基于不同石墨烯谐振器的双可切换等离子体诱导透明效应

摘要

实现等离子体诱导透明（PIT）效应的通用等离子体系统通常仅存在单一PIT，主要因其只允许单一耦合路径。本研究提出基于不同石墨烯谐振器的体系，由石墨烯纳米带（GNRs）与介质光栅负载石墨烯层谐振器耦合组成，实现两个可切换PIT效应。通过设计谐振器交叉方向，拟议体系存在两个不同PIT效应，表现为不同共振位置和线宽。这两个PIT效应源于两个独立且偏振选择性的耦合路径，仅通过改变偏振方向即可在两者间切换PIT。参数研究演示耦合效应，双粒子模型解释物理机制，数值与理论结果吻合极佳。该提议可用于设计可切换PIT基等离子体器件，如可调谐双频带传感器和完美吸收体。

引言

表面等离子体是自由电子在绝缘与导电介质界面产生的集体谐振模式[1,2]。因其能将入射电磁场限制在亚波长范围单原子尺度极限[3]，表面等离子体成为实现强光-物质相互作用最基础重要方法之一[4]。这种迷人光学现象见于各类等离子体系统，推动生物传感[5]、非线性光学[6,7]、吸收体[8-11]、等离子体调制器[12-15]等前沿应用。实现这些重要应用的可能性归因于等离子体诱导透明（PIT）等有趣现象。PIT过程是近场耦合法诺干涉结果，表现为光谱中出现显著透明窗口以消除系统共振吸收。近年来相干等离子体相互作用用于等离子体开关[16]、慢光传播[17]、传感[18]、光存储[19]等应用。

尽管近期研究显示原子厚度超薄金属膜具动态电调谐性[20,21]，但这些新型金属支持的等离子体仍受金属较大欧姆损耗和辐射损耗限制[22,23]。此金属短板限制金属支持PIT进一步发展，需寻找新等离子体材料。与金属等离子体不同，石墨烯（单原子层紧密结构碳原子形成对称六方蜂窝晶格）支持的等离子体不仅可通过静电偷持续动态调谐[24,25]，还具有长传播长度，为新一代可重构等离子体器件提供理想平台实现主动PIT[26,27]。虽然各种材料和设计用于纯金属[16,28-31]、石墨烯[32-42]或其混合材料[43-45]体系实现PIT，但大多数系统仅能实现单一PIT效应。例如常见实现PIT方式设计π形/类超表面[16,28,30,33,37,45]。另一方法构建光栅耦合体系[32,34]。但这些结构只能实现偏振依赖单窗口PIT。因这些结构特殊几何不对称性，所有纳米结构谐振器预设为亮（辐射/超辐射）或暗（非辐射/亚辐射）模式。因此仅允许特定偏振方向下一条亮到暗耦合路径，导致仅单一偏振依赖PIT效应。虽前期研究在纯石墨烯纳米带（GNRs）[35]或光栅耦合[38]结构中演示具有两条亮-暗模式耦合路径PIT体系，但这些体系中偏振不敏感单窗口PIT或偏振依赖双窗口PIT效应强烈依赖几何参数特定选择（见讨论部分）。

本文提出利用两个不同谐振器即GNRs与介质光栅负载石墨烯片耦合实现两个独立PIT效应。将证明通过设置垂直谐振方向，入射光不同偏振方向下两个谐振器均产生表面等离子体，导致两个不同偏振依赖耦合路径，从而产生两个独立PIT效应。此外参数研究将详细探究耦合机制。结合先进模拟和基于双粒子模型理论分析演示可切换PIT效应。最后讨论拟议体系潜在应用如折射率传感器和完美吸收体，并与其他PIT体系比较。

设计与材料

介绍本研究数值模型和相关材料。模型仅考虑经典电动力学，忽略GNRs可能量子有限尺寸效应、石墨烯非线性效应、衬底声子效应[46]。拟议体系示意图见图1。两层石墨烯置于xoy平面，掺杂Si或SiO₂导体隔开，折射率n₃、厚度d。第一层为x方向周期性下石墨烯纳米带（LGNRs）。第二层为完整石墨烯片，进一步覆盖y方向周期P_d的介质光栅（折射率n₁，标记为上石墨烯光栅UGGs）。几何参数固定为W_r=W_d=50nm，p_r=p_d=100nm，h=100nm，d=20nm（图1定义）。包围石墨烯层其他材料介电常数设为n₀和n₂（图1）。为简化不失一般性，设n₁=2.0，n₀=n₂=n₃=1.0。忽略折射率虚部不改变本研究根本结论。除非特别说明上述参数保持不变。技术上利用发达图案化和光栅技术实验可行实现设计双层石墨烯基PIT体系，近期用于制造层状石墨烯体系[27,47]。

方法

拟议结构用基于Lumerical FDTD Solutions有限差分时域（FDTD）法数值模拟。模拟中x、y方向用周期性边界条件。宽带平面波从z方向入射，完美匹配层吸收所有出射光。两层石墨烯间距石墨烯表面0.5nm处用2D场分布监测器收集共振波长电场分布。石墨烯薄膜在随机相位近似（RPA）[48,49]描述中，中红外范围石墨烯面内光学电导率σ写为半经典Drude型表达式：σ(ω)=ie²E_F/[πħ²(ω+iτ⁻¹)] [24,50]。其中E_F=ħv_F(n_gπ)¹/²为石墨烯费米能级，n_g=(μ/ħv_F)²/π为载流子浓度（μ=15,000cm²/(V·s)为测得直流迁移率，v_F=10⁶m/s为费米速度，ħ为约化普朗克常数），可通过电门调控[24,25,50]。ω为角频率，τ=μE_F/(ev_F²)为载流子弛豫时间。本文E_F固定0.6eV除非特别说明。模拟中用各向异性相对介电张量描述石墨烯光学性质[35]。石墨烯介电率z分量ε_zz=2.5基于石墨介电常数，面内分量ε_xx=ε_yy=2.5+iσ(ω)/(ε₀ωt) [24,51]，ε₀为真空介电率，t=1nm为石墨烯厚度[35]。

在x和y轴应用双粒子模型理论分析图1所示有效等离子体谐振和耦合，方程组[8,52,53]：

a₁ᵢ''(t)+γᵢa₁ᵢ'(t)+ωᵢ²a₁ᵢ(t)+κ₁₂ᵢ²a₂ᵢ(t)=Q₁ᵢE sinθ/m₁ᵢ (1)

a₂ᵢ''(t)+γᵢa₂ᵢ'(t)+ωᵢ²a₂ᵢ(t)+κ₂₁ᵢ²a₁ᵢ(t)=Q₂ᵢE cosθ/m₂ᵢ (2)

其中i=x或y；γᵢ为损耗因子关联谱线宽；ωᵢ为谐振器谐振频率；Qᵢ为模式有效电荷显示谐振模式强度；mᵢ为对应谐振方向粒子有效质量。κᵢ为两层i方向耦合强度，对应两耦合模式电子-电子相互作用，由等离子体特殊场分布和谐振器耦合距离决定。考虑等离子体耦合仅沿两坐标轴耦合强度κ₁₂ᵢ=κ₂₁ᵢ=κᵢ，可将体系视为两组独立不同方向谐振谐振器。假设所有粒子耦合入射电场E=E₀eⁱωᵗ产生位移矢量aᵢ=cᵢeⁱωᵗ。对方程(1)(2)代数运算后等离子体模式振幅表示为：

a₁ᵢ(t)=[κᵢ²Q₂ᵢE cosθ/m₂ᵢ+(ω²-iωγ₂ᵢ-ω₂ᵢ²)Q₁ᵢE sinθ/m₁ᵢ]/[κᵢ⁴-(ω²-iωγ₁ᵢ-ω₁ᵢ²)(ω²-iωγ₂ᵢ-ω₂ᵢ²)] (3)

a₂ᵢ(t)=[κᵢ²Q₁ᵢE sinθ/m₁ᵢ+(ω²-iωγ₁ᵢ-ω₁ᵢ²)Q₂ᵢE cosθ/m₂ᵢ]/[κᵢ⁴-(ω²-iωγ₁ᵢ-ω₁ᵢ²)(ω²-iωγ₂ᵢ-ω₂ᵢ²)] (4)

有效电极化率（χ_eff）显示等离子体谐振器总极化率（P）与入射电场强度比，用位移矢量表示：

χ_eff,i = [κᵢ²Q₁ᵢQ₂ᵢ+(ω²-iωγ₂ᵢ-ω₂ᵢ²)Q₁ᵢ²]sinθ/m₁ᵢ + [κᵢ²Q₁ᵢQ₂ᵢ+(ω²-iωγ₁ᵢ-ω₁ᵢ²)Q₂ᵢ²]cosθ/m₂ᵢ / ε₀[κᵢ⁴-(ω²-iωγ₁ᵢ-ω₁ᵢ²)(ω²-iωγ₂ᵢ-ω₂ᵢ²)] (5)

模拟透射和吸收光谱可用极化率虚部拟合。本文吸收定义为A=Im[χ_eff,i]。此系数源于能量守恒T+A=1，故透射T=1-Im[χ_eff,i]。

结果

PIT效应激发

激发PIT效应需解决如何设计亮模式谐振器问题。因入射自由空间波与等离子体波大动量失匹配，激发等离子体是石墨烯等离子体应用主要挑战。为解决此问题提出多种方法理论和实验演示。首种常用方法将石墨烯单层图案化为共面纳米结构如纳米带[25,54]、纳米盘[55,56]、圆环[24]。另种方法在连续石墨烯片构建光栅构型，通过衍射介质光栅[51,57]、电场栅极[58]构建位置依赖周期局域电导率光栅，或石墨烯片本身形成周期衍射波纹光栅[57,59]。这些石墨烯结构能激发表面等离子体因纳米结构或光栅提供等离子体波额外倒易波矢，在偏振方向沿周期方向时补偿波矢失匹配[51,54,59]。此条件下石墨烯谐振器可作亮模式或暗模式。本文提议同时利用GNRs和矩形介质光栅负载石墨烯片分别作亮暗模式构建PIT体系（图1）。

为探究拟议PIT体系机制，计算图1配置数值模拟，两种不同偏振角结果见图2。θ=0°情况先计算下石墨烯纳米带（LGNRs）和上介质光栅负载石墨烯单独存在情况。因偏振方向垂直LGNRs，其上可激发表面等离子体（SPs），产生主吸收峰5.327μm（图2a蓝线）。相反此偏振条件下上石墨烯片无法激发SPs，因入射光偏振平行介质光栅导致强动量失匹配，表现为图2a平坦绿线。此情形称LGNRs直接激发模式为LGNRs-0，UGGs暗模式为UGGs-0（图2g、f）。有趣的是当两石墨烯层靠近耦合时出现两吸收峰（透射谷）分别位于5.747μm和4.917μm。长波长峰吸收达47.16%占主导，短波长峰吸收峰值35.88%，表明两模式与外部入射光强烈相互作用（图2a、表1）。这两模式源于两谐振器同相和反相等离子体耦合。具体亮模式在LGNRs共振应视为固定模式因直接被入射光激发。但上石墨烯层等离子共振虽不能直接激发却可通过同相和反相相互作用与LGNRs激发者耦合。正是两谐振器共存及其等离子体耦合直接导致此PIT效应。为清晰揭示两模式起源物理机制，图2h、i显示两模式电场分布。据E_z分量场分布，5.747μm模式显示层状结构同相谐振性质称对称模式。4.917μm模式显示反相谐振称反对称模式。此外图2h、i清晰揭示模式结构：所有E_z分量显示各石墨烯层沿偏振方向（x轴）2π相移偶极模式谐振。这两基础模式消除LGNRs共振吸收同时产生显著透射窗口和两吸收峰，引起称PIT光学效应（为讨论方便称LGNRs-PIT）。图2c绘制两吸收峰透射相位和延迟时间，后者分别达0.34ps和0.36ps，表明体系慢光效应。

θ=90°情况，UGGs单独存在时可激发SPs主吸收峰5.202μm，LGNRs单独存在时不能（图2b绿线、蓝线）。此情形称UGGs直接激发模式为UGGs-90，LGNRs暗模式为LGNRs-90（图2j、k）。但当两模式靠近耦合时清晰出现两透射谷（吸收峰）分别位于5.511μm和4.636μm，吸收分别达49.07%和46.46%，表明与外部入射波相互作用极强（图2b、表1）。类似θ=0°情况，物理机制也可理解为两石墨烯层同相和反相等离子耦合。图2l、m清晰显示E_z分量场分布在各石墨烯层沿y轴呈2π相移偶极模式谐振，揭示对应吸收峰同相（对称模式）和反相（反对称模式）谐振。正是这两基础模式消除仅UGGs情况下共振吸收同时产生显著透射窗口和两吸收峰，导致另一PIT（称UGGs-PIT）。图2d绘制两吸收峰透射相位和延迟时间，对称模式和反对称模式峰值分别为0.23ps和0.21ps，显示慢光传播效应。

值得注意的是虽然图2i、m反对称模式上石墨烯片场分布呈“多极”谐振外观，但沿偏振方向电荷振动仍保持偶极模式谐振本质。“多极”外观源于LGNRs强场干扰。因图案化GNRs中最强局域等离子场比连续石墨烯片更显著[60]（图2e）。将场监测器设在两石墨烯层外或用大耦合距离（如d=50nm），“多极”外观变为纯偶极模式谐振（图2e插图）。此外两石墨烯层模式耦合不同。θ=0°时LGNRs-PIT源于LGNRs-0和UGGs-0沿x方向强耦合。θ=90°时UGGs-PIT源于UGGs-90和LGNRs-90沿y方向强耦合（图2）。因此LGNRs-PIT和UGGs-PIT是不同偏振下不同模式等离子体耦合效应，产生两个不同PIT效应。

由图2可得LGNRs-PIT（θ=0°）和UGGs-PIT（θ=90°）是分层石墨烯体系两个独立亮到暗模式耦合路径产生的两个不同PIT效应，表现为不同光谱响应。意味着仅改变入射光偏振方向即可在两PIT效应间切换，这与偏振不敏感PIT效应截然不同（见讨论部分）。此外可切换PIT效应可用双粒子模型（方程1、2）解释。θ=0°时UGGs对入射场直接耦合效率为零（暗），LGNRs最高（亮），方程右侧演示。θ=90°时反之UGGs变亮LGNRs变暗。注意两种情况下用方程(5)理论分析结果（图2a、b红圈）与数值结果（图2a、b红线）近乎完美吻合。理论模型极准确预测共振位置和峰值（图2清晰可见）。最后注意此处结果与用相同谐振器构建其他PIT体系[35,38]大不相同，因它们不同偏振下无法获得图2结果。讨论部分进一步探讨差异。

PIT几何可调谐性

已证实亮暗模式近场耦合导致两偏振依赖PIT效应，因此极大影响亮暗模式谐振及其耦合强度参数可视为PIT效应可调参数。首先θ=0°情况改变LGNRs宽度（W_r）和UGGs宽度（W_d）从20到100nm进行参数研究（图3a、c）。因LGNRs直接耦合入射光作亮模式，其尺寸任何变化直接影响整个体系等离子体响应。例如W_r极小如20nm时因GNRs占据率低[14,51]耦合入射光效率极弱导致PIT体系对称模式和反对称模式吸收低（图3a W_r=20nm吸收线）。另例W_r足大特别是达最大100nm（即LGNRs成完整石墨烯层）时两谐振器均无法耦合外部场，LGNRs-PIT消失。值得注意的是W_r约50nm时两模式吸收同时达最高值。不同于亮模式，上石墨烯层暗模式介质光栅宽度（W_d）变化仅能在限度内调谐对称模式和反对称模式谐振位置和吸收，不能消除甚至显著影响与外部波高耦合效率（图3c）。实际甚至移除介质光栅或成完整介质层（W_d=100nm）LGNRs仍可与上石墨烯片耦合，如前人二维情况[36]仅允许单一PIT存在。

θ=90°情况结果与θ=0°对比因LGNRs作暗模式UGGs作亮模式。详细LGNR宽度W_r变化仅调节对称模式和反对称模式谐振位置和最大吸收，不能消灭两模式存在（图3b）。因LGNRs此偏振条件下作暗模式。W_r=100nm时体系变为DG负载石墨烯片与另一石墨烯片耦合，类似早期另一研究报道二维单一PIT体系[34]。但上介质光栅变化将极大影响PIT体系光学响应因上石墨烯片此条件下作亮模式，非常类似θ=0°改变W_r情况（图3d）。总体图3a-d结论：亮模式调谐将极大影响UGGs-PIT出现甚至存在（图3a、d演示），暗模式变化仅改变UGGs-PIT中对称模式和反对称模式谐振位置和相对强度（图3b、c）。

另一极大影响PIT效应参数是两石墨烯谐振器间距d。固定GNRs和介质光栅宽度增大d时，因石墨烯表面法向等离子体场快速衰减[35,61]，两偏振角下两石墨烯谐振器相互作用强度单调减弱。结果对称模式和反对称模式分别在θ=0°和θ=90°大耦合距离（如d>70nm）时熄灭（图3e、f）。已知当亮暗模式远超彼此渐变场衰减长度时两模式解耦仅亮模式存在。由图3e、f可得PIT对称模式和反对称模式分别源于UGGs和LGNRs，因大层距下它们保留。注意不同耦合强度PIT效应与双粒子模型吻合良好，模拟和理论预测结果极佳一致（图3e、f实线为FDTD、黑圆为双粒子模型）。

PIT电学可调谐性

石墨烯基等离子体器件主要优势之一是动态宽带可调谐性，可通过静电栅极技术实现[61,62]。此迷人特性允许电改变石墨烯费米能级从而在不重构几何结构下主动调制拟议PIT体系透射窗口工作不同波长[24,25]。用场效应晶体管结构施加不同偏置电压，研究者实验实现费米能级0.2-1.2eV动态调谐[63]。图4模拟吸收光谱证实拟议PIT器件宽带动态可调谐性。给定几何参数下LGNRs-PIT（UGGs-PIT）对称模式和反对称模式等离子体波长随费米能级从0.8调至0.2eV分别可从4.977至9.953μm和4.259至8.520μm（4.775至9.551μm和4.015至8.033μm）调谐（图4a、b实线和划点线）。此动态可调谐性将极大便利拟议PIT器件设计和实际应用。

应用

前文阐明LGNRs如何与UGGs耦合产生偏振依赖PIT效应，演示几何和电学参数如何影响耦合。本部分演示提议可用作选择性折射率传感器和双频带完美吸收体。

考虑PIT效应由亮暗模式谐振共同决定，改变这两模式因素将直接改变PIT窗口中对称模式和反对称模式。因此PIT诱导对称模式和反对称模式对局域介质环境高度敏感，可用于设计折射率传感器[64]。设计中UGGs上方区域（折射率n₀）和LGNRs下方区域（折射率n₂）均可视为传感区。计算灵敏度定义S=Δλ/Δn，指示等离子体波长（λ）每折射率单位（RIU）位移。假设材料折射率n₁=2.0，n₀=n₂=n₃=1.3（除n₀或n₂作为传感区范围1.0-1.1变化情况）。

首先调节GNRs宽度（W_r）发现当传感区沿亮模式侧（θ=90°时n₀传感区、θ=0°时n₂传感区）对称模式灵敏度S_SM随带宽增加变大（图5b、c实线蓝线）。特别θ=0°时n₂传感区S_SM达4μm/RIU。其次增加DG宽度（W_d）情况对称模式灵敏度S_SM和反对称模式灵敏度S_AM大多情况降低。最后两层耦合距离d方面，两偏振角下S_SM降低而S_AM增加（图5实线和划点深色线）。考虑θ=90°大耦合距离下反对称模式消失（图3f），θ=0°反对称模式更适合大距离传感器。总体LGNRs-PIT和UGGs-PIT对称模式和反对称模式灵敏度分别可比（比较图5a与5b、图5c与5d）。此外传感区沿亮暗模式侧灵敏度无巨大差异（比较图5a与5d暗模式侧、图5b与5c亮模式侧）。但LGNRs下传感区灵敏度明显高于UGGs上传感区（比较图5a、b与图5c、d）。因灵敏度直接关联局域等离子体场[64]，前沿纳米带局域等离子体场通常强于连续无边缘石墨烯介质光栅[60]。

除折射率传感器拟议体系还可设计为完美吸收体。为实现此目标可在LGNRs下方添加金属衬底，假设材料折射率n₁=2.0，n₀=n₂=n₃=1.3。金属衬底存在使LGNRs与金属镜间介质层形成法布里-珀罗腔，增加入射光与石墨烯层相互作用进一步提高两模式吸收率。θ=0° LGNRs-PIT情况金属衬底距LGNRs 3.0μm下对称模式和反对称模式吸收率>96%完美吸收同时实现（图6a、c）。提议对石墨烯掺杂水平鲁棒性好（图6a）。石墨烯费米能级0.58-0.66eV范围两模式吸收率>90%。除掺杂水平完美吸收对偏振角容忍度好：偏振角-17°至17°范围两模式吸收率保持高水平（>90%）。参数鲁棒性利于吸收体实际设计。

为实现θ=90° UGGs-PIT完美吸收需设金属衬底距LGNRs 1.2μm。发现对称模式和反对称模式吸收率>95%完美吸收同时实现（图6b、d）。类似LGNRs-PIT情况对偏振角-15°至15°容忍度好（吸收率>90%见图6d）。更值得注意的是UGGs-PIT吸收体对石墨烯掺杂水平显示更大鲁棒性（图6b）。石墨烯费米能级0.55-1.15eV范围两模式吸收率>90%。考虑石墨烯费米能级可外部栅极电压动态调谐，设计结构可视为有源双频带完美吸收体，对称模式（反对称模式）工作波长范围4.59-6.64μm（3.77-5.45μm）。

讨论

讨论拟议结构与其他类似结构优势差异。为此先计算仅GNRs和仅介质光栅负载石墨烯情况等离子体谐振波长（图7a）。显示等离子体波长对谐振器宽度依赖性不同。插图显示模式谐振性质：GNRs等离子场主要局域于GNR边缘，石墨烯片附着介质光栅情况等离子场主要集中光栅区域。前人研究显示场分布和谐振器间距离极大影响等离子体耦合[35,65]进而影响耦合体系光谱响应。即在本例中LGNRs向上介质光栅耦合不同于反向耦合。因此得图7b结果即使两谐振器单独存在时等离子体波长相同，无论作亮暗模式也导致两个截然不同PIT效应。为更清晰展示设计优势，图7c、d绘制不同几何参数下两偏振方向PIT效应谐振模式位置。清晰演示两偏振方向始终存在两个可区分PIT效应，即使几何参数相同。

可能想知为何拟议结构不设计相同谐振器如垂直GNRs和介质光栅负载石墨烯，如前人研究报道[35,38]。为解释此点，图7e、f绘制纯GNRs和介质光栅负载石墨烯谐振器结构PIT效应两模式谐振位置。发现当两层谐振器设计相同几何参数时所有偏振方向仅单一PIT效应，即PIT效应从吸收光谱变得不可区分。因两层谐振器等离子体模式场分布相同导致耦合等价。即图7e、f插图结构偏振不敏感PIT效应依赖几何参数特定选择。相反本文为实现两可切换PIT效应设计不依赖几何参数特定选择，可保证两可切换PIT效应存在。

结论

本文结合先进模拟和理论分析研究由GNRs与介质光栅负载石墨烯层形成两层石墨烯可切换PIT效应。得益于交叉纳米带和光栅方向，GNRs和介质光栅均可依偏振方向作亮或暗模式。入射光两偏振方向在两谐振器内引入两不同亮到暗模式耦合路径，产生两可切换PIT效应。石墨烯纳米带宽度、介质光栅宽度、层间距、石墨烯费米能级等几何参数用于研究拟议PIT效应物理机制和性能。此外用双粒子模型验证拟议概念，与数值结果显示杰出一致性。拟议方法提供在不同谐振器耦合体系实现可切换PIT效应通用途径，可推进基于PIT等离子体传感平台和主动双频带完美吸收体适用性和通用性。