 BQDs 截然不同的 PL 行为，受表面形貌、温度、激发强度支配。SQDs 与表面态强耦合导致独特载流子动力学，为传感器和光电器件优化提供潜在途径。

结论

我们系统研究了嵌入含埋藏量子点复合结构中的 InGaAs/GaAs 表面量子点光致发光。通过调节生长温度控制 SQDs 面密度，揭示 SQDs 与 BQDs 在 PL 强度、线宽、温度依赖性上的显著差异。激发强度依赖 PL 显示 SQDs 低温发射效率较低但近室温因热淬灭减弱超越 BQDs。SQDs PL 强度和线宽的单调温度演变及独特活化能，凸显表面态在载流子捕获损失中的关键作用。这些见解为表面敏感性至关重要的传感器和光电应用中 SQDs 工程铺平道路。

缩略语

AFM:

原子力显微镜

BQDs:

埋藏量子点

FWHM:

半峰全宽

MBE:

分子束外延

PL:

光致发光

QD:

量子点

SQDs:

表面量子点